本文關(guān)鍵詞：羰基化合物還原胺化制備胺類化合物及其催化性能研究

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【摘要】：胺類化合物是一類非常重要的有機(jī)化合物,其有廣泛的應(yīng)用。例如,作為溶劑、醫(yī)藥中間體、樹脂原材料、織物添加劑、消毒劑、橡膠穩(wěn)定劑、腐蝕抑制劑、洗滌劑等眾多領(lǐng)域且需求量日益增大。因此,對胺類化合物的合成和應(yīng)用研究具有重要意義。在眾多合成胺類化合物的方法中,還原胺化羰基化合物是最常見最有效的制備胺類化合物的方法。近年來,由于人們的環(huán)保意識日益增強(qiáng),對綠色環(huán)境的追求,使用綠色環(huán)保的試劑和可重復(fù)利用的催化劑備受關(guān)注。基于此,本文旨在我們前期工作的叢礎(chǔ)上,結(jié)合前人研究成果,對羰基化合物還原胺化反應(yīng)進(jìn)行系統(tǒng)的研究。選擇脂肪族和芳香族的物質(zhì)作為模型反應(yīng),對羰基化合物還原胺化進(jìn)行研究。采用XRD、SEM、TEM、HRTEM、TPD等催化劑表征手段對催化劑進(jìn)行表征,并用GC、GC-MS、LC-MS檢測反應(yīng)產(chǎn)物,借此對催化反應(yīng)機(jī)理路線進(jìn)行研究。同時對影響催化反應(yīng)體系的因素進(jìn)行篩選,例如催化劑負(fù)載量、反應(yīng)介質(zhì)、反應(yīng)時間、反應(yīng)溫度、初始?xì)鋲阂约按呋瘎┹d體等,并建立一個最優(yōu)的催化反應(yīng)體系,并用于催化體系中其他胺類化合物的合成。
【關(guān)鍵詞】：羰基化合物 催化加氫 還原胺化 催化制 底物 胺類化合物
【學(xué)位授予單位】：上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O622.6;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• ABSTRACT6-9
• 第一章 文獻(xiàn)綜述9-28
• 1.1 前言9
• 1.2 氫氨甲基化反應(yīng)9-13
• 1.2.1 反應(yīng)機(jī)理9-10
• 1.2.2 氫氨甲基化反應(yīng)研究進(jìn)展10-13
• 1.3 醇催化胺化反應(yīng)13-21
• 1.3.1 反應(yīng)機(jī)理14-15
• 1.3.2 醇催化胺化反應(yīng)研究進(jìn)展15-21
• 1.4 羰基化合物還原胺化反應(yīng)21-26
• 1.4.1 反應(yīng)機(jī)理22-23
• 1.4.2 羰基化合物還原胺化反應(yīng)研究進(jìn)展23-26
• 1.5 本論文的研究目的、意義及主要內(nèi)容26-28
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料、方法以及表征手段28-32
• 2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑28-29
• 2.2 催化劑的制備29-30
• 2.3 催化劑的活性評價30
• 2.4 產(chǎn)物的分析與數(shù)據(jù)處理方法30
• 2.5 催化劑的表征30-32
• 2.5.1 X射線衍射分析30-31
• 2.5.2 催化劑形貌和粒徑分析31
• 2.5.3 催化劑及載體的比表面積和孔徑分布測定31
• 2.5.4 催化劑的熱穩(wěn)定性31-32
• 第三章 Ru基催化劑對羰基化合物還原胺化反應(yīng)的研究32-53
• 3.1 前言32
• 3.2 Ru基催化劑的制備32-33
• 3.2.1 Ru/γ-Al_2O_3催化劑的制備32
• 3.2.2 其他載體負(fù)載Ru催化劑的制備32-33
• 3.2.3 其他活性金屬催化劑的制備33
• 3.3 催化劑活性評價33-34
• 3.3.1 反應(yīng)原料處理33
• 3.3.2 催化反應(yīng)評價33-34
• 3.4 產(chǎn)物分析34-37
• 3.4.1 產(chǎn)物定性分析34
• 3.4.2 定性分析結(jié)果與討論34-36
• 3.4.3 產(chǎn)物定量分析及數(shù)據(jù)處理方法36-37
• 3.5 正庚醛在Ru/γ-Al_2O_3催化劑上的還原胺化37-48
• 3.5.1 催化劑活性金屬負(fù)載量的影響37-39
• 3.5.2 反應(yīng)介質(zhì)的影響39-41
• 3.5.3 反應(yīng)溫度的影響41-42
• 3.5.4 反應(yīng)時間的影響42
• 3.5.5 初始?xì)錃鈮毫Φ挠绊?/span>42-43
• 3.5.6 催化劑載體的影響43-48
• 3.6 正庚醛在其他活性金屬催化劑上的還原胺化48-49
• 3.7 Ru/γ-Al_2O_3催化劑催化還原胺化不同類型的羰基化合物49-50
• 3.7.1 脂肪族類羰基化合物49-50
• 3.7.2 環(huán)狀羰基化合物50
• 3.8 催化劑的回收利用50-52
• 3.8.1 Ru/γ-Al_2O_3催化劑的熱穩(wěn)定性50-51
• 3.8.2 Ru/γ-Al_2O_3催化劑評價實(shí)驗(yàn)51-52
• 3.8.3 Ru/γ-Al_2O_3催化劑評價效果52
• 3.9 本章小結(jié)52-53
• 第四章 正庚醛在Ru/γ-Al_2O_3催化劑上的還原胺化反應(yīng)路線53-55
• 4.1 前言53
• 4.2 反應(yīng)機(jī)理路線的探索53-55
• 第五章 展望與總結(jié)55-56
• 5.1 總結(jié)55
• 5.2 展望55-56
• 致謝56-57
• 參考文獻(xiàn)57-65
• 附錄65-67
• 攻讀學(xué)位期間所開展的科研項(xiàng)目和發(fā)表的學(xué)術(shù)論文67

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本文編號：1007704