本文關(guān)鍵詞：液相二次有機(jī)氣溶膠實(shí)驗(yàn)室模擬和野外觀測(cè)研究

  更多相關(guān)文章： 液相SOA 實(shí)驗(yàn)室模擬 乙醇醛 野外觀測(cè) WSOC

【摘要】：SOA是大氣顆粒物中的主要成分,從全球范圍看,通常占細(xì)顆粒物中有機(jī)物質(zhì)量的20～80%。近年來(lái),隨著對(duì)SOA形成的研究,人們發(fā)現(xiàn),液相形成SOA的貢獻(xiàn)逐漸增高,甚至達(dá)到與氣相形成相當(dāng)?shù)乃�。在本研究�?我們模擬了乙醇醛作為前體物液相暗反應(yīng)形成SOA的過(guò)程,用紫外—可見(jiàn)吸光光譜(波長(zhǎng)200-800 nm)測(cè)量乙醇醛與硫酸銨、甘氨酸和甲胺溶液反應(yīng)隨時(shí)間的變化。結(jié)果表明,三種不同反應(yīng)溶液的紫外—可見(jiàn)吸收光譜峰型一致,均有兩個(gè)主要吸收峰,分別在209-230 nm和280-310nm。實(shí)驗(yàn)中,初期快速形成的第一個(gè)吸收峰為乙醇醛水合反應(yīng)形成的低聚物,該反應(yīng)為一級(jí)堿催化反應(yīng),反應(yīng)速率為甲胺甘氨酸硫酸銨。實(shí)驗(yàn)中期,緩慢出現(xiàn)的第二個(gè)峰為胺/銨對(duì)乙醇醛的催化反應(yīng)形成的吸收峰,是一級(jí)酸催化反應(yīng),反應(yīng)速率為甘氨酸甲胺硫酸銨。在整個(gè)反應(yīng)中,反應(yīng)物濃度越高,反應(yīng)速率越快,最終產(chǎn)物為有棕碳吸光特性的Schiff堿。為了進(jìn)一步研究SOA在大氣中的液相形成,我們冬季在濟(jì)南城區(qū)進(jìn)行了野外觀測(cè)研究,監(jiān)測(cè)分析了PM2.5的質(zhì)量濃度以及主要的水溶性離子物種、有機(jī)碳/元素碳、WSOC和水溶性物種的紫外-可見(jiàn)光譜。結(jié)果表明,濟(jì)南冬季PM2.5平均質(zhì)量濃度為150.38μg/m3,主要物種為SO42-,NH4+,NO3-,Cl-,OC等,分別占PM2.5的9.77%,6.15%,2.49%,4.99%,15.11%。OC/EC的平均值為6.85,SOC占TC的30.10%,說(shuō)明濟(jì)南冬季碳?xì)馊苣z中一次排放是主要污染源,但二次污染不容忽視。觀測(cè)中,WSOC的平均濃度為10.89μg/m3,占OC的49.26±6.62%,與SOC、SO42.等好的相關(guān)性(R2=0.94,0.75)說(shuō)明其很可能主要來(lái)源于液相的二次形成。用WSOC來(lái)估算液相SOA的形成,2014年濟(jì)南冬季液相SOA的反應(yīng)主要受氣象條件的影響,高相對(duì)濕度、高溫與低風(fēng)速有利于WSOC的形成和積累。夜間的低溫、高濕度有利于SOA在氣—粒分配中向顆粒相移動(dòng),同時(shí)由于較低的大氣邊界層,使夜間WSOC濃度與白天光氧化反應(yīng)產(chǎn)生的WSOC濃度相近。霧霾天氣下,穩(wěn)定的氣象條件更有利于液相SOA濃度的升高�？扇苄晕锓N的紫外一可見(jiàn)吸光光譜表明,溶液最大吸收峰在200～210 nm處,棕碳吸收特征明顯。同實(shí)驗(yàn)室模擬液相SOA反應(yīng)一致,室外反應(yīng)在弱酸性條件下,有利于液相SOA的形成。
【關(guān)鍵詞】：液相SOA 實(shí)驗(yàn)室模擬 乙醇醛 野外觀測(cè) WSOC
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O648.16
【目錄】：

• 摘要10-12
• Abstract12-14
• 符號(hào)說(shuō)明14-15
• 第一章 緒論15-28
• 1.1 氣溶膠15-16
• 1.1.1 氣溶膠的定義15
• 1.1.2 氣溶膠的影響15-16
• 1.2 二次有機(jī)氣溶膠16-24
• 1.2.1 二次有機(jī)氣溶膠定義及主要來(lái)源16-17
• 1.2.2 SOA的氣相形成17-18
• 1.2.3 SOA的液相形成18-23
• 1.2.4 二次有機(jī)氣溶膠的影響23-24
• 1.3 棕碳24-26
• 1.3.1 棕碳的定義24
• 1.3.2 棕碳的分類與來(lái)源24-25
• 1.3.3 棕碳的輻射強(qiáng)迫及影響25-26
• 1.4 論文選題背景、內(nèi)容、意義26-28
• 第二章 液相二次有機(jī)氣溶膠的實(shí)驗(yàn)室模擬研究28-43
• 2.1 引言28-29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑29-30
• 2.2.1 試劑29-30
• 2.2.2 儀器30
• 2.3 實(shí)驗(yàn)方法30-32
• 2.4 結(jié)果分析32-42
• 2.4.1 UV—Vis吸收光譜32-35
• 2.4.2 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析35-38
• 2.4.3 反應(yīng)產(chǎn)物以及形成機(jī)理分析38-42
• 2.5 本章小結(jié)42-43
• 第三章 液相二次有機(jī)氣溶膠的野外觀測(cè)研究43-60
• 3.1 引言43-44
• 3.2 采樣背景介紹44-45
• 3.2.1 觀測(cè)時(shí)間和站點(diǎn)44
• 3.2.2 樣品采集44-45
• 3.3 樣品處理45-46
• 3.3.1 儀器45
• 3.3.2 分析方法45-46
• 3.4 樣品特征分析46-55
• 3.4.1 PM_(2.5)濃度46-48
• 3.4.2 水溶性離子特征48-50
• 3.4.3 OC/EC特征50-52
• 3.4.4 WSOC特征52-53
• 3.4.5 UV—Vis分析53-55
• 3.5 液相SOA的研究55-59
• 3.5.1 氣象條件對(duì)液相SOA的影響55-56
• 3.5.2 白天與夜間液相SOA的形成56-57
• 3.5.3 霧霾與清潔天氣下液相SOA的形成57-59
• 3.6 本章小結(jié)59-60
• 第四章 總結(jié)和展望60-63
• 4.1 主要結(jié)論60-61
• 4.2 論文的創(chuàng)新61-62
• 4.3 未來(lái)工作展望62-63
• 參考文獻(xiàn)63-75
• 致謝75-76
• 發(fā)表論文76-77
• 附件77-79
• 學(xué)位論文評(píng)閱及答辯情況表79

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