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絡(luò)合劑調(diào)控磁鐵礦催化類(lèi)芬頓原位處理含水層介質(zhì)中三氯乙烯的研究

發(fā)布時(shí)間:2020-06-30 22:11
【摘要】:地下水是人類(lèi)賴以生存的淡水資源,隨著工農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展,大量有機(jī)污染物進(jìn)入地下水環(huán)境,導(dǎo)致地下水環(huán)境受到污染。三氯乙烯(TCE)是地下水環(huán)境中最常見(jiàn)的有機(jī)污染物之一,具有明顯的“致癌、致畸、致突變”作用,進(jìn)入地下水環(huán)境后對(duì)生態(tài)環(huán)境安全和人體健康帶來(lái)嚴(yán)重危害。傳統(tǒng)的水處理方法對(duì)TCE污染地下水的處理效果并不理想,因此,亟需開(kāi)發(fā)有效的TCE污染地下水修復(fù)技術(shù)。本文通過(guò)柱實(shí)驗(yàn)的方法,研究了絡(luò)合劑調(diào)控磁鐵礦催化類(lèi)Fenton反應(yīng)降解含水層介質(zhì)中TCE的效能與機(jī)理。首先在近中性pH條件下,向柱反應(yīng)器C-1~C-3內(nèi)投加了不同濃度的H_2O_2(1.0-100 mM),探究H_2O_2對(duì)TCE降解效果的影響。結(jié)果表明,隨著H_2O_2投加量的增加,C-1~C-3出水中TCE的去除率均呈現(xiàn)逐漸增大的趨勢(shì)。其次,研究了次氮基三乙酸(NTA)、s,s-乙二胺二琥珀酸(s,s-EDDS)、乙二胺四乙酸(EDTA)對(duì)磁鐵礦催化類(lèi)Fenton反應(yīng)降解含水層介質(zhì)中TCE的影響。結(jié)果表明,NTA調(diào)控磁鐵礦催化類(lèi)Fenton反應(yīng)能夠有效降解含水層介質(zhì)中的TCE,而使用EDDS會(huì)對(duì)TCE的降解產(chǎn)生抑制作用。EDTA調(diào)控磁鐵礦催化類(lèi)Fenton反應(yīng)對(duì)TCE的降解效果受磁鐵礦含量的影響較大,磁鐵礦含量較高(7 w.t.%)時(shí),EDTA可以促進(jìn)含水層介質(zhì)中TCE的降解;但磁鐵礦含量較低(0.5 w.t.%)時(shí),EDTA則會(huì)抑制TCE的降解。通過(guò)改變進(jìn)水流速的方式,本文進(jìn)一步考察了水力停留時(shí)間(HRT)對(duì)原位處理過(guò)程中TCE去除率的影響。結(jié)果表明,當(dāng)柱反應(yīng)器的HRT由4 h提高到24 h,C-2和C-3中TCE的去除率均有所增加。并且,當(dāng)HRT≥8 h時(shí),C-2中TCE的去除率開(kāi)始高于C-3,因此,當(dāng)磁鐵礦含量較低時(shí),延長(zhǎng)HRT能夠提高TCE的降解率;而當(dāng)磁鐵礦含量較高時(shí),延長(zhǎng)HRT對(duì)TCE去除率增效不明顯。此外,通過(guò)對(duì)比C-2和C-3柱反應(yīng)器運(yùn)行46-50天、67-69天、134-138天、181-200天以及228-232天期間TCE的去除率和H_2O_2的分解率,發(fā)現(xiàn)磁鐵礦在砂柱反應(yīng)器的長(zhǎng)期運(yùn)行過(guò)程中能夠保持較好的穩(wěn)定性和催化活性。而且,通過(guò)對(duì)TCE的降解產(chǎn)物進(jìn)行檢測(cè),發(fā)現(xiàn)TCE主要被降解為甲酸和氯離子。通過(guò)批試驗(yàn)和柱實(shí)驗(yàn)的方法,進(jìn)一步評(píng)估了鐵離子絡(luò)合體(Fe~(III)-L)催化均相類(lèi)Fenton反應(yīng)對(duì)含水層介質(zhì)中TCE的降解效能。首先研究了H_2O_2投加量對(duì)TCE去除率的影響。結(jié)果表明,在Fe~(III)-NTA、Fe~(III)-EDDS以及Fe~(III)-EDTA體系中,增加H_2O_2的投加量(2.0-50 mM),TCE的去除率逐漸增大。其次,研究了Fe~(III)-L濃度對(duì)類(lèi)Fenton反應(yīng)降解含水層介質(zhì)中TCE的影響。結(jié)果表明,隨著Fe~(III)-L濃度由0.02 mM增大到0.2 mM,TCE的去除率得到有效地提升。另外,在H_2O_2濃度為10 mM和Fe~(III)-L濃度為0.10 mM的條件下,進(jìn)一步研究了Mn~(2+)濃度對(duì)Fe~(III)-L催化類(lèi)Fenton降解模擬地下水中TCE效果的影響。結(jié)果表明,在Fe~(III)-NTA、Fe~(III)-EDTA反應(yīng)體系中,投加不同濃度的Mn~(2+)(0.02-0.2 mM),能夠提高TCE的降解速率,但投加相同濃度范圍的Mn~(2+)對(duì)Fe~(III)-EDDS反應(yīng)體系中TCE的降解產(chǎn)生了抑制作用。該研究能夠推動(dòng)磁鐵礦催化類(lèi)Fenton反應(yīng)技術(shù)的發(fā)展,研究結(jié)果為T(mén)CE污染地下水的原位修復(fù)提供科學(xué)依據(jù)和參考,具有重要的理論意義和實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。
【學(xué)位授予單位】:蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類(lèi)號(hào)】:O643.36;X52
【圖文】:

絡(luò)合劑調(diào)控磁鐵礦催化類(lèi)芬頓原位處理含水層介質(zhì)中三氯乙烯的研究


研究路線

示意圖,實(shí)物,反應(yīng)器,示意圖


圖 2.1 柱反應(yīng)器裝置的示意圖及實(shí)物圖Fig.2.1. Schematic and physical diagram of the setup.(2)磁鐵礦催化類(lèi) Fenton 反應(yīng)柱實(shí)驗(yàn)裝置的運(yùn)行首先將氯化鈣、硫酸鎂、氯化鉀和碳酸氫鈉按照一定的摩爾比配制成供給溶液,

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