“零價(jià)鐵—零價(jià)鐵Fenton”耦合體系中硝基芳香族化合物的選擇性脫除及機(jī)制研究
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【摘要】:2,4-二硝基苯甲醚(DNAN)是重要的化工原料,生成過程排放的DNAN廢水具有化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、高毒性和易生物富集等特點(diǎn),難以被生物降解。為提高廢水的可生化性,本研究采用“零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton"耦合工藝(ZVI-ZVI/H2O2)對(duì)DNAN廢水進(jìn)行預(yù)處理,選擇性脫除廢水中的硝基芳香族化合物(NACs)。并針對(duì)耦合技術(shù)中ZVI/H2O2氧化階段產(chǎn)生的含鐵污泥,探索一種新型的含鐵污泥的再利用技術(shù)。在“ZVI-ZVI/H2O2"耦合技術(shù)處理DNAN廢水的研究中,分別探討了各反應(yīng)參數(shù)對(duì)ZVI還原階段和ZVI/H2O2氧化階段的影響。對(duì)于ZVI還原階段,最適的pH和水力停留時(shí)間(HRT)分別為7.2和6h;對(duì)于ZVI/H2O2氧化階段,最適的pH,HRT及H202投加量分別為3.0,8h,100mmol/L。在該最佳反應(yīng)條件下,"ZVI-ZVI/H2O2"耦合技術(shù)對(duì)DNAN廢水處理效果為:廢水中DNAN,2,4-二硝基苯酚(DNP)和2,4-二硝基氯苯(DNCB)的最終去除率分別為95.8±0.2%,100±0.0%和99.9±0.1%,UV254值從最初的0.808±0.129降至最終的0.104±0.003,而TOC的去除率僅為32.4±0.7%,表明廢水中的NACs得到選擇性的完全脫除;廢水的BOD5/COD值最終提升至0.337,可生化得到較大提高。在DNAN廢水的處理技術(shù)研究中,‘'ZVI-ZVI/H2O2"耦合技術(shù)比“零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton"聯(lián)合技術(shù)(ZVI-Fe2+/H2O2)具有明顯的技術(shù)優(yōu)勢(shì),首先"ZVI-ZVI/H2O2"耦合技術(shù)對(duì)H202和催化劑的利用效率更高,其次"ZVI-ZVI/H2O2"耦合技術(shù)處理DNAN廢水時(shí)的藥劑投加量和Fenton污泥產(chǎn)生量較少;由此使得該耦合技術(shù)的處理成本大大降低。在對(duì)ZVI/H2O2氧化階段產(chǎn)生的含鐵污泥的再利用研究中,開發(fā)了一種新型的污泥再利用技術(shù)。首先,以Fenton含鐵污泥為鐵源,采用共沉淀法成功合成了一種磁性材料,并對(duì)其進(jìn)行一系列表征分析,證實(shí)了合成的材料為NiFe2O4。其次,將合成的NiFe2O4作為非均相催化劑,應(yīng)用到苯酚的Fenton氧化降解中,顯示了良好的催化性能。除此之外,Fenton催化劑NiFe2O4還具有穩(wěn)定性強(qiáng)、易回收等特點(diǎn),在廢水處理發(fā)明具有良好的的應(yīng)用前景。綜上所述,通過"ZVI-ZVI/H2O2"耦合工藝可實(shí)現(xiàn)對(duì)DNAN廢水中NACs的高效選擇性脫除。本文的研究結(jié)果為實(shí)現(xiàn)‘'ZVI-ZVI/H2O2"耦合技術(shù)在廢水處理領(lǐng)域的實(shí)際工程應(yīng)用提供技術(shù)參考。
【關(guān)鍵詞】:2 4-二硝基苯甲醚 硝基芳香族化合物 零價(jià)鐵還原 Fenton 含鐵污泥
【學(xué)位授予單位】:南京理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號(hào)】:X703
【目錄】:
- 摘要5-6
- Abstract6-10
- 1 緒論10-21
- 1.1 硝基芳香族化合物的來源及特點(diǎn)10
- 1.2 含NACs廢水常用的處理技術(shù)10-14
- 1.2.1 物理法10-12
- 1.2.2 化學(xué)法12-13
- 1.2.3 生化法13-14
- 1.3 零價(jià)鐵還原技術(shù)的發(fā)展14-16
- 1.3.1 零價(jià)鐵還原機(jī)理14-15
- 1.3.2 二元金屬體系15
- 1.3.3 納米零價(jià)鐵技術(shù)15
- 1.3.4 零價(jià)鐵組合技術(shù)15-16
- 1.4 Fenton氧化技術(shù)的發(fā)展16-18
- 1.4.1 原理16
- 1.4.2 光Fenton與超聲Fenton16-17
- 1.4.3 類Fenton與非均相Fenton17
- 1.4.4 零價(jià)鐵Fenton17-18
- 1.5 零價(jià)鐵與Fenton技術(shù)的聯(lián)用18-19
- 1.6 課題研究背景及主要內(nèi)容19-21
- 1.6.1 課題研究背景19
- 1.6.2 課題研究思路19
- 1.6.3 主要研究內(nèi)容19-20
- 1.6.4 技術(shù)路線20-21
- 2. “零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton”耦合技術(shù)降解DNAN廢水研究21-39
- 2.1 材料與方法21-25
- 2.1.1 實(shí)驗(yàn)儀器與藥品21-23
- 2.1.2 實(shí)驗(yàn)裝置及過程23
- 2.1.3 模擬廢水組成23-24
- 2.1.4 測(cè)定和表征方法24-25
- 2.2 各反應(yīng)參數(shù)對(duì)ZVI還原過程的影響25-28
- 2.2.1 ZVI還原過程中pH值的探討25-26
- 2.2.2 HRT對(duì)ZVI還原過程的影響26-27
- 2.2.3 ZVI還原過程對(duì)DNAN模擬廢水的處理效果27-28
- 2.3 各反應(yīng)參數(shù)對(duì)ZVI/H_2O_2氧化過程的影響28-30
- 2.3.1 HRT對(duì)ZVI/H_2O_2氧化過程的影響28-29
- 2.3.2 pH值對(duì)ZVI/H_2O_2過程氧化過程的影響29-30
- 2.3.3 H202投加量對(duì)ZVI/H_2O_2氧化過程的影響30
- 2.4 “零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton”耦合技術(shù)脫除NACs的反應(yīng)機(jī)制30-34
- 2.4.1 ZVI/H_2O_2氧化過程中羥基自由基的生成和鐵離子的釋放30-31
- 2.4.2 反應(yīng)體系中各個(gè)反應(yīng)區(qū)鐵刨花的表征分析31-33
- 2.4.3 ZVI-ZVI/H_2O_2體系對(duì)DNAN廢水中NACs選擇性脫除的反應(yīng)機(jī)理33-34
- 2.5 “零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton”耦合工藝的整體處理效果及技術(shù)優(yōu)勢(shì)34-38
- 2.5.1 “零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton”耦合工藝的整體處理效果分析34-36
- 2.5.2 “零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton”耦合工藝的技術(shù)優(yōu)勢(shì)分析36-37
- 2.5.3 “零價(jià)鐵-零價(jià)鐵Fenton”耦合工藝的運(yùn)行穩(wěn)定性分析37-38
- 2.6 本章小結(jié)38-39
- 3. 以Fenton污泥為鐵源的磁性NiFe_2O_4的合成及其應(yīng)用39-47
- 3.1 材料與方法39-40
- 3.1.1 實(shí)驗(yàn)方法39-40
- 3.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論40-45
- 3.2.1 NiFe_2O_4的表征及分析40-43
- 3.2.2 NiFe_2O_4在Fenton氧化技術(shù)中的應(yīng)用43-45
- 3.3 本章小結(jié)45-47
- 4 結(jié)論與建議47-49
- 4.1 結(jié)論47-48
- 4.2 建議48-49
- 致謝49-50
- 參考文獻(xiàn)50-58
- 附錄58
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