本文關(guān)鍵詞：含N-H基團(tuán)磷光銥配合物的設(shè)計(jì)、合成及其光物理性質(zhì)研究

  更多相關(guān)文章： 銥配合物 磷光材料 光物理性質(zhì) 電致變色 信息存儲(chǔ)

【摘要】：與其他過(guò)渡金屬配合物相比,銥配合物因具有較高的量子效率、大的Stocks位移以及基于配體的豐富的激發(fā)態(tài)性質(zhì)而成為電致發(fā)光器件、化學(xué)傳感及生物成像等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。因此關(guān)于銥配合物的研究中,大部分涉及到新型配體和磷光銥配合物的設(shè)計(jì)、合成及其光物理性質(zhì)調(diào)控。早期對(duì)于銥配合物光物理性質(zhì)的調(diào)控主要通過(guò)共價(jià)鍵接方式,如合成新的配體骨架或在原有配體上修飾化學(xué)基團(tuán),但這類(lèi)方法大多需要嚴(yán)苛的反應(yīng)條件、復(fù)雜的合成過(guò)程,一般需耗費(fèi)大量的人力、物力等。我們課題組在前期的研究中發(fā)現(xiàn)了一種新型的調(diào)控銥配合物光物理性質(zhì)的方法—非共價(jià)鍵(氫鍵)法。該方法利用含N-H基團(tuán)的陽(yáng)離子型銥配合物與不同抗衡陰離子形成氫鍵強(qiáng)度的不同,就能實(shí)現(xiàn)對(duì)配合物發(fā)光顏色的有效調(diào)控(~50 nm)。為了達(dá)到通過(guò)氫鍵就能大范圍調(diào)控銥配合物光物理性質(zhì)的目的,在本論文中,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了一系列含N-H基團(tuán)的離子型銥配合物,研究了其在配體或抗衡陰離子改變時(shí)的光物理性質(zhì)變化規(guī)律及在信息存儲(chǔ)領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。主要研究?jī)?nèi)容如下:1、我們首先以含有一個(gè)N-H基團(tuán)的吡啶基咪唑(bm)作為N^N輔助配體,設(shè)計(jì)合成了一系列具有不同C^N主配體如(2-(2,4-二氟苯基)吡啶(ppy)、2-苯基吡啶(ppy)和9-己基-3-吡啶基咔唑(czpy))的離子型銥配合物。其光物理性質(zhì)結(jié)果表明,抗衡陰離子的改變可以微調(diào)部分銥配合物的光物理性質(zhì)。由此我們推斷出當(dāng)含N-H基團(tuán)的配體能量過(guò)高時(shí),氫鍵調(diào)控光物理性質(zhì)并不適合所有的離子型銥配合物。2、我們保持C^N主配體為ppy,設(shè)計(jì)合成一系列含N-H基團(tuán)的N^N輔助配體如(吡啶基咪唑(bm)、2-吡啶基苯并咪唑(bpm)、2-喹啉基苯并咪唑(qpm))的陽(yáng)離子型銥配合物。其光物理性質(zhì)結(jié)果表明,抗衡陰離子的改變可以較好的調(diào)控部分銥配合物的光物理性質(zhì),由此我們可以推斷出當(dāng)含N-H基團(tuán)的配體能量合適時(shí),氫鍵可以較好的調(diào)控離子型銥配合物的光物理性質(zhì)。3、我們保持主配體為czpy,引入兩種不同的含有雙N-H基團(tuán)的輔助配體聯(lián)咪唑(dm)和聯(lián)苯并咪唑(dpm)合成兩種銥配合物。其光物理性質(zhì)結(jié)果表明,增加N-H基團(tuán)的個(gè)數(shù),抗衡陰離子的改變可以實(shí)現(xiàn)對(duì)陽(yáng)離子型銥配合物發(fā)光顏色的有效調(diào)控(~100 nm)。另外,我們還發(fā)現(xiàn)這種含N-H基團(tuán)的銥配合物具有酸堿變色、電致磷光變色效應(yīng)。最后利用含N-H基團(tuán)銥配合物的電致磷光變色效應(yīng)設(shè)計(jì)了一種信息加密存儲(chǔ)器件,這種器件記錄的信息可以通過(guò)熒光壽命成像(FLIM)和時(shí)間門(mén)成像(TGLI)實(shí)現(xiàn)解密讀取。
【關(guān)鍵詞】：銥配合物 磷光材料 光物理性質(zhì) 電致變色 信息存儲(chǔ)
【學(xué)位授予單位】：南京郵電大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O641.4
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 專(zhuān)用術(shù)語(yǔ)注釋表9-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 銥配合物研究進(jìn)展11
• 1.3 銥配合物合成方法11-12
• 1.4 銥配合物光物理性質(zhì)調(diào)控方法12-16
• 1.4.1 傳統(tǒng)銥配合物光物理性質(zhì)調(diào)控方法12-14
• 1.4.2 新型銥配合物光物理性質(zhì)調(diào)控方法14-16
• 1.5 銥配合物的應(yīng)用16-20
• 1.5.1 銥配合物在電致發(fā)光領(lǐng)域的應(yīng)用16-19
• 1.5.2 銥配合物在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域的應(yīng)用19-20
• 1.6 研究思路與內(nèi)容20-22
• 第二章 主配體對(duì)含N-H基團(tuán)銥配合物光物理性質(zhì)的調(diào)控22-36
• 2.1 引言22-23
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分23-28
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和藥品23-24
• 2.2.2 含N-H基團(tuán)的N^N輔助配體bm的合成及表征24
• 2.2.3 C^N主配體czpy的合成及表征24-25
• 2.2.4 配合物的合成及表征25-27
• 2.2.5 實(shí)驗(yàn)儀器27-28
• 2.2.6 光譜實(shí)驗(yàn)28
• 2.2.7 理論計(jì)算28
• 2.3 結(jié)果與討論28-34
• 2.3.1 合成與表征28-31
• 2.3.2 主配體不同的離子型銥配合物的光物理性質(zhì)31
• 2.3.3 抗衡離子不同的離子型銥配合物的光物理性質(zhì)31-33
• 2.3.4 理論計(jì)算33-34
• 2.4 本章小結(jié)34-36
• 第三章 輔助配體對(duì)含N-H基團(tuán)銥配合物光物理性質(zhì)的調(diào)控36-53
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分37-42
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和藥品37-38
• 3.2.2 含N-H基團(tuán)的N^N輔助配體的合成38
• 3.2.3 配合物的合成及表征38-41
• 3.2.4 實(shí)驗(yàn)儀器41
• 3.2.5 光譜實(shí)驗(yàn)41
• 3.2.6 理論計(jì)算41-42
• 3.3 結(jié)果與討論42-52
• 3.3.1 合成和表征42-43
• 3.3.2 輔助配體含一個(gè)N-H基團(tuán)的銥配合物的光物理性質(zhì)43-44
• 3.3.3 抗衡陰離子對(duì)含一個(gè)N-H基團(tuán)的銥配合物光物理性質(zhì)的影響44-45
• 3.3.4 輔助配體含兩個(gè)N-H基團(tuán)的銥配合物的光物理性質(zhì)45-46
• 3.3.5 抗衡陰離子對(duì)含兩個(gè)N-H基團(tuán)的銥配合物光物理性質(zhì)的影響46-47
• 3.3.6 配合物(ppy)_2IrqpmPF_6的酸堿變色效應(yīng)47-48
• 3.3.7 配合物(czpy)_2IrdpmPF_6的電致磷光變色效應(yīng)48-49
• 3.3.8 理論計(jì)算49-50
• 3.3.9 配合物(czpm)_2IrdpmPF_6在信息存儲(chǔ)方面的應(yīng)用50-52
• 3.4 本章小結(jié)52-53
• 第四章 總結(jié)與展望53-54
• 參考文獻(xiàn)54-61
• 附錄1 部分化合物的~1H NMR與MALDI-TOF/TOF MS譜圖61-68
• 附錄2 攻讀碩士學(xué)位期間撰寫(xiě)的論文68-69
• 附錄3 攻讀碩士學(xué)位期間申請(qǐng)的專(zhuān)利69-70
• 附錄4 攻讀碩士學(xué)位期間參加的科研項(xiàng)目70-71
• 致謝71

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