本文關鍵詞：活性炭負載金催化劑在乙炔氫氯化反應中的應用

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【摘要】：在乙炔氫氯化合成氯乙烯的無汞催化體系中,活性炭負載金催化劑具有高的催化活性和選擇性,被認為是最有希望實現(xiàn)產業(yè)化的無汞催化劑。本論文從活性炭載體、催化劑配方及制備方法等三個方面研究了Au/AC催化劑的乙炔氫氯化反應性能,主要取得了以下結論:(1)不同種類的活性炭對負載金催化劑的性能影響較大,其中中孔比例高、灰分少的椰殼活性炭負載金催化劑性能較好。磷改性的活性炭負載金催化劑的初活性有明顯的提高,但穩(wěn)定性較差,磷元素流失和Au~(3+)被還原是催化劑失活的原因。(2)對雙金屬催化劑進行了篩選,研究了Zn、Bi、Ni、Co、Cu、Ba、Ce、K作為助劑的Au-M/AC體系。Cu、Ni和Bi等助劑可明顯提高金催化劑的初活性。對Au-Cu/AC雙金屬催化劑的Cu含量進行了優(yōu)化,當Cu/Au的摩爾比為0.5時,催化劑的初活性最好,而Cu/Au的摩爾比為1時穩(wěn)定性最好。(3)研究了浸漬法、沉淀沉積法和超聲波輔助的方法對Au/AC催化劑的性能影響。浸漬法制備的Au/AC催化劑活性最高,用超聲波輔助的方法所制備催化劑的穩(wěn)定性較好。在相同金負載量的情況下,用水作為溶劑所制備的催化劑的活性和穩(wěn)定性較好。
【關鍵詞】：乙炔氫氯化 金催化劑 活性炭 助劑 無汞催化劑
【學位授予單位】：浙江工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TQ222.423
【目錄】：

• 摘要8-9
• ABSTRACT9-10
• 第一章 文獻綜述10-29
• 1.1 引言10
• 1.2 氯乙烯的生產工藝10-13
• 1.2.1 乙烯法生產工藝11
• 1.2.2 乙烷氧氯化法生產工藝11-12
• 1.2.3 乙炔法生產工藝12-13
• 1.3 乙炔氫氯化反應無汞催化劑的研究現(xiàn)狀13-15
• 1.3.1 非均相催化劑13-14
• 1.3.2 均相催化劑14-15
• 1.4 乙炔氫氯化反應金催化劑的研究現(xiàn)狀15-27
• 1.4.1 負載型金催化劑的提出15-17
• 1.4.2 Au基催化劑的催化機理17-19
• 1.4.3 Au/AC催化劑的載體19-21
• 1.4.4 Au/AC催化劑的助劑21-23
• 1.4.5 Au/AC催化劑制備方法23-25
• 1.4.6 Au/AC催化劑失活與再生25-27
• 1.5 選題依據(jù)及研究內容27-29
• 1.5.1 選題依據(jù)27-28
• 1.5.2 研究內容28-29
• 第二章 實驗部分29-36
• 2.1 主要儀器設備及試劑29-31
• 2.2 載體及催化劑的表征31-32
• 2.2.1 比表面積和孔結構的測定（BET）31
• 2.2.2 程序升溫脫附（TPD/TPR-MS）31
• 2.2.3 掃描電鏡（SEM）與X射線能譜儀(EDS)31
• 2.2.4 X射線粉末衍射測試（XRD）31-32
• 2.2.5 活性炭灰分含量的測定32
• 2.3 催化劑的制備32-33
• 2.3.1 活性炭的選擇32
• 2.3.2 活性炭的預處理32-33
• 2.3.3 活性炭的磷酸改性33
• 2.3.4 負載型金催化劑的制備33
• 2.4 催化劑的性能評價33-36
• 2.4.1 催化劑活性評價裝置33-34
• 2.4.2 催化劑活性評價34-35
• 2.4.3 產物分析方法35-36
• 第三章 活性炭載體對Au/AC催化劑的影響36-48
• 3.1 引言36
• 3.2 實驗部分36-37
• 3.3 結果與討論37-47
• 3.3.1 金負載量對Au/AC1催化劑的性能影響37-38
• 3.3.2 不同炭載體對金催化劑性能的影響38-44
• 3.3.3 磷酸改性活性炭對Au/AC催化劑性能的影響44-47
• 3.4 本章小結47-48
• 第四章 雙組分Au-M/AC催化劑的研究48-57
• 4.1 引言48
• 4.2 實驗部分48-49
• 4.3 結果與討論49-56
• 4.3.1 助劑的篩選49-52
• 4.3.2 銅助劑的含量優(yōu)化52-53
• 4.3.3 CuCl_2和AuCl_3的浸漬次序對金催化劑性能的影響53-54
• 4.3.4 Au-Cu(x)/AC還原性能研究54-55
• 4.3.5 Au-Cu(1)/AC2穩(wěn)定性試驗55-56
• 4.4 本章小結56-57
• 第五章 制備方法對金催化劑性能的影響57-62
• 5.1 引言57-58
• 5.2 實驗部分58-59
• 5.3 結果與討論59-61
• 5.3.1 制備方法對金催化劑性能的影響59-60
• 5.3.2 浸漬溶劑對金催化劑性能的影響60-61
• 5.4 本章小結61-62
• 第六章 結論與展望62-64
• 6.1 結論62
• 6.2 展望62-64
• 參考文獻64-71
• 附錄71-72
• 致謝72

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