本文關(guān)鍵詞：鉑基催化劑控制合成及其快速宏量制備工藝開發(fā)

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【摘要】：鉑(Pt)作為一種貴金屬,近年來在很多領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用,如石油的催化裂解及重整、汽車尾氣的處理、燃料電池、納米器械的構(gòu)筑以及生命制藥與精細(xì)化工等領(lǐng)域。尤其在催化領(lǐng)域,Pt一直以來是難以被取代的活性組分。研究表明,由于金屬間協(xié)同作用,Pt基復(fù)合納米催化劑體系往往比單金屬Pt催化劑體系具有更高的催化活性及穩(wěn)定性,因此,Pt基復(fù)合納米催化劑的可控制備受到了國內(nèi)外眾多研究小組的廣泛關(guān)注。目前,Pt基復(fù)合納米催化劑在科研領(lǐng)域已經(jīng)取得了很大的研究進(jìn)展,但在實(shí)際應(yīng)用生產(chǎn)過程中依舊面臨諸多挑戰(zhàn)。本文主要針對(duì)Pt納米粒子的快速宏量制備以及Pt基復(fù)合納米催化劑的可控構(gòu)筑進(jìn)行了系統(tǒng)研究。主要研究內(nèi)容包括:(1)采用多元醇還原法合成工藝,在液相中快速合成了尺度均勻、單分散性好的小尺寸Pt納米顆粒;系統(tǒng)的研究了反應(yīng)溫度、表面活性劑、金屬鹽濃度、溶劑濃度和配比等工藝參數(shù)對(duì)產(chǎn)物形貌的影響,研究表明,改變?nèi)軇┑呐浔瓤蓪a(chǎn)物尺寸在2-9 nm之間進(jìn)行有效調(diào)控,控制溶劑的種類可對(duì)產(chǎn)物形貌進(jìn)行理性設(shè)計(jì);最后,以商用鉑碳(Pt/C)催化劑為對(duì)比,從電催化和液相催化兩個(gè)方面對(duì)產(chǎn)物催化性能進(jìn)行評(píng)估;(2)采用P123作為軟模板劑,在液相中通過一步法獲得了具有籠狀多孔結(jié)構(gòu)的鉑鈀(PtPd)復(fù)合納米粒子,產(chǎn)物形貌規(guī)整、尺寸均勻;研究了反應(yīng)溫度、表面活性劑、鹽酸和金屬鹽濃度等對(duì)產(chǎn)物尺寸和形貌的影響,結(jié)果表明,通過調(diào)控前驅(qū)體中四氯鉑酸鉀(K2PtCl4)/四氯鈀酸鈉(Na2PdCl4)摩爾比等反應(yīng)條件,可以控制合成一系列不同Pt、Pd原子組成的復(fù)合納米粒子;以醇類催化氧化為模型,研究了Pt基復(fù)合納米催化劑的催化性能,結(jié)果表明,Pt基復(fù)合納米催化劑催化活性是商用Pt/C催化劑的3.3倍;(3)以金(Au)八面體為種子,在乙二醇體系中,發(fā)展了一種種子生長法的合成工藝,控制合成了多功能的凹面Au@AgPt復(fù)合納米粒子,產(chǎn)物形貌規(guī)整、尺寸均勻、單分散性好;通過對(duì)原子沉積速率和轉(zhuǎn)移速率的調(diào)控,實(shí)現(xiàn)了Ag、Pt原子在Au八面體六個(gè)頂點(diǎn)定向沉積;通過對(duì)反應(yīng)條件的調(diào)控亦可獲得Au@Pt核殼納米粒子和球狀A(yù)u@Ag核殼納米粒子;由于凹面Au@AgPt復(fù)合納米粒子中大部分Au原子未被Pt層覆蓋,使其同時(shí)具有了Au獨(dú)特的SPR性能和Pt優(yōu)異的催化活性;以對(duì)硝基苯酚催化為模型,對(duì)催化劑催化性能進(jìn)行了評(píng)估,與Au八面體和Au@Pt核殼納米粒子相比,凹面Au@AgPt異質(zhì)復(fù)合納米粒子具有更優(yōu)異的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：Pt基催化劑 復(fù)合納米材料 控制合成 催化
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要7-8
• Abstract8-10
• 第一章 緒論10-22
• 1.1 Pt基復(fù)合納米材料概述10-16
• 1.1.1 種子生長法11-12
• 1.1.2 水熱法12-14
• 1.1.3 置換法14
• 1.1.4 化學(xué)刻蝕法14-15
• 1.1.5 浸漬法15-16
• 1.2 Pt基復(fù)合納米催化劑催化機(jī)理闡述16-17
• 1.2.1 晶體學(xué)角度闡述16
• 1.2.2 電子學(xué)角度闡述16-17
• 1.3 Pt基催化劑工業(yè)應(yīng)用17-20
• 1.3.1 Pt基催化劑在燃料電池領(lǐng)域的應(yīng)用17-19
• 1.3.2 Pt基催化劑在環(huán)境保護(hù)領(lǐng)域的應(yīng)用19-20
• 1.3.3 Pt基催化劑在石油化工領(lǐng)域的應(yīng)用20
• 1.4 研究內(nèi)容20-22
• 第二章 負(fù)載型Pt/C催化劑快速宏量制備工藝開發(fā)及性能研究22-34
• 2.1 引言22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分22-24
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑22-23
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器23
• 2.2.3 小尺寸Pt納米顆粒的制備23
• 2.2.4 負(fù)載型Pt/C催化劑的制備23-24
• 2.2.5 工作電極的制備24
• 2.2.6 催化性能測試24
• 2.2.6.1 電催化性能測試24
• 2.2.6.2 氨硼烷水解催化性能測試24
• 2.3 結(jié)果與討論24-29
• 2.3.1 產(chǎn)物形貌表征24-26
• 2.3.2 工藝參數(shù)研究26-29
• 2.4 放大實(shí)驗(yàn)29-30
• 2.5 催化性能評(píng)估30-32
• 2.5.1 電催化性能評(píng)估31
• 2.5.2 液相催化性能評(píng)估31-32
• 2.6 本章小結(jié)32-34
• 第三章 籠狀多孔PtPd復(fù)合納米粒子可控制備及其催化性能研究34-48
• 3.1 引言34
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分34-36
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑34-35
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器35
• 3.2.3 籠狀多孔PtPd復(fù)合納米粒子的制備35-36
• 3.2.4 負(fù)載型Pt基復(fù)合納米催化劑的制備36
• 3.2.5 電催化性能測試36
• 3.3 結(jié)果與討論36-47
• 3.3.1 產(chǎn)物形貌和組成分析36-38
• 3.3.2 工藝參數(shù)對(duì)產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的影響38-45
• 3.3.3 催化性能評(píng)估45-47
• 3.4 本章小結(jié)47-48
• 第四章 多功能凹面Au@AgPt復(fù)合納米粒子制備及性能研究48-60
• 4.1 引言48
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分48-50
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑48-49
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器49
• 4.2.3 Au八面體的制備49
• 4.2.4 凹面Au@AgPt復(fù)合納米粒子的制備49-50
• 4.2.5 催化性能測試50
• 4.3 結(jié)果與討論50-59
• 4.3.1 Au@AgPt復(fù)合納米粒子的形貌和光吸收表征50-54
• 4.3.2 制備工藝參數(shù)的影響54-57
• 4.3.3 催化性能評(píng)估57-59
• 4.4 本章小結(jié)59-60
• 第五章 結(jié)論60-62
• 參考文獻(xiàn)62-72
• 致謝72-74
• 附錄74

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 劉珍,梁偉,許并社,市野瀨英喜;納米材料制備方法及其研究進(jìn)展[J];材料科學(xué)與工藝;2000年03期

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本文編號(hào)：1018968