本文關(guān)鍵詞：CVD法制備TiMgAl-LDH催化劑及其光催化性能

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【摘要】：半導(dǎo)體多相光催化能有效降解多種對環(huán)境有害的污染物,使有害物質(zhì)礦化為CO2、H2O及其它無機小分子物質(zhì)。以水滑石為載體負載Ti物種制成半導(dǎo)體復(fù)合物,可疊加主客體的光響應(yīng)范圍,從而提高光催化效率。本文以碳酸根MgAl水滑石為載體,通過CVD法將Ti物種負載于水滑石層板表面,制得TiMgAl-LDH催化劑,再經(jīng)煅燒得其金屬氧化物(TiMgAlO)催化劑。通過XRD、SEM和低溫氮氣吸附-脫附等手段對TiMgAl-LDH和TiMgAlO進行結(jié)構(gòu)表征,以亞甲基藍(MB)為降解底物,對TiMgAl-LDH和TiMgAlO的光催化性能進行評價。首先,本文采用尿素法制備了MgAl-LDH前驅(qū)體,在特定的CVD裝置中以氣態(tài)TiCl4為鈦源,通過氣相沉積法(CVD法)將Ti負載接枝于水滑石前體層板上,制得選擇性高分散的TiMgAl-LDH復(fù)合催化劑。以TiMgAl-LDH對亞甲基藍60分鐘的光催化降解殘留率為評價指標,通過響應(yīng)面分析方法對CVD制備過程中氮氣流速、負載溫度和負載時間進行了優(yōu)化,考察了CVD制備條件對催化劑性能的影響,并結(jié)合XRD、UV-vis、SEM等表征測試推測了CVD載鈦的機理。結(jié)果表明,CVD負載溫度為210°C,負載時間6.5 h,氮氣流速為85 mL?min-1,是TiMgAl-LDH復(fù)合催化劑的最優(yōu)CVD制備條件。負載過程中Ti以配位的形式和水滑石表面羥基結(jié)合形成高分散的活性位點且負載效果對溫度敏感。其次,結(jié)合紫外吸收光譜和Tauc模型對最優(yōu)CVD條件下制得的TiMgAl-LDH復(fù)合催化劑的光學(xué)帶隙進行計算。通過與MgAl-LDH的對比,考察了其對亞甲基藍的光催化降解性能,進一步通過其降解過程動力學(xué)數(shù)據(jù)揭示其光催化機制。結(jié)果表明,TiMgAl-LDH復(fù)合催化劑的帶隙(3.342ev)在紫外區(qū),且具有較大的亞甲基藍光催化降解速率常數(shù)k(-0.0395),在紫外光下能表現(xiàn)出較MgAl-LDH優(yōu)異的催化性能。由于形成了復(fù)合相間的異質(zhì)結(jié)構(gòu),導(dǎo)致其電子空穴壽命較單一半導(dǎo)體材料延長,光催化效率明顯提高。最后,為了進一步拓展TiMgAl-LDH復(fù)合催化劑的應(yīng)用,基于水滑石載體的結(jié)構(gòu)特點,研究不同溫度煅燒后處理對TiMgAl-LDH復(fù)合催化劑催化性能的影響,以求進一步改善其催化性能。通過多次重復(fù)降解試驗,對催化劑的穩(wěn)定性和使用壽命進行了研究。
【關(guān)鍵詞】：氣相沉積(CVD) 光催化 水滑石 異質(zhì)結(jié)構(gòu) 降解
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O644.1
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-8
• 第1章 緒論8-16
• 1.1 研究背景和意義8
• 1.2 水滑石概述8-10
• 1.2.1 水滑石的制備9
• 1.2.2 水滑石的性質(zhì)9-10
• 1.3 水滑石光催化應(yīng)用10-11
• 1.3.1 水滑石光催化劑10-11
• 1.3.2 煅燒水滑石光催化劑11
• 1.3.3 水滑石作光催化劑載體11
• 1.4 鈦基光催化11-13
• 1.4.1 二氧化鈦光催化機理12
• 1.4.2 提高光催化效率的方法12-13
• 1.5 CVD法負載Ti機理13-14
• 1.6 論文核心研究內(nèi)容14-16
• 第2章 CVD法制備TiMgAl-LDH16-35
• 2.1 引言16
• 2.2 實驗材料與方法16-19
• 2.2.1 試劑、藥品和儀器16-17
• 2.2.2 MgAl-LDH前體的制備17
• 2.2.3 CVD法制備TiMgAl-LDH17-18
• 2.2.4 光催化反應(yīng)18-19
• 2.2.5 表征方法19
• 2.3 結(jié)果與討論19-33
• 2.3.1 CVD法制備TiMgAl-LDH19-22
• 2.3.2 CVD法制備TiMgAl-LDH工藝響應(yīng)面優(yōu)化22-27
• 2.3.3 TiMgAl-LDH的表征及其結(jié)構(gòu)與負載溫度關(guān)系27-33
• 2.4 本章小結(jié)33-35
• 第3章 TiMgAl-LDH的光催化性能35-42
• 3.1 引言35
• 3.2 實驗材料與方法35-37
• 3.2.1 試劑、藥品和儀器35-36
• 3.2.2 樣品制備36
• 3.2.3 光催化反應(yīng)36
• 3.2.4 表征方法36-37
• 3.3 結(jié)果與討論37-41
• 3.3.1 TiMgAl-LDH光學(xué)性質(zhì)研究37-39
• 3.3.2 光催化性能39-41
• 3.4 本章小結(jié)41-42
• 第4章 煅燒溫度對TiMgAlO光催化性能的影響42-52
• 4.1 引言42
• 4.2 實驗材料與方法42-43
• 4.2.1 試劑、藥品和儀器42-43
• 4.2.2 TiMgAl-LDH催化劑制備43
• 4.2.3 TiMgAl-LDH煅燒43
• 4.2.4 亞甲基藍降解反應(yīng)43
• 4.2.5 表征方法43
• 4.3 結(jié)果與討論43-50
• 4.3.1 表征分析43-48
• 4.3.2 光催化降解48-49
• 4.3.3 催化劑穩(wěn)定性49-50
• 4.4 本章小結(jié)50-52
• 第5章 結(jié)論和展望52-54
• 5.1 結(jié)論52
• 5.2 創(chuàng)新點52-53
• 5.3 展望53-54
• 參考文獻54-58
• 致謝58-59
• 攻讀碩士期間取得的主要成果59

【相似文獻】

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 劉小軍;CVD法制備TiMgAl-LDH催化劑及其光催化性能[D];湘潭大學(xué);2016年

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本文編號：1059950