本文關(guān)鍵詞：基于類水滑石的納米復(fù)合物及其在雙功能氧電極中的催化應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 析氧反應(yīng) 氧還原反應(yīng) 雙功能催化劑 類水滑石

【摘要】：隨著氣候的不斷惡化和化石資源的持續(xù)消耗,探索與發(fā)展新型清潔能源已成為當(dāng)今社會重要的科學(xué)話題。能源轉(zhuǎn)換與貯存過程中的氧電極反應(yīng),即氧還原反應(yīng)(ORR)和氧析出反應(yīng)(OER),是制約燃料電池和電解水技術(shù)發(fā)展的瓶頸之一,為此人們不斷探求著高效的氧電極反應(yīng)催化材料。類水滑石(LDH)又稱層狀雙金屬氫氧化物,具有雙金屬種類可調(diào)性、層間陰離子可交換性和結(jié)構(gòu)記憶等特性。基于這些特性,本論文分別使用原位生長法、煅燒復(fù)原法和靜電組裝法,將LDH分別與石墨烯、氮化碳復(fù)合制備了基于LDH的納米復(fù)合催化劑,并研究了它們在氧電極反應(yīng)中的雙功能催化性能。主要內(nèi)容如下:1.水熱條件下,通過在反向膠束內(nèi)給予堿源和金屬鹽,實(shí)現(xiàn)了NiFe-LDH在氧化石墨烯(GO)基底上的原位生長,經(jīng)移除模板和還原處理,得到了類球狀的還原GO-LDH,記做rGO-LDH;其中rGO作為導(dǎo)電基底,可顯著增強(qiáng)復(fù)合物的導(dǎo)電能力;該催化劑修飾電極的OER起始過電位僅為240 mV,與貴金屬RuO2催化劑所得值相當(dāng),當(dāng)電位為1.530 V時(shí),電流密度高達(dá)32.388 mA/cm2,其ORR起始電位約為0.796 V,極限擴(kuò)散電流約為-3.845 mA/cm2,在甲醇混合液中,其電流密度損失不足10%。2.還原條件下,將氮化碳(C3N4)納米片組裝在GO-LDH復(fù)合物上,得到了表面粗糙度顯著增大的氮摻雜的rGO-LDH,記為NG-LDH;其中rGO可顯著增強(qiáng)復(fù)合物的導(dǎo)電能力,氮摻雜造成的結(jié)構(gòu)缺陷,不但增大了復(fù)合物的比表面積,還賦予其一定的ORR催化能力;該催化劑修飾電極的OER起始過電位為256 mV,雖然相較于未氮摻雜的rGO-LDH催化劑增加了16 mV,但在1.530 V時(shí),其電流密度高達(dá)42.636 mA/cm2,是純NiFe-LDH的9倍,遠(yuǎn)高于未摻雜的rGO-LDH(32.388 mA/cm2),其ORR起始電位正移至0.853 V,半波電位約為0.802 V,顯著高于傳統(tǒng)層狀材料,在甲醇混合液中,其電流密度損失不足8%。3.將CoFe-LDH的煅燒產(chǎn)物于GO的水溶液中復(fù)原,在還原條件下進(jìn)行氮摻雜,得到了具有一定結(jié)構(gòu)缺陷的氮摻雜rGO/LDH,記為NG/LDH;該復(fù)合物中LDH六角片呈多方向鋪展?fàn)?C3N4納米片組裝在rGO薄片和LDH納米片上,增大了比表面積,而rGO增強(qiáng)了催化劑的導(dǎo)電能力;該催化劑修飾電極的OER起始過電位約為244 mV,在1.530 V時(shí)其電流密度約為14.371 mA/cm2,是純CoFe-LDH的7倍,其ORR極限擴(kuò)散電流密度高達(dá)-5.222 mA/cm2,接近于20 wt%的Pt/C修飾電極,在甲醇混合液中,能夠維持原有的ORR電流強(qiáng)度。4.在甲酰胺中,NiFe-LDH納米片與GO片層通過靜電引力自組裝為GO-LDH,再將氨基離子液體(NH2-IL)共價(jià)修飾在GO上,得到了離子液體修飾GR-LDH,記做IL-GR-LDH;NH2-IL的共價(jià)修飾不但增強(qiáng)了復(fù)合物的分散穩(wěn)定性和親水能力,還改善了催化劑的導(dǎo)電能力;該催化劑修飾電極的OER起始過電位約為282mV,在1.530 V時(shí)其電流密度約5.998 mA/cm2,是純NiFe-LDH的5倍,其ORR起始電位正移至0.742 V,半波電位為0.661 V,在甲醇混合液中,其電流密度下降不足0.08%。
【關(guān)鍵詞】：析氧反應(yīng) 氧還原反應(yīng) 雙功能催化劑 類水滑石
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-28
• 1.1 立體背景、意義及主要研究內(nèi)容10
• 1.2 雙功能氧催化簡介10-16
• 1.2.1 雙功能氧電極簡介10-11
• 1.2.2 雙功能氧電極反應(yīng)簡介11-13
• 1.2.3 雙功能氧電極反應(yīng)催化劑研究和評價(jià)方法13-14
• 1.2.4 常用雙功能氧電極反應(yīng)催化劑14-16
• 1.3 類水滑石材料簡介16-19
• 1.3.1 類水滑石簡介16-17
• 1.3.2 類水滑石材料的制備方法17-18
• 1.3.3 類水滑石材料的應(yīng)用18-19
• 1.4 化學(xué)修飾石墨烯簡介19-23
• 1.4.1 石墨烯簡介19-20
• 1.4.2 化學(xué)修飾石墨烯的方法20-22
• 1.4.3 化學(xué)修飾石墨烯的應(yīng)用22-23
• 1.5 氮化碳簡介23-28
• 1.5.1 氮化碳的結(jié)構(gòu)特性23-24
• 1.5.2 氮化碳的剝離方法24-26
• 1.5.3 氮化碳的應(yīng)用26-28
• 第二章 軟模板法制備石墨烯-類水滑石復(fù)合物及其電催化性能28-46
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分28-31
• 2.1.1 試劑與儀器28-29
• 2.1.2 催化劑的制備29-30
• 2.1.3 雙功能氧電極的制作30
• 2.1.4 雙功能氧電極催化性能測試條件30-31
• 2.2 結(jié)果與討論31-44
• 2.2.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征31-36
• 2.2.2 催化劑OER電催化性能的表征36-40
• 2.2.3 催化劑ORR電催化性能的表征40-44
• 2.3 小結(jié)44-46
• 第三章 氮摻雜石墨烯-類水滑石復(fù)合物及其電催化性能46-59
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分46-47
• 3.1.1 試劑與儀器46
• 3.1.2 催化劑的制備46
• 3.1.3 雙功能氧電極的制作46
• 3.1.4 雙功能氧電極催化性能測試條件46-47
• 3.2 結(jié)果與討論47-57
• 3.2.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征47-49
• 3.2.2 催化劑OER電催化性能的表征49-53
• 3.2.3 催化劑ORR電催化性能的表征53-57
• 3.3 小結(jié)57-59
• 第四章 煅燒復(fù)原法制備石墨烯-類水滑石復(fù)合物及其電催化性能59-68
• 4.1 實(shí)驗(yàn)部分59-60
• 4.1.1 試劑與儀器59
• 4.1.2 催化劑的制備59
• 4.1.3 雙功能氧電極的制作59
• 4.1.4 雙功能氧電極催化性能測試條件59-60
• 4.2 結(jié)果與討論60-67
• 4.2.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征60-62
• 4.2.2 催化劑OER電催化性能的表征62-64
• 4.2.3 催化劑ORR電催化性能的表征64-67
• 4.3 小結(jié)67-68
• 第五章 離子液體功能化石墨烯-類水滑石復(fù)合物及其電催化性能68-76
• 5.1 實(shí)驗(yàn)部分68-69
• 5.1.1 試劑與儀器68
• 5.1.2 催化劑的制備68-69
• 5.1.3 雙功能氧電極的制作69
• 5.1.4 雙功能氧電極催化性能測試條件69
• 5.2 結(jié)果與討論69-74
• 5.2.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征69-70
• 5.2.2 催化劑OER電催化性能的表征70-72
• 5.2.3 催化劑ORR電催化性能的表征72-74
• 5.3 小結(jié)74-76
• 結(jié)論76-78
• 參考文獻(xiàn)78-82
• 致謝82-83
• 攻讀碩士學(xué)位期間已發(fā)表或待發(fā)表的論文目錄83-84

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