本文關(guān)鍵詞：高效有機硫吸附劑的可控合成與性能研究

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【摘要】：近年來,有機硫化合物在油品燃燒過程中產(chǎn)生的各種危害已廣泛地被人們所認知,油品中的含硫化合物進行深度的脫除己成為目前亟待解決的一個問題。在眾多脫硫方法中,吸附和氧化脫硫工藝因其操作條件溫和、投資成本和操作費用低、脫硫效果好、環(huán)境污染少等優(yōu)點成為了目前深度脫硫研究的熱點。吸附脫硫(ADS)是一種有效的選擇性捕獲噻吩硫化合物的方法,且ADS效果強烈依賴于活性物種的分散度。在本實驗中,設(shè)計合成了一系列通過尿素協(xié)助活性組分Cu高度均勻分散的Zr(Ⅳ)離子改性的有序六方介孔結(jié)構(gòu)SBA-15的新型吸附劑,并用于噻吩的有效吸附去除。對合成的新型吸附劑采用X射線衍射圖譜、N2吸-脫附曲線、掃描電鏡、透射電鏡、X光電子能譜和紫外漫反射進行了全面的表征分析,結(jié)果表明本實驗成功地設(shè)計合成了活性組分Cu高度均勻分散在有序片狀短孔道ZrSBA-15材料內(nèi)部而不是團聚在外表面。因此對噻吩具有很好的吸附脫除效果(9.35 mg/g,50 oC)。吸附動力學(xué)和等溫線數(shù)據(jù)可以用pseudo-second-order動力學(xué)模型和Langmuir吸附等溫線模型進行很好的擬合,吸附劑可以通過于N2環(huán)境中簡單的熱處理得到再生吸附劑,且循環(huán)使用8次后沒有明顯的噻吩吸附脫除能力損失。此外,在本課題研究中也探究了二苯并噻吩(DBT)的氧化脫硫性能。采用層層自組裝策略浸漬制備合成了磷鎢酸(HPW)均勻負載在五乙烯六胺(PEHA)修飾的片狀短孔道ZrSBA-15催化劑。在雙氧水作氧化劑時,此催化劑用于DBT的催化氧化脫除性能研究,詳細的探究了反應(yīng)溫度、催化劑和雙氧水的用量以及活性物種的負載量對DBT氧化脫硫性能的影響且在最佳實驗條件下表現(xiàn)出了優(yōu)越的脫硫活性。同時,此催化劑的活性在6次循環(huán)使用之后并未出現(xiàn)明顯的降低。
【關(guān)鍵詞】：噻吩 二苯并噻吩 Cu/ZrSBA-15 HPW/PEHA/ZrSBA-15 脫硫 循環(huán)使用
【學(xué)位授予單位】：大連工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TE624.55;O647.3
【目錄】：

• 摘要3-4
• abstract4-8
• 第一章 前言8-16
• 1.1 概述8-14
• 1.1.1 本課題的研究背景和意義8-9
• 1.1.2 我國機動車用汽油中硫化物的組成與性質(zhì)9
• 1.1.3 有機硫化物的脫除方法9-14
• 1.2 本課題研究的內(nèi)容14-16
• 第二章 實驗部分16-24
• 2.1 化學(xué)試劑16-17
• 2.2 儀器與設(shè)備17
• 2.3 表征方法與儀器17-19
• 2.3.1 形貌和結(jié)構(gòu)的表征(SEM、TEM)17-18
• 2.3.2 傅里葉變換紅外光譜分析(FTIR)18
• 2.3.3 X射線衍射分析(XRD)18
• 2.3.4 表面元素組成分析(XPS) ..18
• 2.3.5 紫外-可見漫反射光譜分析(DRS)18-19
• 2.3.6 紫外-可見分光光度計(UV-vis)19
• 2.4 可循環(huán)Cu/ZrSBA-15的設(shè)計合成19-21
• 2.4.1 片狀短孔道ZrSBA-15的制備19
• 2.4.2 尿素協(xié)助共沉淀法Cu/ZrSBA-15的制備19-20
• 2.4.3 吸附等溫線實驗20-21
• 2.4.4 吸附動力學(xué)實驗21
• 2.5 可循環(huán)HPW/PEHA/ZrSBA-15的制備21-24
• 2.5.1 短孔道片狀ZrSBA-15的制備21
• 2.5.2 氨基官能化片狀短孔道PEHA/ZrSBA-15的制備21
• 2.5.3 多酸基氨基官能化片狀短孔道HPW/PEHA/ZrSBA-15催化劑的制備21-22
• 2.5.4 HPW/PEHA/ZrSBA-15催化氧化DBT的實驗22-24
• 第三章 結(jié)果與討論24-50
• 3.1 可循環(huán)Cu/ZrSBA-15的設(shè)計合成和應(yīng)用24-38
• 3.1.1 引言24-25
• 3.1.2 制備的系列樣品表征25-31
• 3.1.3 吸附脫硫性能的研究31-37
• 3.1.3.1 不同樣品吸附脫硫性能的比較31-32
• 3.1.3.2 吸附等溫線研究32-34
• 3.1.3.3 吸附動力學(xué)研究34-36
• 3.1.3.4 吸附劑的再生和循環(huán)使用性能研究36-37
• 3.1.4 小結(jié)37-38
• 3.2 可循環(huán)HPW/PEHA/ZrSBA-15的制備和應(yīng)用38-50
• 3.2.1 引言38-39
• 3.2.2 多酸基氨基官能化片狀短孔道HPW/PEHA/ZrSBA-15催化劑的表征39-44
• 3.2.3 合成的催化劑用于DBT的氧化脫硫性能研究44-49
• 3.2.3.1 不同催化劑對DBT氧化脫除性能的影響44-45
• 3.2.3.2 溫度對DBT氧化脫除性能的影響45-46
• 3.2.3.3 氧化劑H_2O_2的用量對DBT氧化脫硫性能的影響46-47
• 3.2.3.4 催化劑的用量對DBT氧化脫硫性能的影響47-48
• 3.2.3.5 催化劑在DBT氧化脫硫反應(yīng)中的循環(huán)使用性能探究48-49
• 3.2.4 小結(jié)49-50
• 第四章 論文總結(jié)與展望50-53
• 4.1 論文總結(jié)50-52
• 4.2 論文展望52-53
• 參考文獻53-60
• 致謝60-61
• 附錄 攻讀碩士期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文和獲獎情況61

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