隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展,有機(jī)污染,尤其是染料廢水污染日益嚴(yán)重。吸附法作為一種常見(jiàn)的水處理方法,因吸附劑具有操作容易、適用性廣和可再生利用等優(yōu)點(diǎn),成為國(guó)內(nèi)外研究的熱點(diǎn)。三維花狀雙金屬氫氧化物(LDH)在二維雙金屬氫氧化物材料的優(yōu)勢(shì)上進(jìn)一步提高了材料的比表面積和吸附位點(diǎn)數(shù),近年來(lái)作為一類新型環(huán)境友好型吸附材料,廣受關(guān)注。本文采用軟模板法,以十二烷基硫酸鈉(SDS)作為模板劑,經(jīng)共沉淀-水熱一步合成制得三維花狀雙金屬氫氧化物(3D-MgAl-LDH)。結(jié)合X射線衍射技術(shù)(XRD)、傅里葉紅外光譜(FTIR)、掃描電子顯微鏡(SEM)、高分辨投射電子顯微鏡(TEM)、熱重分析(TG-DTA)及Zeta電勢(shì)等現(xiàn)代表征手段,采用靜態(tài)批量吸附實(shí)驗(yàn),通過(guò)分析反應(yīng)前后溶液組分和固樣結(jié)構(gòu)、形貌及理化性質(zhì)的變化,考察了三維花狀LDH(3D-MgAl-LDH)對(duì)水中陰離子型有機(jī)染料甲基橙(MO)、陽(yáng)離子型有機(jī)染料羅丹明B(RhB)及非極性有機(jī)染料萘的去除效果及機(jī)制,為3D-MgAl-LDH進(jìn)行工業(yè)應(yīng)用提供實(shí)驗(yàn)理論依據(jù),研究結(jié)果如下:(1)用共沉淀-水熱法成功制備了3D-MgAl-LDH,結(jié)果表明其結(jié)晶度良好、花球形貌完整;有機(jī)成分占整體質(zhì)量的40%以上;水溶液中材料呈負(fù)電性。(2)3D-MgAl-LDH對(duì)陰離子型染料MO的去除研究表明:投加量為1 g·L~(-1),反應(yīng)時(shí)間6 h,MO濃度為1000 mg·L~(-1)時(shí),3D-MgAl-LDH對(duì)MO的最大吸附量達(dá)到370 mg·g~(-1)左右。3D-MgAl-LDH可有效去除MO,且該去除反應(yīng)為吸熱反應(yīng),升溫有利于MO的去除。(3)3D-MgAl-LDH對(duì)MO的吸附較好的符合Langmuir吸附等溫方程,為單分子層吸附。吸附反應(yīng)后,產(chǎn)物的XRD圖中出現(xiàn)明顯MO的特征峰,層間距由2.73 nm變?yōu)?.45 nm;X射線光電子能譜(XPS)結(jié)果分析顯示,DS~-的含量由原來(lái)71.11%下降到42.35%。結(jié)合XRD和XPS數(shù)據(jù)分析表明部分MO被吸附在材料表面,部分MO取代DS~-進(jìn)入LDH層間,3D-MgAl-LDH對(duì)MO的去除機(jī)制為層間陰離子交換和表面吸附的共同作用。(4)3D-MgAl-LDH對(duì)陽(yáng)離子型染料RhB的去除研究表明:投加量為2.5g·L~(-1),反應(yīng)時(shí)間4h,RhB濃度為200 mg·L~(-1)時(shí),3D-MgAl-LDH對(duì)RhB的最大吸附量達(dá)到47 mg·g~(-1)左右。3D-MgAl-LDH可有效去除RhB,且該去除反應(yīng)為吸熱反應(yīng),升溫有利于RhB的去除。(5)3D-MgAl-LDH對(duì)RhB的吸附符合Langmuir吸附等溫方程,吸附質(zhì)與吸附劑之間以單分子層的方式結(jié)合�；诹_丹明B為陽(yáng)離子型有機(jī)染料,3D-MgAl-LDH表面帶負(fù)電,推測(cè)出3D-MgAl-LDH通過(guò)靜電作用得以去除溶液中RhB。此外,反應(yīng)后固相產(chǎn)物的FTIR圖譜表明,C=O和N-H等RhB的特征峰出現(xiàn)了不同程度的偏移,當(dāng)RhB濃度為200 mg·L~(-1)時(shí),偏移更加明顯,該偏移被證實(shí)與氫鍵的產(chǎn)生有關(guān),推測(cè)出3D-MgAl-LDH對(duì)RhB的吸附存在氫鍵作用。(6)3D-MgAl-LDH對(duì)非離子型有機(jī)污染萘的去除研究表明:投加量為1.0g·L~(-1),反應(yīng)時(shí)間3 h,萘濃度為30 mg·L~(-1)時(shí),3D-MgAl-LDH對(duì)萘的最大吸附量達(dá)到31 mg·g~(-1)左右。3D-MgAl-LDH可有效去除萘,且該去除反應(yīng)為吸熱反應(yīng),升溫有利于萘的去除。3D-MgAl-LDH去除萘的等溫線呈線性,R~2大于0.97,且其對(duì)萘的分配系數(shù)Kp為0.9064,接近于1,3D-MgAl-LDH對(duì)萘的去除機(jī)制為分配作用。
【學(xué)位單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：X703
【部分圖文】：

圖 1.1 類水滑石的晶體結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1.1 The schematic representation of LDHs structure LDHs 的特性層板化學(xué)組成可調(diào)變性[16]定范圍內(nèi)改變物料配比或金屬離子種類，就會(huì)改變層板密度，由此會(huì)產(chǎn)生多功能性，使其成為一類在催化、吸附、離子前景的新型材料。酸堿性 LDHs 層板上有堿性位和酸性位，所以 LDHs 同時(shí)具備堿催性與比表面積有關(guān)，酸性與主層板三價(jià)金屬氧化物的酸性。層間陰離子可交換性s 層板間陰離子類型多樣，如無(wú)機(jī)陰離子（Cl-、Br-、CO32-、陰離子（十二烷基硫酸鈉、CTAB）或配合物陰離子等。不

圖 1.2 空心球殼 MgAl-LDH 投射電鏡圖[33 The TEM image of hollow spherical shell Mg外添基體材料為生長(zhǎng)中心，促使金屬料表面合成LDHs的方法。采用原位生用力垂直生長(zhǎng)在基體上，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定合材料，且基體為金屬材料時(shí)還能為 L墨烯氧化物（GO）為基體，水熱反 1.3 是產(chǎn)物的剖面電鏡掃描圖，由圖垂直生長(zhǎng)，通過(guò)電化學(xué)測(cè)試，表現(xiàn)出優(yōu)布有 Co(OH)2的鎳泡沫為基體，水熱交錯(cuò)生長(zhǎng)形成束狀 3D-Co(OH)2@CoA

圖 1.2 空心球殼 MgAl-LDH 投射電鏡圖[33 The TEM image of hollow spherical shell Mg外添基體材料為生長(zhǎng)中心，促使金屬料表面合成LDHs的方法。采用原位生用力垂直生長(zhǎng)在基體上，結(jié)構(gòu)穩(wěn)定合材料，且基體為金屬材料時(shí)還能為 L墨烯氧化物（GO）為基體，水熱反 1.3 是產(chǎn)物的剖面電鏡掃描圖，由圖垂直生長(zhǎng)，通過(guò)電化學(xué)測(cè)試，表現(xiàn)出優(yōu)布有 Co(OH)2的鎳泡沫為基體，水熱交錯(cuò)生長(zhǎng)形成束狀 3D-Co(OH)2@CoA
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