本文關(guān)鍵詞：金屬—咪唑羧酸框架材料的合成與性質(zhì)

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【摘要】：金屬-有機框架材料(Metal-organic frameworks, MOFs)是由有機配體橋聯(lián)金屬離子節(jié)點形成的一類多孔材料,具有重要的研究價值。其中,MOFs在非均相催化領(lǐng)域的研究較為廣泛。相對于其他的催化劑,MOFs具備更多優(yōu)點：通過單晶X-射線衍射可以解析出明確的晶體結(jié)構(gòu);通過結(jié)構(gòu)設(shè)計及后修飾性易于調(diào)控催化活性位點的種類與分布；材料的多孔性可以提供合適的催化反應(yīng)微環(huán)境；非均相催化特性,使得催化劑可以多次回收重復(fù)利用。本論文基于構(gòu)筑的MOFs結(jié)構(gòu)特點及活性位點的種類選擇性地探究了它們的催化活性,主要工作包括：設(shè)計并合成了咪唑羧酸配體(5-咪唑基間苯二甲酸,H2L),選用過渡金屬離子(Cu2+, Ni2+, Pb2+, Co2+, Zn2+, Mn24)為節(jié)點,通過調(diào)節(jié)溶劑種類及比例、溫度、pH等晶體生長條件,以自組裝方式成功合成出七個結(jié)構(gòu)新穎的金屬-有機框架材料。利用單晶X-射線衍射、多晶X-射線衍射、紅外光譜、熱重及元素分析等手段對其進行表征與分析,比較了化合物的結(jié)構(gòu)特點。根據(jù)化合物的結(jié)構(gòu)及活性位點種類,我們對化合物1([Cu2L(H2O)]·2Cl·2DMF·4H2O)進行穩(wěn)定性及吸附測試,確定化合物1具有穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)及孔道,可以容納底物分子進入,將其針對性地應(yīng)用到催化脫氫交叉偶聯(lián)反應(yīng),并與均相催化劑及HKUST-1相比較,化合物1具有更優(yōu)越的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：金屬-有機框架材料 金屬節(jié)點 咪唑羧酸配體 非均相催化 活性位點 脫氫交叉偶聯(lián)反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-10
• 第1章 研究背景10-48
• 1.1 金屬-有機框架材料簡介10
• 1.2 金屬-有機框架材料功能應(yīng)用的研究進展10-11
• 1.3 金屬-有機框架材料作為非均相催化劑的研究進展11-15
• 1.3.1 與催化相關(guān)聯(lián)的金屬-有機材料組裝介紹11-13
• 1.3.2 MOFs作為非均相催化劑的表征方法13-15
• 1.4 金屬-有機框架材料活性催化位點簡介15-34
• 1.4.1 不飽和配位金屬位點15-29
• 1.4.2 金屬有機配體29-32
• 1.4.3 功能有機活性位點32-34
• 1.5 選題依據(jù)和研究內(nèi)容34-36
• 1.6 參考文獻36-48
• 第2章 Cu~(2+)構(gòu)筑的金屬-有機框架材料合成及催化性質(zhì)研究48-70
• 2.1 所需試劑及儀器48-50
• 2.1.1 實驗所需試劑48-50
• 2.1.2 實驗所用儀器型號及參數(shù)50
• 2.2 5-咪唑基間苯二甲酸配體(H_2L)的合成及結(jié)構(gòu)表征50-52
• 2.3 [Cu_2L(H_2O)]·2Cl·2DMF·4H_20(化合物1)的合成及結(jié)構(gòu)表征52-56
• 2.4 化合物1的催化性質(zhì)研究56-68
• 2.4.1 催化劑的穩(wěn)定性表征57-58
• 2.4.2 化合物1催化脫氫交叉偶聯(lián)反應(yīng)研究58-60
• 2.4.3 化合物1催化CDC反應(yīng)的試驗調(diào)控60-65
• 2.4.4 催化反應(yīng)場所探究65-66
• 2.4.5 與HKUST-1催化活性比較66-67
• 2.4.6 循環(huán)再生實驗67-68
• 2.5 本章小結(jié)68-69
• 2.6 參考文獻69-70
• 第3章 Co~(2+)/Zn~(2+)/Ni~(2+)/Pb~(2+)/Mn~(2+)構(gòu)筑的配位聚合物合成及結(jié)構(gòu)表征70-90
• 3.1 所需試劑及儀器70-71
• 3.1.1 實驗所需試劑70-71
• 3.1.2 實驗所用儀器型號及參數(shù)71
• 3.2 基于H_2L配體的金屬-有機框架材料(化合物2-7)合成及結(jié)構(gòu)表征71-87
• 3.2.1 [CoL(H_2O)_2]·H_20(化合物2)的合成及結(jié)構(gòu)表征71-73
• 3.2.2 [ZnL(H_2O)_2]·H_20(化合物3)的合成及結(jié)構(gòu)表征73-75
• 3.2.3 [ZnL(H_2O)]·2H_20(化合物4)的合成及結(jié)構(gòu)表征75-78
• 3.2.4 [MnL(H_2O)_2]·H_20(化合物5)的合成及結(jié)構(gòu)表征78-79
• 3.2.5 [NiL(H_2O)·(HCOOH)]·(C_2H_7N)(化合物6)的合成及結(jié)構(gòu)表征79-81
• 3.2.6 [Pb_6L_4(H_2O)_2·(HCOOH)]·3Cl(化合物7)的合成及結(jié)構(gòu)表征81-87
• 3.3 本章小結(jié)87-89
• 3.4 參考文獻89-90
• 第4章 總結(jié)與展望90-91
• 4.1 總結(jié)90
• 4.2 展望90-91
• 第5章 附錄91-100
• 第6章 碩士期間在校研究成果100

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本文編號：1114218