利用表面增強(qiáng)拉曼光譜研究納米銀顆粒膜選擇性催化反應(yīng)機(jī)制
【學(xué)位單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：O657.37;X703;TB383.2
【部分圖文】：
中時常需要使用 Cl2、H2等較為危險或有一定毒害作用的試劑。此外，反應(yīng)底物的轉(zhuǎn)化率、特定目標(biāo)產(chǎn)物的產(chǎn)率及其選擇性也往往有一定的限制。光催化有機(jī)反應(yīng)作為催化領(lǐng)域的分支之一，可利用納米 Ag 光生電子的還原和光生空穴的氧化將有機(jī)反應(yīng)底物轉(zhuǎn)化為具有更高附加值的產(chǎn)物，與傳統(tǒng)的有機(jī)合成工藝相比具有操作簡單、反應(yīng)條件溫和、能耗低、反應(yīng)過程清潔安全等優(yōu)點(diǎn)，因而具有廣闊的應(yīng)用前景和可觀的研究價值。工業(yè)生產(chǎn)中，常見的催化反應(yīng)如乙烯氧化制環(huán)氧乙烷，反應(yīng)溫度約 200℃，壓力約 20MPa，參加反應(yīng)的乙烯和氧氣混合均勻后，與循環(huán)氣一同進(jìn)入固定床反應(yīng)器中，在 Ag 催化劑的作用下，發(fā)生乙烯氧化反應(yīng)，主反應(yīng)生成目的標(biāo)產(chǎn)物環(huán)氧乙烷，副反應(yīng)中生成二氧化碳、水及少量的醛、酸類雜質(zhì)。在乙烯分子結(jié)構(gòu)中,含有性質(zhì)非�；顫姷奶继茧p鍵。按乙烯的氧化程度，乙烯氧化過程可分為部分氧化和深度氧化兩種情況。在一定催化氧化條件下，乙烯分子中碳碳雙可以選擇性氧化生成環(huán)氧乙烷，為了提高目標(biāo)產(chǎn)物的產(chǎn)率，通常對催化劑進(jìn)行適當(dāng)?shù)母倪M(jìn)。如圖 1.1 所述，提升光催化反應(yīng)選擇性的策略大致可分為對催化劑本身的修飾、改性和對反應(yīng)體系實驗條件的優(yōu)化這三類。本文將選擇合適的三種方式以提高納米 Ag 顆粒膜的選擇性催化反應(yīng)性能。
第一章 緒論面等離激元共振（LSPR） 的含義光照射到尺寸小于光的波長的金屬納米顆粒表面時，ion Band，CB）上的自由電子相對于納米顆粒來回振蕩，使得蕩的電磁場。如圖 1.2 所示，當(dāng)入射光的頻率與金屬納米顆粒頻率一致時發(fā)生共振，此時振蕩的幅度最大，我們稱這種現(xiàn)元共振[19]。
圖 1.3 (a)納米 Ag、Au、Cu 顆粒的消光譜[23](b)納米 Ag 線、Ag 球、Ag 立方結(jié)構(gòu)消光譜[24](c)Ag 立方結(jié)構(gòu)隨顆粒尺寸變化的消光譜[24]Fig 1.3 Extinction spectra of sub 100nm Ag, Au and Cu nanoparticles(a) Extinction spectraof Ag wire, cube and sphere nanoparticles(b) Extinction spectra of Ag cube can be tunedby changing size of nanoparticles(c)1.3 表面增強(qiáng)拉曼散射在認(rèn)識了金屬的等離激元共振效應(yīng)后，通過對其 LSPR 性質(zhì)的調(diào)控，金屬納米材料得到了更加廣泛的應(yīng)用。其中表面增強(qiáng)拉曼散射（Surface Enhanced RamanScattering，SERS）是目前較為前端的應(yīng)用[25]。由于金屬納米結(jié)構(gòu)的等離激元共振效應(yīng)會產(chǎn)生特殊的光電效應(yīng)，導(dǎo)致了金屬納米結(jié)構(gòu)局域的電磁場得到顯著增強(qiáng)[26]，使其表面吸附分子的常規(guī)拉曼散射強(qiáng)度增強(qiáng)了數(shù)十個量級，從而實現(xiàn)單分子檢測[27]。1.3.1 拉曼散射的簡介在自然界中，當(dāng)一束光入射到介質(zhì)表面時，會發(fā)生反射、透射或散射。在量
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