隨著化學工業(yè)的迅速發(fā)展,排放的有機物對環(huán)境污染日趨嚴重,對有機污染物的治理已刻不容緩。光催化降解是一種非常有效的治理有機污染物的方法,與傳統(tǒng)的吸附、過濾、沉降等處理方法相比,光催化降解過程不需要復雜的后處理工序,大大降低了實際應用過程中的操作成本。在此背景下,本論文擬研發(fā)高性能的納米ZnO及Zn-Cr雙氫氧化物光催化材料用于有機污染物的催化降解。主要開展以下四個方面的研究:第一,本文以水熱法和均相沉淀法制備了純ZnO。在水熱法中通過調(diào)控前軀體溶液的pH值,研究了不同pH值下制備的ZnO具有不同的形貌以及光催化性能的差異性,結(jié)果表明pH值為12的條件下制備的ZnO表現(xiàn)出優(yōu)秀的光穩(wěn)定性以及重復性能。在均相沉淀法中,主要研究了不同的硝酸鋅/尿素的比例,得到一個形貌最好,光催化性能最佳的比例為1:2,此條件下制備的ZnO在紫外光照射下對羅丹明B和苯酚降解表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化活性。優(yōu)秀的光催化活性和良好的光穩(wěn)定性歸因于ZnO較少的團聚,良好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和優(yōu)異的結(jié)晶度。通過實驗結(jié)果也表明均相沉淀法制備的ZnO在紫外光降解下要比水熱法制備的活性好。第二,通過水熱法和均相沉淀法成功制備出了鈰摻雜的ZnO光催化劑。所制備的Ce-ZnO形貌與純ZnO一致,且隨著鈰摻雜量的增加,Ce-ZnO顆粒大小逐漸降低。鈰離子中存在的4f能級,而4f能級和ZnO的價帶/導帶之間發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移,從而降低了ZnO的禁帶寬度。由于鈰的摻雜,降低了ZnO載流子電子和空穴的復合速率,因此在降解羅丹明B的光催化實驗中,鈰摻雜的ZnO表現(xiàn)出比純ZnO更優(yōu)異的催化性能,其中摻雜量在0.5%最佳,但是過量的鈰摻雜也會適得其反,降低ZnO的催化活性。鈰摻雜的ZnO表現(xiàn)出的更高的催化活性原因是由于它們更小的晶粒尺寸和更低的能帶間隙,更重要的是電子-空穴復合速率有效的降低。第三,通過水熱合成法成功制備出Zn/Cr比例為2:1、3:1、4:1的Zn-Cr層狀雙氫氧化物,這種物質(zhì)具有高比表面積,對陰離子型染料甲基橙有很強的吸附性能。通過改變吸附時間、吸附劑用量以及甲基橙濃度分別研究Zn-Cr LDHs的吸附動力學,實驗結(jié)果表明,Zn/Cr比例為2:1的Zn-Cr LDHs吸附性能最好,達到453 mg/g以上。三個比例的Zn-Cr LDHs 800℃煅燒后產(chǎn)物都是由ZnO和ZnCr_2O_4組成,煅燒后產(chǎn)物在紫外光下對降解甲基橙也具有光催化性能。第四,通過一種簡便的陰離子交換沉淀法,將Zn-Cr-Cl LDHs與AgNO_3溶液反應成功制備了一種新型的Ag/AgCl/Zn-Cr-NO_3 LDHs復合物。而且,獲得的Ag/AgCl/Zn-Cr-NO_3 LDHs納米復合材料具有很高的可見光光催化活性,以羅丹明B和亞甲基藍為污染物模型進行降解,分析了可行性的光催化機理。
【學位單位】：江西科技師范大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2018
【中圖分類】：O643.36;O644.1;X703
【部分圖文】：

人類社會實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的重大目標。目前全世界范圍內(nèi)的能然氣、石油、煤炭為主，而我國以煤炭為能源占的比例比世界能源過度的使用已經(jīng)對環(huán)境造成了嚴重的影響，引發(fā)一系列的室效應等。與此同時，無限度消耗能源換來的社會經(jīng)濟快速發(fā)日益嚴重的生活環(huán)境和大氣污染買單。大量化學工業(yè)污染物非不正確處理，造成了土壤、淡水、海洋以及空氣的污染，全球趨嚴重，嚴重影響著人類健康生存。因此，防止水污染、保護染是全球必須面臨、解決的問題。實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展道路，解決能源短缺和環(huán)境污染問題，利用太催化作用展現(xiàn)的淋漓盡致，是解決這兩大問題的一種綠色方案技術(shù)始于 20 世紀 60 年代，直到 1972 年，F(xiàn)ujishima 和 Honda表了 TiO2在紫外光照射下催化裂解水的論文后，使得半導體泛關(guān)注，進入一個嶄新的時期[2]。實現(xiàn)了利用太陽能光催化裂術(shù)，以 TiO2為代表的半導體光催化材料迅速發(fā)展起來，尤其是術(shù)在全球迅猛發(fā)展，也取得諸多成就，成為各國研究的熱點[3

圖 1-3 一些半導體在 pH=1 的電解質(zhì)水溶液中的能級1.3 光催化材料概述從理論上來講，作為光催化材料，半導體吸收的光能需小于其禁帶寬度，使其受激發(fā)產(chǎn)生電子和空穴。根據(jù)所報道的光催化材料按照元素組成可按如下進行分類：(1)氧化物[9,10]:以 TiO2、ZnO 等為代表，研究集中于含 Ti、Zn、Cd、V、In、Nb、Ta、Bi 、Mo、W、Ga、Sb 和 Ge 等具有光催化活性元素的氧化物；(2)硫化物[11-13]：ZnS、CdS、ZnIn2S4、Sb2S3等；(3)氮化物[14-17]：Ge3N4、Ta3N5、GaN 等；(4)磷化物[18]：InP；(5)碳化物[19]：SiC；(6)硅化物[20]：TiSi2;(7)氧硫化物[21]：Ln2Ti2S2O5(Ln=稀土元素)等；

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本文編號：2816212