粉煤灰是燃煤電廠燃燒發(fā)電產(chǎn)生的主要固體廢棄物,我國(guó)年產(chǎn)量約6億噸,堆積量逐年上漲,但粉煤灰的利用率僅為70%左右。粉煤灰的大量堆存占用土地、污染土壤和水體,造成一系列的環(huán)境問(wèn)題。粉煤灰中Al_2O_3含量高,從粉煤灰中提取氧化鋁是其綜合利用的重要途徑之一。目前,粉煤灰酸法提鋁工藝,可以將粉煤灰中90%以上的Al_2O_3溶出,在這個(gè)過(guò)程中產(chǎn)生大量的提鋁渣,如何高效的利用提鋁渣成為了粉煤灰酸法提鋁工藝亟需解決的問(wèn)題之一。本文針對(duì)兩種典型酸法提鋁工藝中產(chǎn)生的脫硅液和提鋁渣為原料展開(kāi)硅基材料的制備和性能研究。利用煤粉爐粉煤灰(PC灰)預(yù)脫硅-碳酸鈉活化-酸浸提鋁工藝產(chǎn)生的脫硅液和提鋁渣為原料制備層狀硅酸鈉,利用循環(huán)流化床粉煤灰(CFB灰)酸法提鋁過(guò)程產(chǎn)生的提鋁渣制備介孔分子篩SBA-15,并將SBA-15應(yīng)用于稀土元素的吸附。主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)果如下:(1)利用PC灰預(yù)脫硅-碳酸鈉活化-酸浸提鋁工藝產(chǎn)生的脫硅液和提鋁渣制備模數(shù)2.0左右的硅酸鈉溶液,以其為原料進(jìn)一步制備層狀硅酸鈉。研究了硅酸鈉溶液模數(shù)(n(SiO_2)/n(Na_2O))、煅燒時(shí)間和煅燒溫度等條件對(duì)層狀硅酸鈉晶型以及鈣鎂離子交換能力的影響。根據(jù)GB/T4209-2008《工業(yè)硅酸鈉》所述方法測(cè)定硅酸鈉溶液模數(shù);利用X射線衍射(XRD)和X射線熒光光譜(XRF)等手段對(duì)粉煤灰及層狀硅酸鈉進(jìn)行物相和化學(xué)成分分析;采用核磁共振波譜(NMR)分析層狀硅酸鈉的結(jié)構(gòu),利用dmfit2015對(duì)~(29)Si NMR圖進(jìn)行分峰擬合,鑒定晶體的純度;利用拉曼光譜(Raman spectra)和掃描電子顯微鏡(SEM)分析層狀硅酸鈉的骨架振動(dòng)特性和微觀形貌特征。結(jié)果表明硅酸鈉溶液模數(shù)和煅燒溫度是影響層狀硅酸鈉晶型的顯著因素。當(dāng)n(SiO_2)/n(Na_2O)為2.0,在720°C下煅燒120 min,得到晶相中δ型含量高達(dá)92%的層狀硅酸鈉,Ca~(2+)、Mg~(2+)交換能力分別為358 mg/g和430 mg/g,優(yōu)于GB/T19421-2008《層狀結(jié)晶二硅酸鈉試驗(yàn)方法》的規(guī)定值。Na_2Si_2O_5晶相中δ相有利于Ca~(2+)、Mg~(2+)交換,非晶相存在不利于Ca~(2+)、Mg~(2+)交換。(2)以CFB灰酸法提鋁渣制備的硅酸鈉溶液為原料,合成SAB-15,并用3-氨丙基三乙氧基硅烷(APTES)對(duì)SBA-15進(jìn)行氨基改性,然后再利用磷�；宜�(PAA)和二乙烯三胺五乙酸二酐(DTPADA)對(duì)其進(jìn)行功能化,考察功能化材料對(duì)稀土元素(Ho、Yb)的吸附性能。采用X射線衍射儀(XRD)、物理吸附儀(BET)和傅立葉變換衰減全反射紅外光譜儀(ATR-FTIR)等手段對(duì)材料的結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征;通過(guò)電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀(ICP-OES)測(cè)定材料吸附前后溶液中稀土元素含量的變化,分析材料的吸附性能。結(jié)果表明利用CFB灰酸法提鋁渣制備的硅酸鈉溶液可合成結(jié)構(gòu)高度有序的SBA-15,其表面功能化后材料的孔道結(jié)構(gòu)沒(méi)有被破壞。中性條件下(pH=6.0),PAA-SBA-15對(duì)Ho、Yb的吸附效率最高分別為86.3%、94.4%;在酸性條件下(pH=2.0),DTPADA-SBA-15對(duì)Ho、Yb的吸附效率最高分別為93.1%、89.0%。在競(jìng)爭(zhēng)離子Al~(3+)、Ca~(2+)存在的溶液中,DTPADA-SBA-15吸附Ho的吸附效率沒(méi)有下降,且對(duì)Al~(3+)、Ca~(2+)無(wú)吸附作用,表現(xiàn)出良好的選擇性。PAA-SBA-15和DTPADA-SBA-15吸附效率經(jīng)三次循環(huán)使用仍能保持較高水平,表明吸附材料具有良好的重復(fù)使用性。PAA-SBA-15和DTPADA-SBA-15對(duì)Ho、Yb的吸附動(dòng)力學(xué)行為符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型,吸附行為具有化學(xué)吸附行為。粒子內(nèi)擴(kuò)散模型表明整個(gè)吸附過(guò)程分為邊界擴(kuò)散和顆粒內(nèi)擴(kuò)散兩個(gè)過(guò)程。
【學(xué)位單位】：山西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X773
【部分圖文】：

第一章 文獻(xiàn)綜述煤灰提鋁渣資源化利用現(xiàn)狀前，我國(guó)的粉煤灰的綜合利用率為 70%，其中的 80~90%主要用于低建筑材料（見(jiàn)圖 1.1），粉煤灰的利用正在從低附加值領(lǐng)域向高附加粉煤灰中以 SiO2、Al2O3、CaO 等化學(xué)組分為主，且在高鋁粉煤灰中 50%。因此可以通過(guò)提取粉煤灰中的氧化鋁來(lái)實(shí)現(xiàn)其高價(jià)值利用，源的短缺。在粉煤灰提鋁過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生大量的提鋁渣，提鋁渣中主要或硅酸鈣，可用于制備高附加值產(chǎn)品，因此提鋁渣的資源化利用逐漸關(guān)注�；炷�16%筑路工程5%農(nóng)業(yè)3%礦物提取4%

5a: -Na2Si2O5；b: -Na2Si2O5；c: β-Na2Si2O5圖 1.2 層狀硅酸鈉晶體的結(jié)構(gòu)示意圖目前， -Na2Si2O5的制備方法主要有液體水玻璃煅燒法[32]、速溶硅酸鈉轉(zhuǎn)化法[33,34]、水熱合成法[35,36]、固體水玻璃直接轉(zhuǎn)化法[37]等。其中，因液體水玻璃煅容易控制產(chǎn)品晶型而得到廣泛應(yīng)用。Lucas等[63]利用硅酸鈉溶液合成 -Na2Si2O5，成過(guò)程中加入粒徑為0.038 mm~0.1 mm和種子量為10~20%的 相晶種，在725 °C20min制備出結(jié)晶度最高的 -Na2Si2O5，其鎂結(jié)合能力遠(yuǎn)高于4A沸石。原材料成本生產(chǎn)周期長(zhǎng)，控制變量范圍大等，提高了 -Na2Si2O5的生產(chǎn)成本。因此，尋找低的原料和經(jīng)濟(jì)上可行的方法來(lái)合成 -Na2Si2O5逐漸引起了人們的關(guān)注。Miao等[38]殼灰為原料，在n(SiO2)/n(Na2O)=2.0、煅燒溫度為720 °C和煅燒時(shí)間為120 min條件

第一章 文獻(xiàn)綜述“硬”模板法通常采用固體材料如介孔二氧化硅、介孔碳等為模板，將前驅(qū)體限制在孔道內(nèi)進(jìn)行組裝和生長(zhǎng)。與“軟”模板法相比，“硬”模板法不需要控制前驅(qū)體的水解和縮聚過(guò)程，對(duì)于一些利用溶膠凝膠法難以合成的介孔材料比較適用[49,50]�！坝病蹦０宸ㄒ话惆ㄋ膫�(gè)合成步驟：選取硬模板、裝載前驅(qū)體、前驅(qū)體的轉(zhuǎn)化、脫除模板。其中，裝載前驅(qū)體是最關(guān)鍵的步驟，常采用浸漬法使溶解在溶劑中的前驅(qū)體[51]在毛細(xì)作用力下[52]填充到模板的孔道中。在合成的過(guò)程中溶劑、介孔表面性質(zhì)等影響因素也需要進(jìn)行考慮。1.4.2 有序介孔材料合成機(jī)理對(duì)于介孔材料的合成機(jī)理，人們針對(duì)不同的研究體系，提出了不同的模型。其中，具有代表性的有液晶模板機(jī)理和協(xié)同自組裝液晶模板機(jī)理。（1）液晶模板機(jī)理
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