氮氧化物(NO_x)被認為是造成酸雨、光化學(xué)煙霧和溫室效應(yīng)的主要污染物之一,其排放已嚴重威脅人類健康和生態(tài)系統(tǒng)。大氣中超過90%的NO_x來自于固定源和移動源的燃料燃燒。目前用于脫除固定源氮氧化物技術(shù)中最有前途的是以NH_3為還原劑的選擇性催化還原技術(shù)(NH_3-SCR),因為它具有效率高、成本低等優(yōu)點。目前已開發(fā)出各種催化劑用于選擇催化還原氮氧化物,其中極具代表性的催化劑是擁有良好氧化還原能力的過渡金屬氧化物。過渡金屬氧化物脫硝催化劑中應(yīng)用最廣泛的是鈰基氧化物催化劑,由于催化劑中Ce~(3+)和Ce~(4+)之間的氧化還原轉(zhuǎn)化,具有優(yōu)良的儲氧能力。純的氧化鈰易生成副產(chǎn)物,氮氣選擇性較差。向Ce基催化劑中加入多相元素被認為是最有前途和最有效的途徑之一。本研究采用Zr,W,Mn等金屬元素改性Ce基催化劑,利用表面活性劑為軟模板采用共沉淀的方式合成一系列Ce基催化劑。同時結(jié)合比表面積、X-射線光電子能譜,氫氣程序升溫還原、X射線衍射分析等表征手段對催化劑的活性和物理化學(xué)性質(zhì)進行了分析與討論。研究結(jié)果表明:1.通過表面活性劑輔助的方法制備的Ce_(0.75)W_(0.25)O_x催化劑,在175~425°C的較寬溫度范圍內(nèi),在空速為24000 h~(-1)時,NO_x轉(zhuǎn)化率為95%~100%;不同比例的W與Ce形成新的復(fù)合氧化物共同體,W的摻雜并未破壞CeO_2的晶格結(jié)構(gòu),且高度分散的W降低了氧化鈰晶相的含量,形成了更多的缺陷位,增加了表面的活性物種和酸性位點的數(shù)量,增強了催化性能。2.經(jīng)過Mn改性的Ce_(0.75)W_(0.25)Mn_(0.5)O_x催化劑,在175℃,空速為30000 h~(-1)時,NO_x轉(zhuǎn)化率為100%。且在溫度低于175℃的整個溫度范圍內(nèi),Ce_(0.75)W_(0.25)Mn_(0.5)O_x催化劑的活性明顯高于Ce_(0.75)W_(0.25)O_x催化劑。Mn的摻雜整體上提高了催化劑的活性錳物種和氧物種,增加了催化劑表面的酸性位點,使得催化劑的催化活性明顯增加。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TQ426;X701
【文章目錄】：
摘要
Abstract
1 緒論
    1.1 氮氧化物的來源、危害及防治
        1.1.1 氮氧化物的來源
        1.1.2 氮氧化物的危害
        1.1.3 氮氧化物的污染防治
3-SCR）'>    1.2 氨選擇性催化還原氮氧化物技術(shù)（NH₃-SCR）
    1.3 SCR催化劑國內(nèi)外研究進展
        1.3.1 SCR催化劑的分類
        1.3.2 催化劑的制備方法
        1.3.3 Ce-W-Mn催化劑的研究進展及制備方法
    1.4 本論文主要研究內(nèi)容
        1.4.1 選題依據(jù)及意義
        1.4.2 研究內(nèi)容及技術(shù)路線
2 實驗裝置及表征方法
    2.1 實驗材料和儀器
3-SCR活性測試裝置'>    2.2 NH₃-SCR活性測試裝置
        2.2.1 反應(yīng)裝置組成
        2.2.2 催化劑的脫硝性能
    2.3 催化劑的分析表征方法
        2.3.1 X射線衍射分析
        2.3.2 掃描電子顯微鏡
        2.3.3 氮氣物理吸附
        2.3.4 X射線光電子能譜
        2.3.5 氫氣程序升溫還原
        2.3.6 氨氣程序升溫脫附法
        2.3.7 透射電子顯微鏡
x及Ce-W-O_x復(fù)合氧化物催化劑'>3 Ce-Zr-O_x及Ce-W-O_x復(fù)合氧化物催化劑
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
x催化劑的制備'>        3.2.1 Ce-Zr-O_x催化劑的制備
x催化劑的制備'>        3.2.2 Ce-W-O_x催化劑的制備
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 CeZr催化劑活性評價
        3.3.2 CeW催化劑活性評價
        3.3.3 CeZr及CeW催化劑活性對比云圖
        3.3.4 CeW及CeZr催化劑比表面和孔結(jié)構(gòu)分析
        3.3.5 CeW催化劑XRD分析
2-TPR分析'>        3.3.6 CeW催化劑H₂-TPR分析
        3.3.7 CeW催化劑SEM分析
        3.3.8 CeW催化劑TEM分析
        3.3.9 CeW催化劑XPS分析
3-TPD分析'>        3.3.10 CeW催化劑NH₃-TPD分析
    3.4 本章小結(jié)
4 CeWMn復(fù)合氧化物催化劑
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗材料
        4.2.2 采用表面活性劑輔助及共沉淀的方法制備CeWMn催化劑
        4.2.3 采用Mn分步沉淀的方法制備CeWMn催化劑
        4.2.4 CeWMn催化劑的活性評價
        4.2.5 CeWMn催化劑的物理化學(xué)表征
    4.3 實驗結(jié)果與討論
3-SCR催化活性測試'>        4.3.1 NH₃-SCR催化活性測試
        4.3.2 CeWMn催化劑的BET分析
2-TPR分析'>        4.3.3 CeWMn催化劑的H₂-TPR分析
        4.3.4 CeWMn催化劑的XRD分析
        4.3.5 CeWMn催化劑的XPS分析
3-TPD分析'>        4.3.6 CeWMn催化劑的NH₃-TPD分析
    4.4 本章小結(jié)
5 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝

【參考文獻】

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本文編號：2877930