【摘要】：隨著工業(yè)的快速發(fā)展,環(huán)境問題日益突出,因此開發(fā)改進(jìn)改進(jìn)一些環(huán)境功能性材料十分必要。目前納米零價(jià)鐵因其比表面積大,反應(yīng)活性高,被廣泛應(yīng)用于環(huán)境污染修復(fù)領(lǐng)域。然而,納米零價(jià)鐵(nZVI)在實(shí)際應(yīng)用中存在容易團(tuán)聚的問題,為了解決這一問題,本研究采用多孔性生物炭材料作為納米零價(jià)鐵的載體,從而將納米鐵顆粒均勻的分布于生物炭(BC)表面,減少其團(tuán)聚效應(yīng)。本文對(duì)該復(fù)合材料在環(huán)境中的應(yīng)用進(jìn)行了研究,根據(jù)納米零價(jià)鐵去除污染物的反應(yīng)機(jī)理分為還原體系和氧化體系。在還原體系實(shí)驗(yàn)中,分別利用鹽酸(HCl),氫氧化鉀(KOH)和過氧化氫(H_2O_2)對(duì)生物炭進(jìn)行改性處理,分別得到了三種改性生物炭材料,即HCl-BC,KOH和H_2O_2-BC。將這三種生物炭和未改性的生物炭作為納米零價(jià)鐵的負(fù)載材料,合成了不同種類的生物炭負(fù)載納米零價(jià)鐵的復(fù)合材料(nZVI@BC,nZVI@HCl-BC,nZVI@KOH-BC和nZVI@H_2O_2-BC),并將這四種復(fù)合材料用于六價(jià)鉻的去除中去。結(jié)果表明鹽酸改性的生物炭負(fù)載納米零價(jià)鐵復(fù)合材料對(duì)六價(jià)鉻的去除效果最好,我們對(duì)其中的機(jī)理進(jìn)行了討論。通過反應(yīng)前后nZVI@HCl-BC的表面元素分析發(fā)現(xiàn),Fe,Cr和O元素在nZVI@HCl-BC表面均勻的分布,這表明Cr(III)/Fe(III)不僅僅是包裹在納米零價(jià)鐵表面,而是均勻的分布于整個(gè)nZVI@HCl-BC表面,這也進(jìn)一步說明了將nZVI負(fù)載于BC表面可以在一定程度上緩解其自身的表面鈍化。另外本研究對(duì)六價(jià)去除反應(yīng)的影響因素進(jìn)行了討論,包括:nZVI@HCl-BC中納米零價(jià)鐵生物炭的比例,初始pH和初始Cr(VI)濃度。結(jié)果表明較高的nZVI/BC質(zhì)量比會(huì)導(dǎo)致納米零價(jià)鐵在HCl-BC表面團(tuán)聚,但是過低的比例會(huì)造成過量的HCl-BC堵塞納米零價(jià)鐵的活性位點(diǎn)。另外初始pH和初始Cr(VI)濃度對(duì)反應(yīng)也具有很大影響。在氧化體系中,將生物炭負(fù)載納米零價(jià)鐵的復(fù)合材料(nZVI@BC)作為類芬頓體系的活化劑用于磺胺二甲基嘧啶(SMT)的去除中,并探究了該反應(yīng)體系下主要的去除機(jī)理。其中nZVI主要的作用是活化H_2O_2分解,產(chǎn)生羥基自由基(·OH)去除SMT。BC在體系中除了能夠阻止nZVI團(tuán)聚外,還起到了吸附SMT,催化H_2O_2和減少nZVI鈍化的作用。本章還討論了不同的因素(即:復(fù)合材料中nZVI/BC質(zhì)量比,溶液pH,H_2O_2濃度以及nZVI@BC復(fù)合材料投加量)對(duì)類芬頓體系去除SMT的影響,并選出了最佳反應(yīng)條件(復(fù)合材料中nZVI/BC質(zhì)量比1:5,溶液pH 3,H_2O_2濃度20 mM以及nZVI@BC復(fù)合材料投加量1.2 g/L)。此外本章還對(duì)nZVI@BC重復(fù)利用的可行性進(jìn)行了研究。結(jié)果表明經(jīng)過兩次循環(huán),該復(fù)合材料對(duì)SMT的去除率從74.04%降到53.23%,再降到38.02%。通過對(duì)新制備nZVI@BC,一次循環(huán)nZVI@BC和兩次循環(huán)nZVI@BC的XRD分析推測(cè)造成nZVI@BC去除效率大幅降低的原因可能是實(shí)驗(yàn)中Fe~0的流失造成的nZVI@BC活性降低。
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X505
【圖文】：

0 20 40 60 80 100 1205678910剩余Cr濃度（mg/L）時(shí)間（分）nZVI@BC(1:1)nZVI@HCl-BC(1:1)nZVI@KOH-BC(1:1)nZVI@H2O2-BC(1:1)圖 2.3 四種生物炭負(fù)載納米零價(jià)鐵對(duì) Cr(VI)的去除

碩士學(xué)位論文2.12）。能譜結(jié)果顯示 Fe，Cr 和 O 三種元素在 HCl-BC 表面均勻分布，這表明反應(yīng)過程中形成的 Cr(III)/Fe(III)沉淀在也均勻的包覆在復(fù)合材料表面，即只有一小部分的沉淀包裹在了納米零價(jià)鐵表面。由于很大部分沉淀分布在 HCl-BC 表面，減緩了納米零價(jià)鐵的表面鈍化，從而保持了納米零價(jià)鐵的活性。

能譜結(jié)果顯示 Fe，Cr 和 O 三種元素在 HCl-BC 表面均勻分布，這表明反應(yīng)過程中形成的 Cr(III)/Fe(III)沉淀在也均勻的包覆在復(fù)合材料表面，即只有一小部分的沉淀包裹在了納米零價(jià)鐵表面。由于很大部分沉淀分布在 HCl-BC 表面，減緩了納米零價(jià)鐵的表面鈍化，從而保持了納米零價(jià)鐵的活性。圖 2.11 a) nZVI@HCl-BC 和 b) 反應(yīng)后產(chǎn)物掃描電鏡圖

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前3條

1 周慶祥;林海英;肖軍平;;納米零價(jià)鐵在環(huán)境修復(fù)中的應(yīng)用[J];安徽農(nóng)業(yè)科學(xué);2008年01期

2 張智敏,王自為,張曄,張寶山;電化學(xué)沉積法制備納米鐵微粒及其性能的研究[J];山西大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版);2003年03期

3 張敬暢,劉慷,曹維良;納米粒子的特性、應(yīng)用及制備方法[J];石油化工高等學(xué)校學(xué)報(bào);2001年02期

本文編號(hào)：2754741