本文關(guān)鍵詞：銅藻炭基固體酸催化劑的制備與應(yīng)用

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【摘要】：銅藻是浙江海域優(yōu)勢大型海藻,被用于海洋生態(tài)修復(fù)。但是,如果任由成熟銅藻在海域中衰亡,就可能造成海水富營養(yǎng)化等負(fù)面問題。因此,銅藻等大型海藻的資源化利用成為海洋資源開發(fā)的研究熱點(diǎn)。本文以銅藻為原料,采用水熱炭化-磺化法制備生物質(zhì)炭基固體酸催化劑,在單因素實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)上,以響應(yīng)面試驗(yàn)分析獲得制備催化劑的最優(yōu)工藝條件;對材料的物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了表征;探索了催化劑應(yīng)用于催化酯化反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)條件;為評價(jià)材料生產(chǎn)與應(yīng)用過程中的碳排放情況,對銅藻炭基固體酸催化劑系統(tǒng)進(jìn)行了全生命周期溫室氣體排放分析。結(jié)果表明:(1)以催化劑表面酸量為指標(biāo),通過單因素實(shí)驗(yàn)和響應(yīng)面分析確定制備銅藻炭基固體酸催化劑的最優(yōu)工藝條件為:炭化溫度217℃、炭化時(shí)間4.6 h、濃硫酸用量15 ml、磺化溫度108.5℃、磺化時(shí)間2 h。在此條件下,實(shí)驗(yàn)測得催化劑的表面酸量達(dá)到1.615 mmol/g。(2)表面形貌分析、晶體結(jié)構(gòu)分析、孔隙結(jié)構(gòu)分析和接觸角分析的結(jié)果表明水熱炭具有無定形炭結(jié)構(gòu)、大孔結(jié)構(gòu)和親水性,這些性質(zhì)使其成為固體酸催化劑的優(yōu)良炭基載體。元素分析、表面官能團(tuán)分析的結(jié)果表明磺酸基團(tuán)成功負(fù)載到了水熱炭材料的表面。(3)響應(yīng)面法得到催化劑應(yīng)用于催化酯化反應(yīng)的最優(yōu)反應(yīng)條件為:催化劑用量16.6%、醇油摩爾比7.23:1、反應(yīng)溫度90℃、反應(yīng)時(shí)間2.72 h,此條件下酯化率達(dá)到96.58%。催化劑在酯化反應(yīng)中重復(fù)使用7次酯化率仍在85%以上,表明催化劑穩(wěn)定性良好。(4)銅藻炭基固體酸催化劑全生命周期溫室氣體凈排放量(以CO2-eq計(jì))為20.369 kg,催化劑制備階段電力消耗帶來的間接溫室氣體排放是最大的排放源,占全生命周期溫室氣體凈排放量的83.7%。因此,減少電力消耗,提高能源利用率是今后催化劑工藝優(yōu)化的研究方向之一。本文對銅藻炭基固體酸催化劑的制備與應(yīng)用進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究,拓寬了銅藻的資源化利用途徑,對大型海藻的資源化開發(fā)與利用具有一定的參考意義。
【關(guān)鍵詞】：銅藻 固體酸催化劑 催化酯化 全生命周期 溫室氣體排放
【學(xué)位授予單位】：浙江工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-13
• 第一章 文獻(xiàn)綜述13-27
• 1.1 引言13
• 1.2 大型海藻應(yīng)用于炭材料制備的研究進(jìn)展13-16
• 1.2.1 大型海藻簡介13-14
• 1.2.2 大型海藻制備炭材料的現(xiàn)狀14-15
• 1.2.3 銅藻及其作為碳源的研究15-16
• 1.3 炭基固體酸催化劑研究進(jìn)展16-25
• 1.3.1 炭基固體酸催化劑的原料17-20
• 1.3.2 炭基固體酸催化劑的制備方法20-23
• 1.3.3 生物質(zhì)炭基固體酸催化劑應(yīng)用于酯化反應(yīng)的進(jìn)展23-25
• 1.4 本文研究目的和研究內(nèi)容25-27
• 第二章 銅藻炭基固體酸催化劑的制備與表征27-53
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料與實(shí)驗(yàn)儀器27-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法28-33
• 2.2.1 銅藻炭基固體酸催化劑的制備28-30
• 2.2.2 催化劑活性評價(jià)指標(biāo)30
• 2.2.3 制備條件優(yōu)化實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方案30-32
• 2.2.4 材料的表征分析方法32-33
• 2.3 結(jié)果與討論33-51
• 2.3.1 單因素實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析33-37
• 2.3.2 催化劑制備響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)分析37-44
• 2.3.3 材料的表征44-51
• 2.4 本章小結(jié)51-53
• 第三章 銅藻炭基固體酸催化劑催化酯化反應(yīng)研究53-66
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器53-54
• 3.2 實(shí)驗(yàn)方法54-57
• 3.2.1 酯化率的計(jì)算方法54
• 3.2.2 表面酸量對酯化率的影響實(shí)驗(yàn)54-55
• 3.2.3 酯化反應(yīng)條件優(yōu)化實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)55-57
• 3.2.4 應(yīng)用于催化酯化反應(yīng)催化劑的重復(fù)使用性能57
• 3.3 結(jié)果與討論57-64
• 3.3.1 表面酸量對酯化率的影響57-58
• 3.3.2 單因素實(shí)驗(yàn)分析58-60
• 3.3.3 催化酯化反應(yīng)響應(yīng)面實(shí)驗(yàn)分析60-64
• 3.4 催化酯化反應(yīng)中催化劑的重復(fù)使用64-65
• 3.5 本章小結(jié)65-66
• 第四章 銅藻炭基固體酸催化劑全生命周期溫室氣體排放分析66-75
• 4.1 研究方法66-71
• 4.1.1 研究對象、系統(tǒng)邊界與功能單位66-68
• 4.1.2 計(jì)算模型68-71
• 4.1.3 數(shù)據(jù)收集與整理71
• 4.2 結(jié)果與討論71-74
• 4.2.1 全生命周期溫室氣體凈排放量71-72
• 4.2.2 各階段溫室氣體吸收或排放量72-73
• 4.2.3 與銅藻其他利用途徑的溫室氣體排放比較73-74
• 4.3 本章小結(jié)74-75
• 第五章 結(jié)論與展望75-77
• 5.1 結(jié)論75-76
• 5.2 展望76-77
• 參考文獻(xiàn)77-86
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄86-87
• 致謝87

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