【摘要】：隨著工業(yè)的快速發(fā)展,環(huán)境問題日益突出,因此開發(fā)改進改進一些環(huán)境功能性材料十分必要。目前納米零價鐵因其比表面積大,反應活性高,被廣泛應用于環(huán)境污染修復領域。然而,納米零價鐵(nZVI)在實際應用中存在容易團聚的問題,為了解決這一問題,本研究采用多孔性生物炭材料作為納米零價鐵的載體,從而將納米鐵顆粒均勻的分布于生物炭(BC)表面,減少其團聚效應。本文對該復合材料在環(huán)境中的應用進行了研究,根據(jù)納米零價鐵去除污染物的反應機理分為還原體系和氧化體系。在還原體系實驗中,分別利用鹽酸(HCl),氫氧化鉀(KOH)和過氧化氫(H_2O_2)對生物炭進行改性處理,分別得到了三種改性生物炭材料,即HCl-BC,KOH和H_2O_2-BC。將這三種生物炭和未改性的生物炭作為納米零價鐵的負載材料,合成了不同種類的生物炭負載納米零價鐵的復合材料(nZVI@BC,nZVI@HCl-BC,nZVI@KOH-BC和nZVI@H_2O_2-BC),并將這四種復合材料用于六價鉻的去除中去。結(jié)果表明鹽酸改性的生物炭負載納米零價鐵復合材料對六價鉻的去除效果最好,我們對其中的機理進行了討論。通過反應前后nZVI@HCl-BC的表面元素分析發(fā)現(xiàn),Fe,Cr和O元素在nZVI@HCl-BC表面均勻的分布,這表明Cr(III)/Fe(III)不僅僅是包裹在納米零價鐵表面,而是均勻的分布于整個nZVI@HCl-BC表面,這也進一步說明了將nZVI負載于BC表面可以在一定程度上緩解其自身的表面鈍化。另外本研究對六價去除反應的影響因素進行了討論,包括:nZVI@HCl-BC中納米零價鐵生物炭的比例,初始pH和初始Cr(VI)濃度。結(jié)果表明較高的nZVI/BC質(zhì)量比會導致納米零價鐵在HCl-BC表面團聚,但是過低的比例會造成過量的HCl-BC堵塞納米零價鐵的活性位點。另外初始pH和初始Cr(VI)濃度對反應也具有很大影響。在氧化體系中,將生物炭負載納米零價鐵的復合材料(nZVI@BC)作為類芬頓體系的活化劑用于磺胺二甲基嘧啶(SMT)的去除中,并探究了該反應體系下主要的去除機理。其中nZVI主要的作用是活化H_2O_2分解,產(chǎn)生羥基自由基(·OH)去除SMT。BC在體系中除了能夠阻止nZVI團聚外,還起到了吸附SMT,催化H_2O_2和減少nZVI鈍化的作用。本章還討論了不同的因素(即:復合材料中nZVI/BC質(zhì)量比,溶液pH,H_2O_2濃度以及nZVI@BC復合材料投加量)對類芬頓體系去除SMT的影響,并選出了最佳反應條件(復合材料中nZVI/BC質(zhì)量比1:5,溶液pH 3,H_2O_2濃度20 mM以及nZVI@BC復合材料投加量1.2 g/L)。此外本章還對nZVI@BC重復利用的可行性進行了研究。結(jié)果表明經(jīng)過兩次循環(huán),該復合材料對SMT的去除率從74.04%降到53.23%,再降到38.02%。通過對新制備nZVI@BC,一次循環(huán)nZVI@BC和兩次循環(huán)nZVI@BC的XRD分析推測造成nZVI@BC去除效率大幅降低的原因可能是實驗中Fe~0的流失造成的nZVI@BC活性降低。
【學位授予單位】：湖南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：X505
【圖文】：

0 20 40 60 80 100 1205678910剩余Cr濃度（mg/L）時間（分）nZVI@BC(1:1)nZVI@HCl-BC(1:1)nZVI@KOH-BC(1:1)nZVI@H2O2-BC(1:1)圖 2.3 四種生物炭負載納米零價鐵對 Cr(VI)的去除

碩士學位論文2.12）。能譜結(jié)果顯示 Fe，Cr 和 O 三種元素在 HCl-BC 表面均勻分布，這表明反應過程中形成的 Cr(III)/Fe(III)沉淀在也均勻的包覆在復合材料表面，即只有一小部分的沉淀包裹在了納米零價鐵表面。由于很大部分沉淀分布在 HCl-BC 表面，減緩了納米零價鐵的表面鈍化，從而保持了納米零價鐵的活性。

能譜結(jié)果顯示 Fe，Cr 和 O 三種元素在 HCl-BC 表面均勻分布，這表明反應過程中形成的 Cr(III)/Fe(III)沉淀在也均勻的包覆在復合材料表面，即只有一小部分的沉淀包裹在了納米零價鐵表面。由于很大部分沉淀分布在 HCl-BC 表面，減緩了納米零價鐵的表面鈍化，從而保持了納米零價鐵的活性。圖 2.11 a) nZVI@HCl-BC 和 b) 反應后產(chǎn)物掃描電鏡圖

【參考文獻】

相關期刊論文 前3條

1 周慶祥;林海英;肖軍平;;納米零價鐵在環(huán)境修復中的應用[J];安徽農(nóng)業(yè)科學;2008年01期

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本文編號：2754741