本文關鍵詞：多酸負載鉑基核殼型催化劑的制備及其催化性能的研究

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【摘要】：質子交換膜燃料電池(PEMFC)以使用氫氣作為燃料具有高效、清潔環(huán)保及可循環(huán)使用的優(yōu)點。PEMFC的大規(guī)模商業(yè)化應用一直受其催化劑成本高和穩(wěn)定性差的限制,本文將多酸負載到鉑基催化劑中制備的復合催化劑在降低催化劑成本的同時還能增強催化劑的催化活性、穩(wěn)定性,對PEMFC的大規(guī)模商業(yè)化應用起到一定的推動作用。本文將雜多酸負載到鉑基核殼型催化劑中制備了幾種不同的復合催化劑,通過X-射線衍射(XRD)和掃描電鏡(SEM)等表征方法對復合催化劑進行形貌表征,以及循環(huán)伏安法(CV)和線性掃描伏安法(LSV)等測試方法對復合催化劑進行電化學測試,主要工作如下：1. 本文通過酸化法和乙醚萃取法制備了磷鎢酸(H3PW12O40,簡寫為HPW),再將HPW負載到Ag@Pt/MWCNTs催化劑上制備出一系列HPW負載量不同的Ag@Pt/MWCNTs-HPW復合催化劑,然后采用電化學測試來研究復合催化劑,CV測試結果表明HPW負載量為25%時所得復合催化劑的活性最好,其活性面積(83.62 m2·g-1)比商業(yè)Pt/C催化劑(52.63m2·g-1)高了59%,其起始還原電位比商業(yè)Pt/C催化劑正移了44 mV。2. 本文通過酸化法和乙醚萃取的方法制備了磷鉬酸(H3PMo12040,簡寫為PMo),再將PMo負載到Ag@Pt/MWCNTs催化劑上制備出一系列PMo負載量不同的Ag@Pt/MWCNTs-PMo復合催化劑,通過XRD, FTIR表征,證實本文通過酸化法制備的PMo多酸是Keggin型構造；然后采用電化學測試來研究復合催化劑,CV測試結果表明PMo負載量為15%時所得復合催化劑的活性最好,其活性面積(96.25 m2.g-1)比商業(yè)Pt/C催化劑(52.63 m2·g-1)高了83%,其起始還原電位比商業(yè)Pt/C催化劑正移了53 mV。動力學研究表明O2在復合催化劑上是經歷“四電子”反應途徑還原成H2O。3. 本文通過酸化后萃取的方法制備了釩取代的磷鉬酸(PMo12-nVn (n=1,2,3)),再將PMo12-nVn(n=1,2,3)負載到Ag@Pt/MWCNTs鉑基核殼型催化劑上制備出一系列PMo12-nVn(n=1,2,3)負載量不同的Ag@Pt/MWCNTs-PMo12-nVn(n=1,2,3)復合催化劑,通過對合成的三種PMo12-nVn(n=1,2,3)雜多酸進行XRD表征,表明本文通過酸化法制備的PMo12-nVn(n=1,2,3)多酸化合物是Keggin型結構,再采用電化學測試來研究復合催化劑,CV測試結果表明PMo,2-nVn(n=1,2,3)多酸負載量為20%時所得復合催化劑的活性面積最大,其活性面積分別是Ag@Pt/MWCNTs-20%PMo11V為84 m2·g-1, Ag@Pt/MWCNTs-20%PMo10V2為97 m2·g-1, Ag@Pt/MWCNTs-20%PMo9V3為79 m2-1。從不同轉速的極化曲線及相應的K-L曲線結果可以看出,PMo12-nVn(n=1,2,3)雜多酸的負載能夠促進復合催化劑接近4電子過程的反應,提高氧還原效率。
【關鍵詞】：鉑催化劑 氧還原反應 磷鎢酸 磷鉬酸 磷鉬釩
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 學位論文數據集4-5
• 摘要5-7
• ABSTRACT7-15
• 第一章 緒論15-29
• 1.1 引言15
• 1.2 燃料電池的分類15-16
• 1.3 PEMFC電池16-18
• 1.3.1 影響PEMFC性能的因素18
• 1.4 PEMFC催化劑18-19
• 1.5 陰極催化劑19-24
• 1.5.1 鉑基催化劑體系21-23
• 1.5.2 非鉑基催化劑體系23-24
• 1.6 多金屬氧酸鹽24-26
• 1.6.1 多金屬氧酸鹽的應用25-26
• 1.7 本課題的研究意義及研究內容26-29
• 1.7.1 本課題的研究意義26
• 1.7.2 本課題的研究內容26-29
• 第二章 實驗部分29-35
• 2.1 實驗藥品29
• 2.2 實驗儀器29-30
• 2.3 物理表征方法30-31
• 2.3.1 傅里葉變換紅外光譜分析(FTIR)30
• 2.3.2 X-射線衍射分析(XRD)30-31
• 2.3.3 掃描電子顯微鏡分析(SEM)31
• 2.3.4 透射電子顯微鏡分析(TEM)31
• 2.3.5 X射線光電子能譜分析(XPS)31
• 2.4 電化學表征方法31-35
• 2.4.1 工作電極的制備31-32
• 2.4.2 循環(huán)伏安掃描測試法(CV)32-33
• 2.4.3 線性掃描伏安測試法(LSV)33
• 2.4.4 交流阻抗測試法(EIS)33-35
• 第三章 磷鎢酸負載Ag@Pt/MWCNTs催化劑的制備及其催化性能的研究35-49
• 3.1 引言35
• 3.2 制備方法35-36
• 3.2.1 HPW的制備35-36
• 3.2.2 Ag@Pt/MWCNTs催化劑的制備36
• 3.2.3 Ag@Pt/MWCNTs-HPW復合催化劑的制備36
• 3.3 結果分析36-47
• 3.3.1 傅里葉變換紅外光譜測試37
• 3.3.2 X-射線衍射測試37-38
• 3.3.3 電鏡測試38-40
• 3.3.4 循環(huán)伏安測試40-41
• 3.3.5 線性掃描伏安測試41-42
• 3.3.6 動力學研究42-44
• 3.3.7 阻抗測試44-45
• 3.3.8 計時電流測試45-46
• 3.3.9 XPS測試46-47
• 3.4 本章小結47-49
• 第四章 磷鉬酸負載Ag@Pt/MWCNTs催化劑的制備及其催化性能的研究49-61
• 4.1 引言49
• 4.2 制備方法49-50
• 4.2.1 PMo的制備49-50
• 4.2.2 Ag@Pt/MWCNTs的制備50
• 4.2.3 Ag@Pt/MWCNTs-PMo的制備50
• 4.3 結果分析50-60
• 4.3.1 X-射線衍射測試50-51
• 4.3.2 傅里葉變換紅外光譜測試51-52
• 4.3.3 電鏡表征52-53
• 4.3.4 循環(huán)伏安測試53-55
• 4.3.5 線性伏安掃描測試55
• 4.3.6 動力學研究55-57
• 4.3.7 計時電流測試57-58
• 4.3.8 阻抗測試58
• 4.3.9 XPS測試58-60
• 4.4 本章小結60-61
• 第五章 磷鉬釩酸負載Ag@Pt/MWCNTs催化劑的制備及其催化性能的研究61-73
• 5.1 引言61
• 5.2 制備方法61-63
• 5.2.1 PMo_(12-n)V_nO_(40)(n=1,2,3)化合物的制備61-62
• 5.2.2 Ag@Pt/MWCNTs的制備62
• 5.2.3 Ag@Pt/MWCNTs-PMo_(12-n)V_n(n=1,2,3)的制備62-63
• 5.3 結果分析63-71
• 5.3.1 X-射線衍射測試63-64
• 5.3.2 電鏡測試64
• 5.3.3 循環(huán)伏安測試64-66
• 5.3.4 線性伏安掃描測試66-67
• 5.3.5 動力學研究67-69
• 5.3.6 計時電流測試69-70
• 5.3.7 交流阻抗測試70-71
• 5.4 本章小結71-73
• 第六章 結論與展望73-75
• 6.1 結論73-74
• 6.2 展望74-75
• 參考文獻75-83
• 致謝83-85
• 研究成果和發(fā)表的學術論文85-87
• 作者和導師簡介87-88
• 碩士研究生學位論文答辯委員會決議書88-89

【參考文獻】

中國期刊全文數據庫 前1條

1 Xiao Liu;Hongmin Wang;Siguo Chen;Xueqiang Qi;Huiliang Gao;Yi Hui;Yang Bai;Lin Guo;Wei Ding;Zidong Wei;;SO_2-tolerant Pt-MoO_3/C catalyst for oxygen reduction reaction[J];Journal of Energy Chemistry;2014年03期

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本文編號：1079175