本文關(guān)鍵詞：銅系氧化物及其復(fù)合結(jié)構(gòu)的制備和光催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 氧化亞銅 氧化銅 納米復(fù)合材料 生長(zhǎng)機(jī)理 光催化 有機(jī)污染物

【摘要】：由于其無毒、價(jià)廉、且光吸收譜寬等眾多的優(yōu)點(diǎn),銅系氧化物納米光催化劑及其復(fù)合物的制備及有效利用受到了人們的廣泛關(guān)注。眾所周知,納米材料的形貌和結(jié)構(gòu)對(duì)其性質(zhì)與應(yīng)用有著重要的影響,因此能夠制備形貌可調(diào)控的銅系氧化物納米光催化劑,并進(jìn)一步提高其光催化效率有著重要的現(xiàn)實(shí)意義。基于此,本論文立足于采用簡(jiǎn)單有效的方法通過對(duì)反應(yīng)參數(shù)的調(diào)控來實(shí)現(xiàn)銅系氧化物納米光催化劑及其復(fù)合物的有效制備,并對(duì)其光催化性能進(jìn)行了研究。本論文的工作主要分為以下五個(gè)方面：(1)采用溶劑熱法,首次合成了形貌規(guī)則、粒徑均勻的Cu20正十二面體多孔結(jié)構(gòu)。我們將所制備的多孔正十二面體Cu20用于光催化降解亞甲基藍(lán)(MB),發(fā)現(xiàn)其在紫外光下的降解效率要高于可見光下的降解效率。這可能是由于紫外光的能量強(qiáng)于可見光,從而有助于提高Cu20的光催化活性。(2)采用微乳液輔助溶劑熱法,首次合成了結(jié)晶完美的虹之玉狀Cu20納米結(jié)構(gòu)。反應(yīng)時(shí)間對(duì)產(chǎn)物的形貌和尺寸有較大的影響。將這種形貌的Cu20用于太陽光下光催化降解MB,發(fā)現(xiàn)其在日光照射90 min后幾乎將全部的MB分解(降解率達(dá)98.94%),表現(xiàn)出較高的光催化活性。(3)采用溶劑熱-煅燒聯(lián)用技術(shù)首次合成了形貌新穎獨(dú)特的多孔六足狀CuO納米結(jié)構(gòu)。將六足狀CuO用于可見光下催化降解苯酚(PhOH),發(fā)現(xiàn)其在可見光照射60 min后PhOH的光催化降解率達(dá)82.5%。通過光催化劑的重復(fù)使用測(cè)試了其穩(wěn)定性,5次循環(huán)后的光催化降解率變化不大,表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。(4)采用溶劑熱-煅燒聯(lián)用法合成了獨(dú)特形貌的、結(jié)晶良好的CuO多孔核殼納米結(jié)構(gòu)。其晶體生長(zhǎng)過程符合“奧斯特瓦爾德熟化機(jī)理”。將核殼結(jié)構(gòu)的CuO用于可見光下光催化降解MB和PhO H,呈現(xiàn)出較高的光催化活性。其光催化活性高于本實(shí)驗(yàn)中所合成的其他CuO產(chǎn)品、P25和商品級(jí)CuO。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,多孔核殼CuO 5次使用以后其光催化效率變化不大,表現(xiàn)出較強(qiáng)的穩(wěn)定性。(5)采用溫和的濕化學(xué)法首次合成了新穎的三維菊花狀的Cu2O/CNTs納米復(fù)合物。通過分析其生長(zhǎng)過程,提出了其生長(zhǎng)機(jī)理。在可見光的照射下,僅用60 min,所制備的菊花狀Cu2O/CNTs納米復(fù)合結(jié)構(gòu)光催化劑即可將大部分的PhOH降解。其降解率為85.8%。循環(huán)實(shí)驗(yàn)表明,菊花狀Cu2O/CNTs納米復(fù)合物5次使用以后其光催化降解率變化不大,表現(xiàn)出較強(qiáng)的穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：氧化亞銅 氧化銅 納米復(fù)合材料 生長(zhǎng)機(jī)理 光催化 有機(jī)污染物
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-11
• 第一章 緒論11-29
• 1.1 課題背景11-12
• 1.2 半導(dǎo)體光催化材料12-17
• 1.2.1 半導(dǎo)體材料的光催化機(jī)理12-14
• 1.2.2 半導(dǎo)體光催化材料的制備方法14-17
• 1.2.2.1 水解/化學(xué)沉淀14-15
• 1.2.2.2 溶膠-凝膠合成法15
• 1.2.2.3 水熱/溶劑熱法15-16
• 1.2.2.4 熱分解合成法16
• 1.2.2.5 聲化學(xué)合成法16
• 1.2.2.6 電化學(xué)合成法16
• 1.2.2.7 微波合成法16-17
• 1.2.2.8 仿生礦化合成法17
• 1.3 銅系氧化物半導(dǎo)體光催化劑17-25
• 1.3.1 銅系氧化物半導(dǎo)體光催化劑概述17-18
• 1.3.2 銅系氧化物半導(dǎo)體光催化劑的基本性質(zhì)18-21
• 1.3.2.1 晶體結(jié)構(gòu)18-19
• 1.3.2.2 電子能帶結(jié)構(gòu)19
• 1.3.2.3 光學(xué)性質(zhì)19
• 1.3.2.4 振動(dòng)性質(zhì)19
• 1.3.2.5 電性質(zhì)19-20
• 1.3.2.6 熱性質(zhì)20
• 1.3.2.7 磁性質(zhì)及超導(dǎo)性20
• 1.3.2.8 摻雜20-21
• 1.3.3 銅系氧化物納米材料在光催化方面的應(yīng)用21-25
• 1.4 本論文的研究意義及主要研究?jī)?nèi)容25-29
• 1.4.1 本論文的研究意義25-26
• 1.4.2 本論文的主要研究?jī)?nèi)容26-29
• 第二章 溶劑熱法合成多孔正十二面體Cu_2O及其光催化性能29-37
• 2.1 引言29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分29-31
• 2.2.1 試劑和儀器29-30
• 2.2.1.1 試劑29-30
• 2.2.1.2 儀器30
• 2.2.2 產(chǎn)品的制備30-31
• 2.2.3 光催化活性的測(cè)定31
• 2.3 結(jié)果與討論31-35
• 2.3.1 產(chǎn)品的SEM和TEM分析31-32
• 2.3.2 產(chǎn)品的XRD分析32
• 2.3.3 產(chǎn)品的BET分析32
• 2.3.4 反應(yīng)時(shí)間對(duì)Cu_2O形貌的影響32-34
• 2.3.5 光催化性能的研究34-35
• 2.3.6 產(chǎn)品的UV-vis分析35
• 2.4 本章小結(jié)35-37
• 第三章 微乳液輔助合成虹之玉狀Cu_2O及其光催化性能37-45
• 3.1 引言37-38
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-40
• 3.2.1 試劑和儀器38-39
• 3.2.1.1 試劑38
• 3.2.1.2 儀器38-39
• 3.2.2 產(chǎn)品的制備39
• 3.2.3 光催化活性的測(cè)定39-40
• 3.2.4 產(chǎn)品的表征40
• 3.3 結(jié)果與討論40-44
• 3.3.1 產(chǎn)品的SEM分析40-41
• 3.3.2 產(chǎn)品的XRD分析41
• 3.3.3 產(chǎn)品的BET分析41-42
• 3.3.4 產(chǎn)品的UV-vis分析42
• 3.3.5 光催化性能的研究42-44
• 3.4 本章小結(jié)44-45
• 第四章 前驅(qū)體輔助合成多孔六足狀CuO及其光催化性能45-53
• 4.1 引言45
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分45-47
• 4.2.1 試劑和儀器45-46
• 4.2.1.1 試劑45-46
• 4.2.1.2 儀器46
• 4.2.2 產(chǎn)品的制備46-47
• 4.2.3 光催化活性的測(cè)定47
• 4.3 結(jié)果與討論47-51
• 4.3.1 產(chǎn)品的SEM分析47-48
• 4.3.2 產(chǎn)品的XRD分析48-49
• 4.3.3 產(chǎn)品的BET分析49-50
• 4.3.4 產(chǎn)品的UV-vis漫反射分析50
• 4.3.5 光催化性能的研究50-51
• 4.4 本章小結(jié)51-53
• 第五章 前驅(qū)體調(diào)節(jié)合成核殼CuO及其光催化性能53-69
• 5.1 引言53-54
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分54-56
• 5.2.1 試劑和儀器54-55
• 5.2.1.1 試劑54
• 5.2.1.2 儀器54-55
• 5.2.2 產(chǎn)品的制備55
• 5.2.3 產(chǎn)品的表征55
• 5.2.4 光催化活性的測(cè)定55-56
• 5.3 結(jié)果與討論56-67
• 5.3.1 產(chǎn)品的XRD分析56-57
• 5.3.2 產(chǎn)品的SEM分析57-58
• 5.3.3 產(chǎn)品的BET分析58
• 5.3.4 產(chǎn)品的XPS分析58-59
• 5.3.5 核殼CuO納米材料的形成機(jī)理探究59-61
• 5.3.6 光催化性能的研究61-66
• 5.3.7 產(chǎn)品的UV-vis漫反射分析66-67
• 5.3.8 光催化機(jī)理探討67
• 5.4 本章小結(jié)67-69
• 第六章 菊花狀Cu_2O/CNTs復(fù)合物的制備及其光催化性能69-81
• 6.1 引言69
• 6.2 實(shí)驗(yàn)部分69-72
• 6.2.1 試劑和儀器70
• 6.2.1.1 試劑70
• 6.2.1.2 儀器70
• 6.2.2 產(chǎn)品的制備70-71
• 6.2.3 產(chǎn)品的表征71
• 6.2.4 光催化活性的測(cè)定71-72
• 6.3 結(jié)果與討論72-79
• 6.3.1 產(chǎn)品的SEM分析72-73
• 6.3.2 產(chǎn)品的XRD分析73
• 6.3.3 產(chǎn)品的XPS分析73
• 6.3.4 產(chǎn)品的BET分析73-74
• 6.3.5 產(chǎn)品的UV-vis吸收光譜分析74-75
• 6.3.6 菊花狀Cu_2O/CNTs納米復(fù)合物的形成機(jī)理分析75-76
• 6.3.7 光催化性能的研究76-79
• 6.4 本章小結(jié)79-81
• 結(jié)論與展望81-85
• 參考文獻(xiàn)85-101
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文101-103
• 致謝103

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