發(fā)布時(shí)間：2017-10-12 12:21

  本文關(guān)鍵詞：石墨烯基多功納米雜化材料的自組裝構(gòu)建及其生物檢測(cè)應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 石墨烯 納米粒子 多肽納米纖維 自組裝 生物傳感器 SERS

【摘要】：基于生物檢測(cè)及食品檢測(cè)方面的應(yīng)用,多功能納米雜化材料在檢測(cè)技術(shù)、生物分子技術(shù)、電化學(xué)檢測(cè)以及納米材料科學(xué)等多個(gè)領(lǐng)域起著至關(guān)重要的作用。為此,以石墨烯為基底的多功能納米雜化材料被越來越多的探討和研究。材料的宏觀性能不僅僅與材料天然的內(nèi)在性能有關(guān)也取決于材料的結(jié)構(gòu)組成。本文以石墨烯為基底結(jié)合零維、一維構(gòu)筑體從方法到機(jī)理探討如何去構(gòu)建二、三維納米雜化材料,同時(shí)制備了新穎的多功能納米雜化材料,通過多種表征手段對(duì)構(gòu)建機(jī)理及材料性能進(jìn)行研究,并實(shí)現(xiàn)了電化學(xué)生物傳感器及生物、食品的檢測(cè)應(yīng)用。主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下：1.三元石墨烯基納米雜化材料自組裝設(shè)計(jì)。首先采用電極電解法制備具有高電催化性的石墨烯量子點(diǎn)(GQDs) (OD);其次將GQDs通過π-π作用力吸附到生物多肽納米線表面形成一維(1D)結(jié)構(gòu)的GQDs納米線。設(shè)計(jì)的新型多肽分子兩端AEAKAEAK序列在乙醇溶液中自組裝形成多肽納米線,其中間YWYAF序列對(duì)GQDs和RGO都具有π-π作用力；最后將量子點(diǎn)納米線雜化材料通過非共價(jià)鍵作用吸附到石墨烯片層表面形成三元石墨烯基納米雜化材料。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明這種特殊結(jié)構(gòu)的雜化材料對(duì)過氧化氫(H_2O_2)的檢測(cè)具有良好的靈敏性、且檢測(cè)限低和檢測(cè)范圍寬。該工作不僅提供了一種精確構(gòu)建石墨烯基納米雜化材料的方法同時(shí)也制備了具有優(yōu)越性能的電化學(xué)生物傳感器。2.本論文中制備了大尺寸的二維還原氧化石墨烯/銀納米粒子(RGO/AgNP)雜化膜。以石墨烯表面的氧化基團(tuán)作為生長點(diǎn),將銀納米粒子(AgNP)均勻、密集的負(fù)載到石墨烯表面,同時(shí)石墨烯也被還原為還原氧化石墨烯,最后在氣液相界面自組裝成膜制備得RGO/AgNP納米雜化膜�；阢y納米粒子極強(qiáng)的等離子共振效應(yīng)以及對(duì)部分有機(jī)分子有較強(qiáng)吸附性,能夠極大的增強(qiáng)具有對(duì)稱性結(jié)構(gòu)的有機(jī)分子的Raman信號(hào),因此實(shí)驗(yàn)中將RGO/AgNP納米雜化膜作為拉曼增強(qiáng)(SERS)基底材料針對(duì)三聚氰胺(MA)和羅丹明R6G (R6G)分子進(jìn)行超低濃度SERS檢測(cè)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示,RGO/AgNP納米雜化膜對(duì)這兩種分子有極強(qiáng)的Raman信號(hào)增強(qiáng)作用。對(duì)于R6G分子,其增強(qiáng)因子可達(dá)E=2.3×10~6,最低檢測(cè)極限為1.0×10~(-12） M,而對(duì)于MA其檢測(cè)最低檢測(cè)限為1.0×10~（-4）M。這為分子檢測(cè)、食品檢測(cè)提供了一種高效靈敏的檢測(cè)基底,在檢測(cè)技術(shù)和生物分子技術(shù)等領(lǐng)域具有重要的意義。3.本論文中將NG/AgNP雜化體通過靜電紡絲的方法制備得到3D電化學(xué)膜電極。實(shí)驗(yàn)中將大片層的石墨烯機(jī)械剪切成為尺寸500 nm的小尺寸納米片層材料,然后再與銀納米粒子雜化得到具有高電催化性能的雜化體單元,最后將雜化體通過經(jīng)靜電紡絲技術(shù)制備得到三維多孔的石墨烯基多功能納米雜化膜電極材料。該方法可以直接制備高活性生物傳感器的3D膜電極。由于石墨烯/納米銀雜化體均勻分散在整個(gè)電極材料中,提供了極大的比表面積,有利于檢測(cè)底物于催化劑之間的接觸,同時(shí)其結(jié)構(gòu)、功能、力學(xué)性能都能夠很好的控制。另外纖維的形貌可以通過靜電紡絲的條件來控制。電化學(xué)測(cè)試顯示其具有良好的靈敏性、極低的檢測(cè)線和很寬的檢測(cè)范圍。這種方法為簡單快速高效構(gòu)建高活性電化學(xué)膜電極提供了一種新穎的思路。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 納米粒子 多肽納米纖維 自組裝 生物傳感器 SERS
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.1;O657.1
【目錄】：

• 摘要4-7
• ABSTRACT7-17
• 第一章 緒論17-27
• 1.1 石墨烯簡介17-18
• 1.2 石墨烯制備18-20
• 1.2.1 微機(jī)械剝離法18
• 1.2.2 取向生長法18
• 1.2.3 化學(xué)氣相沉積法18-19
• 1.2.4 Hummers氧化還原法19-20
• 1.3 石墨烯研究進(jìn)展20-24
• 1.3.1 石墨烯在儲(chǔ)能領(lǐng)域的應(yīng)用20-22
• 1.3.2 石墨烯基納米雜化材料在藥物載釋中的應(yīng)用22
• 1.3.3 石墨烯基納米雜化材料在生物傳感中的應(yīng)用22-24
• 1.3.4 石墨烯基納米雜化材料在組織工程中的應(yīng)用24
• 1.4 本課題的立題依據(jù)和主要研究內(nèi)容24-27
• 第二章 石墨烯量子點(diǎn)-多肽納米線-石墨烯三元雜化體：設(shè)計(jì)、合成、組裝機(jī)理及應(yīng)用27-43
• 2.1 引言27-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分28-33
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑28-29
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器29-30
• 2.2.3 石墨烯量子點(diǎn)(GQDs)的制備30
• 2.2.4 多肽納米線(PNFs)的設(shè)計(jì)合成30
• 2.2.5 二元GQD-PNF雜化體的制備30
• 2.2.6 單層石墨烯的制備30-31
• 2.2.7 三元GQD-PNF-GO雜化體的制備31
• 2.2.8 PNF和GO基底的制備31
• 2.2.9 GQDs和PNFs改性AFM針尖31-32
• 2.2.10 GOD-PNF-GO改性電極的制備32
• 2.2.11 樣品表征32-33
• 2.3 結(jié)果與討論33-41
• 2.3.1 GQDs的表征33-35
• 2.3.2 多肽納米線的表征35-36
• 2.3.3 二元GQD-PNF和三元GQD-PNF-GO雜化體的表針36-37
• 2.3.4 三元GQD-PNF-GO雜化體組裝機(jī)里研究37-38
• 2.3.5 電化學(xué)測(cè)試38-41
• 2.4 本章小結(jié)41-43
• 第三章 二維RGO/AgNP納米雜化膜的構(gòu)建以及作為SERS基底在分子檢測(cè)方面的應(yīng)用43-59
• 3.1 引言43-44
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分44-47
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品44-45
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備45
• 3.2.3 實(shí)驗(yàn)方法45-46
• 3.2.3.1 石墨烯的制備45
• 3.2.3.2 銀納米粒子的制備45-46
• 3.2.3.3 RGO/AgNP納米雜化膜的制備46
• 3.2.4 樣品表征46-47
• 3.3 結(jié)果與討論47-57
• 3.3.1 石墨烯的表征47-48
• 3.3.2 RGO/AgNP雜化體的表征48
• 3.3.3 RGO/AgNP雜化膜的形貌表征48-51
• 3.3.4 RGO/AgNP雜化膜的性能結(jié)構(gòu)表征51-53
• 3.3.5 RGO-AgNP雜化膜的SERS測(cè)試應(yīng)用53-57
• 3.4 本章小結(jié)57-59
• 第四章 三維多孔石墨烯雜化電極材料：精細(xì)設(shè)計(jì)、高效制備以及其生物檢測(cè)應(yīng)用59-73
• 4.1 引言59-60
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分60-63
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑60-61
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器61
• 4.2.3 單層石墨烯的制備61-62
• 4.2.4 納米尺寸單層石墨烯的制備62
• 4.2.5 靜電紡絲制備PVA,PVA-AgN P,PVA-NG和PVA-NG/AgNP納米纖維62
• 4.2.6 膜電極的制備62
• 4.2.7 樣品的表征62-63
• 4.3 結(jié)果與討論63-71
• 4.3.1 單層石墨烯及納米尺寸單層石墨烯的表征63-64
• 4.3.2 NG/AgNP雜化體的表征64-65
• 4.3.3 PVA,PVA-AgNP,PVA-NG和PVA-NG/AgNP納米纖維的表面形貌表征65-67
• 4.3.4 PVA,PVA-AgNP,PVA-NG和PVA-NG/AgNP納米纖維的結(jié)構(gòu)表征67-68
• 4.3.5 膜電極電化學(xué)性能的表征68-71
• 4.3.6 石墨烯及納米粒子對(duì)材料電化學(xué)性能的影響71
• 4.4 本章小結(jié)71-73
• 第五章 結(jié)論73-75
• 參考文獻(xiàn)75-83
• 致謝83-85
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文85-87
• 作者和導(dǎo)師簡介87-88
• 附件88-89

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