本文關鍵詞：Ti-TUD-1在環(huán)己酮和環(huán)己烯催化氧化中的應用

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【摘要】：Ti-TUD-1是具有三維孔道結構、大的比表面積且孔徑可調的介孔分子篩,它還具有制備簡單、廉價的特點。因其具有三維介孔孔道結構,這允許大分子能在Ti-TUD-1孔道內快速擴散,對于受擴散限制的催化反應具有廣泛的應用前景。本論文通過溶膠-凝膠法合成了不同Ti量的Ti-TUD-1催化劑,并用X-射線衍射(XRD)、X-寸線光電子能譜(XPS)、透射電鏡(TEM)、紫外-可見漫反射光譜(UV-vis)、拉曼光譜(Raman)、N2-吸脫附和紅外光譜(FT-IR)等技術對合成的催化劑進行表征。系統(tǒng)地研究了合成過程中的晶化時間以及酸處理對Ti-TUD-1孔結構的影響。在此基礎上,系統(tǒng)研究了Ti-TUD-1催化環(huán)己酮氨氧化制備環(huán)己酮肟和環(huán)己烯氧化的性能,包括反應條件、反應物的加料方式和Ti-TUD-1中Ti含量等對反應的影響,在此基礎上優(yōu)化了反應條件。研究結果表明,環(huán)己酮氨氧化制備環(huán)己酮肟的優(yōu)化反應條件為：反應溫度為80℃、氨與環(huán)己酮的摩爾比為1.5和叔丁醇為溶劑；環(huán)己烯氧化反應的優(yōu)化反應條件為：反應溫度為70℃、環(huán)己烯與過氧化氫的摩爾比為1、反應時間為8小時和乙腈為溶劑。此外,由于過氧化氫在反應過程中易分解,采用連續(xù)添加反應物過氧化氫可以減少其分解,從而提高其在氧化反應中的利用率。在優(yōu)化的反應條件下,Ti-TUD-1在催化環(huán)己烯氧化和環(huán)己酮氨氧化反應中顯示了良好的催化性能,具有一定的工業(yè)應用前景。
【關鍵詞】：Ti-TUD-1 環(huán)己酮 環(huán)己烯 溶膠-凝膠法 選擇性氧化
【學位授予單位】：浙江師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 緒論9-22
• 1.1 引言9-10
• 1.2 環(huán)己酮氨氧化反應的進展10-11
• 1.3 環(huán)己酮氨氧化反應11-12
• 1.4 環(huán)己烯催化氧化生產環(huán)己烯酮的進展12-17
• 1.4.1 無機過氧酸鹽法13
• 1.4.2 亞碘酰苯法13-14
• 1.4.3 有機過氧酸法14
• 1.4.4 催化氧化法14-17
• 1.5 分子篩17-20
• 1.5.1 TS-1分子篩17-18
• 1.5.2 TUD-1分子篩18-20
• 1.6 本課題的研究意義及研究內容20-22
• 1.6.1 研究意義20-21
• 1.6.2 研究內容21-22
• 第二章 實驗部分22-39
• 2.1 實驗試劑與儀器22-24
• 2.1.1 實驗試劑22-23
• 2.1.2 實驗儀器與設備23-24
• 2.2 表征技術24-27
• 2.2.1 X射線粉末衍射(XRD)24
• 2.2.2 N_2-低溫物理吸附24
• 2.2.3 掃描電子顯微鏡(SEM)24-25
• 2.2.4 紅外光譜(FT-IR)25
• 2.2.5 紫外-可見漫反射光譜(UV-vis)25
• 2.2.6 高分辨透射電子顯微鏡(HR-TEM)25-26
• 2.2.7 X射線光電子能譜(XPS)26
• 2.2.8 熱重分析(TG-DTA)26
• 2.2.9 拉曼光譜(Raman)26-27
• 2.3 TI-TUD-1介孔分子篩催化劑的制備27
• 2.4 催化劑的表征27-33
• 2.5 環(huán)己酮氨氧化反應33-35
• 2.5.1 環(huán)己酮氨氧化反應裝置33-34
• 2.5.2 實驗流程34-35
• 2.6 環(huán)己烯氧化反應35
• 2.6.1 實驗流程35
• 2.7 分析方法35-39
• 第三章 TI-TUD-1催化環(huán)己酮氨氧化反應性能研究39-51
• 3.1 引言39-42
• 3.2 氨氧化反應結果與分析42-49
• 3.2.1 溫度對反應的影響42-43
• 3.2.2 加氨水方式對反應的影響43-44
• 3.2.3 氨與酮摩爾比對反應的影響44
• 3.2.4 催化劑用量對反應的影響44-45
• 3.2.5 溶劑對反應的影響45-46
• 3.2.6 酸處理催化劑對反應的影響46-47
• 3.2.7 反應時間的影響47-48
• 3.2.8 合成體系中不同Ti/Si摩爾比對反應的影響48
• 3.2.9 催化劑的穩(wěn)定性測試48-49
• 3.3 環(huán)己酮氨氧化反應機理49-50
• 3.4 本章小結50-51
• 第四章 TI-TUD-1催化環(huán)己烯氧化反應性能研究51-57
• 4.1 引言51
• 4.2 環(huán)己烯氧化反應結果與分析51-56
• 4.2.1 溫度對反應的影響51-52
• 4.2.2 加入雙氧水方式對反應的影響52-53
• 4.2.3 環(huán)己烯與雙氧水摩爾比對反應的影響53
• 4.2.4 合成體系中不同Ti/Si摩爾比對反應的影響53-54
• 4.2.5 溶劑對反應的影響54-55
• 4.2.6 反應時間的影響55
• 4.2.7 催化劑的重復使用性能55-56
• 4.3 本章小結56-57
• 第五章 全文總結與展望57-59
• 5.1 全文總結57-58
• 5.2 課題展望58-59
• 參考文獻59-69
• 致謝69-73

【參考文獻】

中國期刊全文數據庫 前7條

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本文編號：1074014