本文關(guān)鍵詞：木質(zhì)素解聚制酚類化合物

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【摘要】：在生物質(zhì)預(yù)處理過(guò)程中,木質(zhì)素結(jié)構(gòu)通常發(fā)生改變。根據(jù)木質(zhì)素的結(jié)構(gòu)特征,本論文設(shè)計(jì)并考察不同的木質(zhì)素解聚途徑制備酚類化合物。木質(zhì)素為先的生物煉制方法在制備酚類化合物方面具有很大潛力。本論文首先從生物質(zhì)種類、貴金屬催化劑種類、催化劑回收以及過(guò)程改進(jìn)等方面對(duì)木質(zhì)素為先的生物煉制方法進(jìn)行詳細(xì)研究。結(jié)果表明較低的釕／生物質(zhì)質(zhì)量比(0.003)便能使木質(zhì)素充分解聚,而加入0.5%的鎳不僅能維持釕催化劑的活性,還能使其磁性可分離。用釕碳和甲醇在250度下解聚果殼,其木質(zhì)素組分轉(zhuǎn)化為穩(wěn)定的生物油和以甲烷為主的氣體；而該條件下可萃組分較多的樹(shù)木原料所得解聚產(chǎn)物則以木質(zhì)素單體和萜烯類為主。通過(guò)酸預(yù)處理與原位加氫相結(jié)合的手段,木質(zhì)素為先的生物煉制方法可在非常溫和的條件(120度)進(jìn)行。此外,由二維核磁和氣相色譜／質(zhì)譜分析結(jié)果可知,盡管木質(zhì)素為先的生物煉制在還原性氣體中進(jìn)行,其液體產(chǎn)物在存儲(chǔ)過(guò)程中會(huì)發(fā)生結(jié)構(gòu)變化。因此,其液體產(chǎn)物需要及時(shí)進(jìn)行后續(xù)改質(zhì)。本論文進(jìn)一步采用類煤液化工藝對(duì)已分離的木質(zhì)素進(jìn)行加氫裂解,其起始?xì)鋲焊哌_(dá)8 MPa,并詳細(xì)考察了不同催化劑、供氫溶劑及反應(yīng)溫度的影響。結(jié)果表明木質(zhì)素轉(zhuǎn)化率和酚類化合物收率均隨溫度升高而增大,并在440度、原位負(fù)載催化劑FeOOH以及供氫溶劑四氫萘的共同作用下達(dá)到最大,分別為89 wt%和30.2 wt%。通過(guò)對(duì)產(chǎn)品詳細(xì)表征,發(fā)現(xiàn)已分離的木質(zhì)素結(jié)構(gòu)中含有大量的Caryl-C強(qiáng)鍵,導(dǎo)致其解聚成酚類化合物十分困難,而供氫溶劑參與其反應(yīng),并有助于Caryl-C強(qiáng)鍵的斷裂。本研究工作為木質(zhì)素利用提供重要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)及技術(shù)指導(dǎo)。
【關(guān)鍵詞】：生物質(zhì) 木質(zhì)素 解聚 酚類化合物 釕碳
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O636.2;O625.31
【目錄】：

• ABSTRACT5-7
• 摘要7-13
• Chapter 1 Introduction13-31
• 1.1 Overview of Lignin13-16
• 1.2 Lignin Availability16-17
• 1.3 Biomass Pretreatment Methods17-23
• 1.3.1 Chemical Pretreatments17-21
• 1.3.2 Physicochemical Pretreatment21-22
• 1.3.3 Biological Pretreatment22-23
• 1.3.4 Physical/Mechanical pretreatment23
• 1.4 Lignin Utilization23-25
• 1.5 Available Technology for Lignin Conversion25-28
• 1.6 Production of Phenols from Lignin and Associated Challenges28-29
• 1.7 Research Scope and Outline of This Thesis29-31
• Chapter 2 Experimental31-35
• 2.1 Materials for Experiments31-32
• 2.2 Catalyst Preparation32
• 2.3 Catalyst Characterization32-33
• 2.3.1 X-ray Powder Diffraction (XRD)32
• 2.3.2 Scanning Electron microscopy (SEM)32-33
• 2.3.3 Transmission Electron Microscopy (TEM)33
• 2.3.4 Nitrogen (N2) Isothermal Adsorption Desorption33
• 2.3.5 X-ray Photoelectron Spectroscopy (XPS)33
• 2.4 Depolymerization of Lignin33-35
• 2.4.1 Depolymerization of the Lignin in Biomass33-34
• 2.4.2 Depolymerization of Extracted Lignin34-35
• Chapter 3 Depolymerization of Lignin in Wood35-51
• 3.1 Samples Preparation35
• 3.2 Results and Discussion35-47
• 3.2.1 Catalyst Characterization35-36
• 3.2.2 Product Characterization36-47
• 3.3 Effect of Nickel47-48
• 3.4 Summary48-51
• Chapter 4 Hydrocracking of Extracted Lignin51-63
• 4.1 Lignin Samples Preparation51
• 4.2 Lignin Hydrocracking Process51-52
• 4.3 Results and Discussion52-61
• 4.3.1 FeOOH Catalyst Characterization52-54
• 4.3.2 The Effect of Catalyst on Lignin Hydrocracking54
• 4.3.3 Effects of Other Reaction Conditions on Lignin Hydrocracking54-57
• 4.3.4 The Analysis of Lignin Oil57-60
• 4.3.5 Prospects of the lignin liquefaction process60-61
• 4.4 Summary61-63
• Chapter 5 Conclusion63-65
• References65-71
• Acknowledgements71-73
• Publications73-75
• Author's resume and Academic Advisor's Resume75-77
• 附件77-78

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本文編號(hào)：1033877