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催化劑與等離子體協(xié)同催化CO 2 加氫制低碳烴

發(fā)布時(shí)間:2024-03-02 09:16
  CO2分子溫和條件下難以活化,高溫又不利于其加氫轉(zhuǎn)化的進(jìn)行,因此實(shí)現(xiàn)溫和條件下的CO2定向轉(zhuǎn)化極具挑戰(zhàn)。介質(zhì)阻擋放電(DBD)等離子體具有高能低溫的特點(diǎn),可以用于促進(jìn)一些常溫常壓下難以發(fā)生的反應(yīng),本論文利用DBD等離子體的優(yōu)勢(shì),將等離子體技術(shù)應(yīng)用于促進(jìn)碳鏈增長(zhǎng)的反應(yīng)中,與催化劑協(xié)同作用,溫和條件下實(shí)現(xiàn)CO2加氫制低碳烴,開展的具體工作如下:采用浸漬法制備了一系列負(fù)載型金屬催化劑,包括Fe/ZSM-5、Co/ZSM-5、Ni/ZSM-5、Cu/ZSM-5、Zn/ZSM-5、Cr/ZSM-5、Cd/ZSM-5、Mo/ZSM-5。在介質(zhì)阻擋放電(DBD)低溫等離子體反應(yīng)器中研究了各催化劑CO2加氫轉(zhuǎn)化生成低碳烴的催化性能。結(jié)果表明,Ni/ZSM-5催化劑具有最佳CH4選擇性,而Co/ZSM-5具有最佳C2-C4低碳烴選擇性。對(duì)Co/ZSM-5催化劑CO2加氫活性相、等離子體與催化劑的協(xié)同作用機(jī)理以及等離子體體系中CO<...

【文章頁(yè)數(shù)】:58 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 二氧化碳概述
        1.1.1 CO2 基本性質(zhì)與排放情況
        1.1.2 CO2 對(duì)環(huán)境的危害
    1.2 二氧化碳的消除
        1.2.1 CO2 捕集、運(yùn)輸與封存工藝
        1.2.2 CO2 開發(fā)利用
    1.3 二氧化碳化學(xué)轉(zhuǎn)化
        1.3.1 二氧化碳加氫制甲烷
        1.3.2 二氧化碳加氫制甲醇
        1.3.3 二氧化碳加氫制二甲醚
        1.3.4 二氧化碳加氫制C2+
    1.4 等離子體技術(shù)
        1.4.1 等離子體概述
        1.4.2 等離子體的分類與產(chǎn)生方式
        1.4.3 低溫等離子體技術(shù)的應(yīng)用
        1.4.4 等離子體在二氧化碳轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用
    1.5 論文選題與研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 試劑與儀器
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 載體預(yù)處理
        2.2.2 催化劑前體制備
        2.2.3 催化劑前體還原
    2.3 催化劑活性評(píng)價(jià)
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 X射線衍射
        2.4.2 N2 吸附-脫附
        2.4.3 NH3 程序升溫脫附
    2.5 催化劑床層溫度檢測(cè)
3 負(fù)載型金屬催化劑篩選
    3.1 DBD反應(yīng)器中各催化劑的催化性能
    3.2 催化劑活性相分析
        3.2.1 Co/ZSM-5 催化劑
        3.2.2 Ni/ZSM-5 催化劑
        3.2.3 Fe/ZSM-5 催化劑
    3.3 CO2 加氫反應(yīng)熱力學(xué)平衡計(jì)算
    3.4 等離子體與催化劑協(xié)同作用分析
    3.5 協(xié)同作用反應(yīng)機(jī)理
    3.6 小結(jié)
4 Co基催化劑制備條件及反應(yīng)條件優(yōu)化
    4.1 Co基催化劑制備條件優(yōu)化
        4.1.1 載體對(duì)Co基催化劑催化性能影響
        4.1.2 Co負(fù)載量對(duì)Co/ZSM-5 催化劑的影響
    4.2 助劑對(duì)Co/ZSM-5 催化劑加氫性能影響
        4.2.1 助劑種類影響
        4.2.2 Ni助劑含量影響
    4.3 反應(yīng)條件優(yōu)化
        4.3.1 原料氣中H2/CO2 摩爾比的影響
        4.3.2 氣體體積空速的影響
        4.3.3 反應(yīng)輸入功率的影響
    4.4 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
    4.5 小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào):3916653

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