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含吡咯基配體的稀土和主族金屬有機(jī)化合物的合成及催化性能研究

發(fā)布時(shí)間:2017-10-18 04:10

  本文關(guān)鍵詞:含吡咯基配體的稀土和主族金屬有機(jī)化合物的合成及催化性能研究


  更多相關(guān)文章: 吡咯基配體 稀土金屬化合物 鋁化合物 雜核金屬化合物 開(kāi)環(huán)聚合


【摘要】:本文主要內(nèi)容是含吡咯基配體的稀土金屬化合物和主族金屬化合物的合成及催化性能研究,主要包括以下三方面的研究?jī)?nèi)容:一、合成了含吡咯基配體H3L1(H3L1=1,9-bis(2-pyrrolyl)-2,5,8triazanona-1,8-diene)和H3L2(H3L2=tris(pyrrolyl-α-methyl)amine),基于這些配體合成了稀土金屬有機(jī)化合物[Y(L1)(THF)]2(1)和[Y(L2)(THF)3](2)。利用X-ray單晶衍射測(cè)定了它們的結(jié)構(gòu),并通過(guò)核磁共振和元素分析確定了化合物結(jié)構(gòu)。研究了這些化合物的催化性能,發(fā)現(xiàn)它們可以有效地催化己內(nèi)酯的開(kāi)環(huán)聚合。二、合成了配體H2L3(H2L3=N,N'-(2,2-dimethylpropane-1,3-diyl)bis(1-(1Hpyrrol-2-yl)methanimine)),然后合成了一系列的吡咯基鋁化合物Al(L3)Me(3),Al(L3)Cl(4)和Al(L3)(OiPr)(5)。化合物3和4的單晶結(jié)構(gòu)通過(guò)X-ray單晶衍射進(jìn)行了確定,所有化合物都用了核磁共振和元素分析進(jìn)行了表征。研究發(fā)現(xiàn),該系列化合物對(duì)己內(nèi)酯的開(kāi)環(huán)聚合表現(xiàn)出非常好的活性。三、合成了H2L4(H2L4=(1E,2E)-1,2-bis((1H-pyrrol-2-yl)methylene)hydrazine)配體,與稀土金屬反應(yīng)得到了含有活性吡咯基的化合物[Sc(L4)(HL4)THF]2?4THF(6),期望將化合物6與其它金屬反應(yīng),得到雜核金屬化合物。但是將化合物6與丁基鎂反應(yīng),意外地得到了鎂化合物[Mg(L4)2(THF)2]3?3THF(7)。接著合成了配體H2L5(H2L5=2,2'-(hydrazine-1,2-diylidenebis(methanylylidene))diphenol),得到了稀土金屬化合物[Y(L5)1.5THF]2?2THF(8)。所有化合物都通過(guò)X-ray單晶衍射確定了結(jié)構(gòu)。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),由于空間位阻的原因,化合物6、7和8對(duì)己內(nèi)酯的聚合并沒(méi)有表現(xiàn)出催化活性。
【關(guān)鍵詞】:吡咯基配體 稀土金屬化合物 鋁化合物 雜核金屬化合物 開(kāi)環(huán)聚合
【學(xué)位授予單位】:蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:O641.4;O643.36
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • abstract5-9
  • 第一章 文獻(xiàn)綜述9-23
  • 1 前言9
  • 2 吡咯基稀土金屬化合物的合成及性能的研究進(jìn)展9-13
  • 3 吡咯基主族金屬化合物的合成及性能的研究進(jìn)展13-16
  • 4 雜核金屬化合物的合成及性能的研究進(jìn)展16-20
  • 5 本論文的研究意義20
  • 6 參考文獻(xiàn)20-23
  • 第二章 含吡咯基配體的稀土金屬化合物的合成及催化性能研究23-37
  • 1 前言23
  • 2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論23-28
  • 2.1 化合物的合成與結(jié)構(gòu)23-27
  • 2.2 化合物1和 2 催化的己內(nèi)酯的開(kāi)環(huán)聚合27-28
  • 3 實(shí)驗(yàn)部分28-30
  • 3.1 化合物的合成28-29
  • 3.2 化合物1和 2 催化的己內(nèi)酯的開(kāi)環(huán)聚合29-30
  • 4 結(jié)論30
  • 5 參考文獻(xiàn)30-33
  • 6 部分化合物的表征數(shù)據(jù)33-37
  • 第三章 含吡咯基配體的金屬鋁化合物的合成及催化性能研究37-53
  • 1 前言37
  • 2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論37-42
  • 2.1 化合物的合成和結(jié)構(gòu)37-40
  • 2.2 化合物 3、4 和5催化的己內(nèi)酯的開(kāi)環(huán)聚合40-42
  • 3 實(shí)驗(yàn)部分42-43
  • 3.1 化合物的合成42-43
  • 3.2 化合物 3、4 和5催化己內(nèi)酯的開(kāi)環(huán)聚合43
  • 4 結(jié)論43-44
  • 5 參考文獻(xiàn)44-48
  • 6 化合物的部分表征數(shù)據(jù)48-53
  • 第四章 含吡咯基的稀土-過(guò)渡和稀土-主族雜核化合物的合成及催化性能研究53-69
  • 1 前言53
  • 2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論53-63
  • 2.1 化合物的合成與結(jié)構(gòu)53-63
  • 3 實(shí)驗(yàn)部分63-64
  • 3.1 化合物的合成63-64
  • 4 結(jié)論64
  • 5 參考文獻(xiàn)64-66
  • 6 部分化合物的相關(guān)表征66-69
  • 第五章 全文總結(jié)和展望69-71
  • 附錄71-72
  • 碩士期間發(fā)表論文72-73
  • 致謝73-74

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本文編號(hào):1052856

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