本文關(guān)鍵詞：幾種大分子對(duì)碳酸鈣和羥基磷灰石礦化過程的影響

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【摘要】：生物礦化產(chǎn)物與普通的礦物相比,具有美觀的形貌和優(yōu)異的性能,所以引起諸多學(xué)者的興趣并被廣泛研究。生物大分子通過對(duì)無機(jī)礦物質(zhì)在無機(jī)/有機(jī)界面處成核過程的調(diào)控,能對(duì)礦化過程產(chǎn)生顯著的影響。在整個(gè)生物礦化過程中,晶體生長(zhǎng)階段是比較重要的一個(gè)環(huán)節(jié),但其具體的生長(zhǎng)過程還有待討論。因此在本研究中,分別選取了CaCO_3,自然界中存在最廣泛的生物礦化產(chǎn)物,同時(shí)也是體系、結(jié)構(gòu)較為簡(jiǎn)單的鈣鹽;羥基磷灰石(HAP),人體內(nèi)含量最高的礦物質(zhì)作為礦化產(chǎn)物,通過體外模擬的方法,研究其生物礦化過程中的生長(zhǎng)過程。在這個(gè)研究當(dāng)中,主要選擇了兩種蛋白質(zhì)作為礦化模板——絲蛋白微球和膠原蛋白,其中絲蛋白微球的獲取采用對(duì)再生絲蛋白溶液施加外加電場(chǎng)的方法制備而得,通過對(duì)電場(chǎng)的控制,我們獲得直徑約為1μm左右的絲蛋白小球作為礦化模板。HAP的生物礦化則是采用凝膠后的三維膠原作為模板。另一方面,為了更好的研究CaCO_3的礦化,我們選取了聚天冬氨酸(PASP)作為添加劑,分析討論它對(duì)CaCO_3礦化的調(diào)控作用,并實(shí)時(shí)記錄下CaCO_3的礦化進(jìn)程。(1)在以絲蛋白為模板的礦化研究上,主要探討了礦化時(shí)間,Ca~(2+)濃度對(duì)礦化的影響。我們發(fā)現(xiàn),絲蛋白微球作為CaCO_3的生長(zhǎng)模板,開始礦化前會(huì)吸附大量的Ca~(2+),而且隨著CaCO_3的逐漸長(zhǎng)大,絲蛋白對(duì)CaCO_3的生長(zhǎng)調(diào)控作用是不斷減弱的,當(dāng)碳酸鈣尺寸為5μm時(shí),絲蛋白微球?qū)aCO_3基本失去調(diào)控作用。也就是說,絲蛋白的調(diào)控作用嚴(yán)格受到CaCO_3尺寸限制。(2)采用膠原蛋白為模板誘導(dǎo)HAP的研究中,我們用生物玻璃調(diào)控下生長(zhǎng)的HAP作對(duì)比,發(fā)現(xiàn)膠原蛋白對(duì)HAP的形核有很小的促進(jìn)作用,而且相對(duì)減緩了HAP的生長(zhǎng)速度。在膠原上生長(zhǎng)的HAP晶體表面較為光滑,晶粒較小,但結(jié)晶度差。(3)以聚天冬氨酸(PASP)為添加劑調(diào)控CaCO_3的礦化時(shí),我們主要借助共聚焦顯微鏡記錄下CaCO_3礦化的實(shí)時(shí)過程。我們發(fā)現(xiàn),CaCO_3晶體長(zhǎng)大過程基本在30分鐘左右完成,而且伴隨著無定形碳酸鈣(ACC)的出現(xiàn)和固相轉(zhuǎn)變。進(jìn)一步揭示了ACC作為CaCO_3礦化的前驅(qū)相的作用機(jī)理——不僅是ACC的相變成為CaCO_3,它還可以直接參與CaCO_3的生長(zhǎng)過程。除此之外,我們還討論了PASP和Ca~(2+)的不同濃度對(duì)CaCO_3礦化產(chǎn)物的分布及大小的影響�？梢缘贸鋈缦陆Y(jié)論:首先,PASP可以作為CaCO_3生物礦化的形核位點(diǎn),而且通常PASP的含量越高,CaCO_3的形核數(shù)量越多;其次,PASP具有抑制CaCO_3生長(zhǎng)的作用,主要體現(xiàn)在兩個(gè)方面:一是減緩CaCO_3的生長(zhǎng)速度,二是阻礙CaCO_3的進(jìn)一步長(zhǎng)大。Ca~(2+)的含量高低,與完全無機(jī)的礦化情況不同,對(duì)形核數(shù)量基本不產(chǎn)生影響,而是主要影響最終CaCO_3晶體的尺寸,一般是隨著Ca~(2+)的含量的升高,所得到的CaCO_3晶體尺寸越大。但由于PASP這種抑制劑的存在,一般最大尺寸在5μm左右。本文通過不同的蛋白模板和添加劑,討論了對(duì)生物礦化過程的影響,對(duì)今后研究晶體生長(zhǎng)、生物材料等方面具有參考意義。
【關(guān)鍵詞】：生物礦化 碳酸鈣 羥基磷灰石 絲蛋白微球 膠原蛋白 聚天冬氨酸
【學(xué)位授予單位】：安徽工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O78
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 文獻(xiàn)綜述11-24
• 1.1 引言11-12
• 1.2 生物礦化12-14
• 1.2.1 概述12
• 1.2.2 生物礦化的四個(gè)階段12
• 1.2.3 幾種典型的生物礦化產(chǎn)物12-14
• 1.2.3.1 骨骼12-13
• 1.2.3.2 牙齒13-14
• 1.2.3.3 貝殼類14
• 1.3 生物礦化的研究14-18
• 1.3.1 羥基磷灰石（HAP）的礦化14-17
• 1.3.1.1 羥基磷灰石概述15
• 1.3.1.2 膠原概述15
• 1.3.1.3 HAP礦化的研究進(jìn)展15-17
• 1.3.2 磷酸鈣的礦化17-18
• 1.4 碳酸鈣的生物礦化18-23
• 1.4.1 碳酸鈣概述18
• 1.4.2 常見的碳酸鈣晶型18-19
• 1.4.3 碳酸鈣的制備方法19-20
• 1.4.4 無定形碳酸鈣20
• 1.4.5 活性有機(jī)分子對(duì)碳酸鈣礦化的作用20-23
• 1.5 研究?jī)?nèi)容23-24
• 第二章 實(shí)驗(yàn)方法24-32
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與試劑24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器24-25
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法25-30
• 2.3.1 絲蛋白微球模板的制備25-27
• 2.3.1.1 再生絲蛋白溶液的制備25-26
• 2.3.1.2 絲蛋白微球模板的制備26-27
• 2.3.2 絲蛋白對(duì)碳酸鈣礦化的調(diào)控27
• 2.3.3 模擬體液(SBF) 的配制27-29
• 2.3.4 羥基磷灰石的仿生生長(zhǎng)29
• 2.3.5 PASP對(duì)碳酸鈣礦化的調(diào)控29-30
• 2.4 實(shí)驗(yàn)表征方法30-32
• 2.4.1 共聚焦顯微鏡分析30-31
• 2.4.2 掃描電子顯微鏡分析（SEM）31
• 2.4.3 X-射線粉末衍射(XRD)31
• 2.4.4 X-射線能譜（EDS）31
• 2.4.5 樣品尺寸統(tǒng)計(jì)方法31-32
• 第三章 蛋白質(zhì)對(duì)生物礦化的影響32-43
• 3.1 絲蛋白微球模板下CaCO_3的礦化過程32-36
• 3.1.1 CaCO_3的不同礦化時(shí)間32-35
• 3.1.1.1 CaCO_3的不同礦化時(shí)間SEM分析32-34
• 3.1.1.2 不同礦化時(shí)間的EDS分析34-35
• 3.1.2 不同Ca~(2+)濃度對(duì)礦化的影響35-36
• 3.2 膠原蛋白對(duì)HAP礦化的影響36-41
• 3.2.1 三維膠原的制備37-38
• 3.2.2 HAP的仿生礦化38-41
• 3.2.2.1 HAP礦化產(chǎn)物的SEM分析38-39
• 3.2.2.2 HAP形核數(shù)量39-40
• 3.2.2.3 HAP晶體的大小40-41
• 3.2.2.4 HAP晶體的XRD表征41
• 3.3 本章小結(jié)41-43
• 第四章 聚天冬氨酸對(duì)CaCO_3晶體礦化的影響43-53
• 4.1 PASP調(diào)控碳酸鈣的礦化過程43-44
• 4.2 不同PASP濃度對(duì)碳酸鈣礦化的影響44-48
• 4.2.1 不同PASP濃度下CaCO_3的分布44-46
• 4.2.2 不同PASP濃度下CaCO_3的大小46
• 4.2.3 不同PASP濃度下CaCO_3晶體形貌46-48
• 4.3 不同Ca~(2+)濃度下CaCO_3的礦化48-51
• 4.3.1 不同Ca~(2+)濃度下CaCO_3分布48-49
• 4.3.2 不同Ca~(2+)濃度下CaCO_3晶體的平均大小49-50
• 4.3.3 不同Ca~(2+)濃度條件下CaCO_3晶體的形貌50-51
• 4.4 本章小結(jié)51-53
• 結(jié)論53-54
• 參考文獻(xiàn)54-61
• 發(fā)表論文61-62
• 致謝62

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