聚丙烯腈纖維負(fù)載催化劑的制備及其在染料去除中的應(yīng)用
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更多相關(guān)文章: 多胺 鹽酸羥胺 聚丙烯腈纖維 負(fù)載 催化 吸附 染料
【摘要】:本文以聚丙烯腈纖維(PANF)為基底材料,采用胺類化合物對(duì)其改性,將改性后纖維與金屬鹽通過一定的反應(yīng)制備相應(yīng)的負(fù)載型催化劑,并應(yīng)用于水溶液中活性染料和酸性染料的去除;此外,初步探討了氨基功能化纖維在吸附金屬離子方面的應(yīng)用。首先,以聚丙烯腈纖維為基底材料,分別與多胺類化合物(乙二胺、四乙烯五胺、超支化聚乙烯亞胺)和鹽酸羥胺發(fā)生胺化反應(yīng),引入氨基、偕胺肟等基團(tuán)。改性之后的纖維與三價(jià)鐵絡(luò)合得到非均相負(fù)載催化劑(ED-PANF-Fe、TP-PANF-Fe、PE-PANF-Fe和AO-PANF-Fe),應(yīng)用于活性紅195的催化降解。通過元素分析、XRD、SEM、FT-IR等方法對(duì)改性纖維進(jìn)行了表征,利用EDS對(duì)催化劑中鐵含量進(jìn)行了分析,并對(duì)催化劑去除染料的方式及效果進(jìn)行了探究。結(jié)果表明:多胺類和鹽酸羥胺成功地對(duì)PANF進(jìn)行了改性,TP-PANF-Fe鐵含量只有1.12%,而鹽酸羥胺改性PANF易與金屬鐵離子絡(luò)合形成穩(wěn)定的鐵配合物,鐵含量達(dá)到11.59%。UV測(cè)試結(jié)果表明ED-PANF-Fe、TP-PANF-Fe和PE-PANF-Fe對(duì)染料的去除率分別為98.05%,90.82%,31.11%,是吸附和催化共同作用的結(jié)果。而鹽酸羥胺改性纖維降解染料速度相對(duì)較慢,50 min降解率達(dá)到98.8%,是催化作用的結(jié)果,催化劑循環(huán)利用3次時(shí),降解率仍在在90%以上。其次,以鹽酸羥胺、水合肼以及兩者混合物為改性試劑與聚丙烯腈纖維反應(yīng),得到改性PANF(AO-PANF、HA-PANF和M-PANF),在氯化銅溶液中浸泡后,用硼氫化鈉還原,得到相應(yīng)的負(fù)載型催化劑(Cu-AO-PANF、Cu-HA-PANF、Cu-M-PANF),用于酸性橙II和甲基橙的催化去除。對(duì)制備過程中銅鹽浸泡時(shí)間、銅鹽濃度以及催化劑的穩(wěn)定性進(jìn)行了探究,通過XRD、SEM、FT-IR、EDS、XPS及DSC對(duì)改性PANF以及最終催化劑進(jìn)行表征,并且對(duì)催化劑去除染料的方式及產(chǎn)物進(jìn)行了分析。結(jié)果表明:在銅鹽中浸泡5 h、銅鹽濃度0.35 mol/L為催化劑的最佳制備條件,在pH4條件下催化劑表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性;負(fù)載銅含量Cu-AO-PANFCu-M-PANFCu-HA-PANF;應(yīng)用于催化甲基橙和酸性橙II兩類染料的去除,染料催化去除率與銅含量一致:Cu-AO-PANFCu-M-PANFCu-HA-PANF,其中Cu-AO-PANF在10 min內(nèi)對(duì)兩種染料的催化去除率均達(dá)到90%,且可以多次循環(huán)利用。再次,通過多胺類改性纖維與氯乙酸反應(yīng)制備了氨基乙酸型腈綸纖維(PANEDF-AC,PANTPF-AC,PANPEF-AC)。通過有機(jī)元素分析和FT-IR分別對(duì)改性纖維有機(jī)元素和內(nèi)部官能團(tuán)進(jìn)行了表征,利用EDS、AAS對(duì)改性纖維表面金屬離子的含量進(jìn)行了分析。結(jié)果表明,氨基乙酸型腈綸纖維能夠吸附金屬銀離子,且對(duì)銀離子吸附量分別達(dá)到33.5 mg/g,1.4 mg/g和0.3 mg/g,是一種潛在的金屬離子吸附劑。
【關(guān)鍵詞】:多胺 鹽酸羥胺 聚丙烯腈纖維 負(fù)載 催化 吸附 染料
【學(xué)位授予單位】:浙江理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:O643.36
【目錄】:
- 摘要4-6
- Abstract6-12
- 第一章 前言12-21
- 1.1 引言12-13
- 1.2 染料廢水的特點(diǎn)13-14
- 1.2.1 成分復(fù)雜且高濃度13
- 1.2.2 廢水量大、色度高、毒性大13-14
- 1.2.3 水質(zhì)變化大14
- 1.2.4 pH值變化大、水溫水量變化大14
- 1.2.5 廢水處理難度大14
- 1.3 染色廢水常用處理技術(shù)14-16
- 1.3.1 混凝法15
- 1.3.2 吸附法15
- 1.3.3 化學(xué)氧化法15-16
- 1.3.3.1 臭氧氧化法15
- 1.3.3.2 光氧化法15-16
- 1.3.3.3 廢水高溫深度氧化處理16
- 1.3.4. 磁分離法16
- 1.3.5 活性污泥法16
- 1.4 國(guó)內(nèi)外處理染料的研究進(jìn)展16-19
- 1.4.1 高級(jí)氧化法17
- 1.4.1.1 Fenton催化劑17
- 1.4.1.2 光Fenton催化劑17
- 1.4.1.3 非均相Fenton催化劑體系17
- 1.4.2 改性纖維吸附染料17-18
- 1.4.3 改性聚丙烯腈纖維18-19
- 1.4.3.1 氨基化螯合聚丙烯腈纖維18-19
- 1.4.3.2 含硫螯合聚丙烯腈纖維纖維19
- 1.5 選題意義及研究?jī)?nèi)容19-21
- 1.5.1 選題意義19-20
- 1.5.2 研究?jī)?nèi)容20-21
- 第二章 胺類改性聚丙烯腈纖維鐵絡(luò)合物催化劑的制備、表征及其在去除活性染料中應(yīng)用21-32
- 2.1 引言21
- 2.2 實(shí)驗(yàn)部分21-25
- 2.2.1 材料與試劑21-23
- 2.2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑21-22
- 2.2.1.2 儀器與設(shè)備22-23
- 2.2.2 實(shí)驗(yàn)和測(cè)試方法23-25
- 2.2.2.1 改性PANF方法23-24
- 2.2.2.2 改性PANF與鐵離子的配位24-25
- 2.2.2.3 染料去除25
- 2.3 結(jié)果與討論25-31
- 2.3.1 增重率25
- 2.3.2 改性PANF有機(jī)元素分析25-26
- 2.3.3 改性PANF的SEM26-27
- 2.3.4 改性PANF的XRD27-28
- 2.3.5 改性PANF的FTIR28-29
- 2.3.6 改性PANF鐵配合物的EDS分析29
- 2.3.7 改性PANF鐵配合物對(duì)活性紅195的催化降解研究29-31
- 2.3.7.1 多胺改性PANF鐵配合物去除染料29-30
- 2.3.7.2 鹽酸羥胺改性PANF鐵配合物去除染料30-31
- 2.4 結(jié)論31-32
- 第三章 改性聚丙烯腈纖維負(fù)載銅催化劑的制備、表征及其在酸性染料去除中的應(yīng)用32-61
- 3.1 引言32-33
- 3.2 試劑和儀器33-34
- 3.2.1 試劑33
- 3.2.2 儀器33-34
- 3.3 實(shí)驗(yàn)部分34-36
- 3.3.1 改性聚丙烯腈纖維制備34-35
- 3.3.1.1 鹽酸羥胺改性聚丙烯腈纖維的制備34
- 3.3.1.2 水合肼改性聚丙烯腈纖維的制備34-35
- 3.3.1.3 鹽酸羥胺和水合肼混合物改性聚丙烯腈纖維的制備35
- 3.3.2 改性纖維負(fù)載銅催化劑的制備35
- 3.3.3 催化劑催化去除染料35
- 3.3.4 HPLC色譜條件35-36
- 3.4 結(jié)果與討論36-50
- 3.4.1 改性聚丙烯腈纖維負(fù)載催化劑制備條件探究36-50
- 3.4.1.1 浸漬時(shí)間及增重率對(duì)負(fù)載量的影響36
- 3.4.1.2 銅鹽濃度對(duì)負(fù)載量的影響36-38
- 3.4.1.3 pH值對(duì)催化劑穩(wěn)定性的影響38-39
- 3.4.1.4 催化劑的DSC表征39-41
- 3.4.1.5 催化劑的FTIR表征41-43
- 3.4.1.6 催化劑的XRD表征43-44
- 3.4.1.7 催化劑的XPS表征44-46
- 3.4.1.8 催化劑的EDS譜圖46-48
- 3.4.1.9 催化劑的掃描電子顯微鏡圖48-49
- 3.4.1.10 鹽酸浸漬法49-50
- 3.5 結(jié)果與討論50-59
- 3.5.1 Cu-AO-PANF催化劑的應(yīng)用50-53
- 3.5.1.1 催化甲基橙(MO)50-51
- 3.5.1.2 催化酸性橙II51-53
- 3.5.2 Cu-M-PANF催化劑的應(yīng)用53-54
- 3.5.2.1 催化甲基橙(MO)53
- 3.5.2.2 催化酸性橙II53-54
- 3.5.3 Cu-HA-PANF催化劑的應(yīng)用54-59
- 3.5.3.1 催化甲基橙(MO)54-55
- 3.5.3.2 催化酸性橙II55
- 3.5.4 HPLC&MS測(cè)試催化產(chǎn)物55-59
- 3.5.4.1 催化甲基橙產(chǎn)物55-57
- 3.5.4.2 催化酸性橙Ⅱ產(chǎn)物57-59
- 3.6 結(jié)論59-61
- 第四章 氨基乙酸型腈綸纖維的制備、表征及其在金屬離子吸附中的應(yīng)用初探61-68
- 4.1 引言61
- 4.2 實(shí)驗(yàn)部分61-64
- 4.2.1 試劑與儀器61-62
- 4.2.2 多胺改性PANF與氯乙酸反應(yīng)62-64
- 4.2.2.1 多胺類改性PANF62-63
- 4.2.2.2 改性聚丙烯腈纖維與氯乙酸反應(yīng)63
- 4.2.2.3 氨基乙酸型腈綸纖維吸附金屬銀離子63-64
- 4.3 結(jié)果與討論64-67
- 4.3.1 增重率和元素分析64-65
- 4.3.2 功能化纖維的FTIR65-67
- 4.3.2.1 乙二胺氨基乙酸型腈綸纖維的FTIR65-66
- 4.3.2.2 四乙烯五胺氨基乙酸型腈綸纖維的FTIR66
- 4.3.2.3 超支化聚乙烯亞胺氨基乙酸型腈綸纖維的FTIR66-67
- 4.3.3 功能化纖維的SEM67
- 4.4 結(jié)論67-68
- 第五章 結(jié)論與展望68-70
- 5.1 結(jié)論68
- 5.2 后續(xù)工作展望68-70
- 參考文獻(xiàn)70-80
- 附錄 攻讀學(xué)位期間的研究成果80-81
- 致謝81
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