【摘要】：近年來,新興污染物(ECs)在水體中的頻繁檢出和其潛在的危害,已經(jīng)對生態(tài)環(huán)境和人體健康構(gòu)成了威脅。ECs在水中的濃度低、種類多、物理化學(xué)性質(zhì)復(fù)雜多樣,吸附是一種有效去除方法,具有操作簡單、成本低、無副產(chǎn)物、可回收再生等優(yōu)點(diǎn)。良好的吸附劑應(yīng)該能夠最大程度地吸附不同性質(zhì)的ECs,這取決于吸附劑與吸附質(zhì)之間的作用力,因此吸附劑的設(shè)計應(yīng)基于此。傳統(tǒng)的吸附材料存在接枝官能團(tuán)步驟復(fù)雜、難控制或能耗高的缺陷,而高分子水凝膠的制備條件溫和、易控制,可以有效解決這一問題。殼聚糖(CS)是成本低廉、來源廣泛的環(huán)境友好材料,含有豐富的羥基和氨基,經(jīng)功能化設(shè)計,可對ECs有很好的吸附潛力。本文選取兩種典型的ECs(磺胺甲惡唑(SMZ)和雙酚A(BPA))分別作為親水性和疏水性ECs的代表,旨在制備高效的吸附劑用以同時吸附去除不同類型的ECs。為此,本文合成了兩種基于殼聚糖的水凝膠吸附劑,對吸附劑進(jìn)行了表征,對比研究了SMZ和BPA單獨(dú)存在的吸附性能,并探究了SMZ和BPA同時存在時的吸附性能和模擬實際水體的吸附效果,最后對吸附劑進(jìn)行解吸再生,探究其實際應(yīng)用價值。主要研究結(jié)論如下:(1)以N?異丙基丙烯酰胺(NIPAM)和CS為功能材料制備了磁性PNIPAM/CS@Fe_3O_4互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠。對SMZ和BPA的吸附量都在平衡pH=6時達(dá)到最大,但pH變化對兩者的影響不相同;結(jié)合溫度、共存陰離子對吸附量的影響得出水凝膠對SMZ的吸附作用力是靜電引力和氫鍵,對BPA的吸附作用力是疏水作用力和氫鍵。吸附動力學(xué)表明吸附在5 min內(nèi)就達(dá)到了90%,且符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型。水凝膠對SMZ的吸附等溫線在25、35、45℃下都符合Freundlich模型,說明發(fā)生了多層吸附;而對BPA的吸附在25℃下呈現(xiàn)S型,符合Slips模型,在35℃和45℃下符合Slips模型和Freundlich模型,并發(fā)現(xiàn)吸附作用力本身較弱,在升高溫度和增加濃度的情況下可以得到提高。(2)PNIPAM/CS@Fe_3O_4互穿網(wǎng)絡(luò)水凝膠應(yīng)用于吸附SMZ和BPA共存的溶液,與單獨(dú)吸附時的吸附性質(zhì)相同,說明兩者的吸附作用力不會相互干擾。水凝膠應(yīng)用于模擬實際水的吸附,各種干擾物質(zhì)抑制了SMZ的吸附,而對BPA的吸附?jīng)]有影響。用甲醇對吸附劑進(jìn)行再生,在5次吸附?脫附循環(huán)后,SMZ和BPA的吸附量分別為初始的55%和94%。(3)以粉末活性炭(PAC)和CS為功能材料,并加入聚乙烯醇(PVA)增強(qiáng)機(jī)械性能,合成PAC/CS/PVA水凝膠。水凝膠對SMZ和BPA的吸附量都在初始pH=4時達(dá)到最大值,結(jié)合溫度、共存陰離子的影響推測SMZ的吸附作用力是靜電引力、氫鍵和π-π作用,BPA的吸附作用力是疏水作用、π-π作用和氫鍵。吸附動力學(xué)符合準(zhǔn)二級動力學(xué)模型;吸附等溫線符合Langmuir模型,表明發(fā)生了單分子層吸附;吸附熱力學(xué)表明吸附是自發(fā)、吸熱的反應(yīng)。(4)PAC/CS/PVA水凝膠應(yīng)用于吸附SMZ和BPA共存的溶液,與單獨(dú)吸附的吸附性質(zhì)相近,說明吸附劑可以用于同時吸附親水和疏水的多種有機(jī)污染物。水凝膠應(yīng)用于模擬實際水的吸附,各種干擾物質(zhì)對SMZ和BPA吸附的影響不相同,其混合液表現(xiàn)出對吸附有一定的抑制作用。用甲醇對吸附劑再生,在5次吸附?脫附循環(huán)后,SMZ和BPA的吸附量分別為初始的97%和113%,說明重復(fù)利用性能良好。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X703
【圖文】：

研究技術(shù)路線圖

華 中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 文配備有機(jī)械攪拌、通氣管、冷凝器和加藥管。將 5 g FeCl2·4H2O、13.6 g FeCl3·6H2O溶于 200 ml 去離子水中，同時通氮?dú)?15 分鐘。將溶液加熱至 70 ℃，在劇烈攪拌下迅速加入 110 ml 2 mol/L NaOH，使其反應(yīng) 1 小時。然后將溶解有 14.8 g 二水合檸檬酸鈉的水溶液從加藥管中逐滴加入，反應(yīng) 1 小時。用磁鐵分離所制備的黑色磁性顆粒，用去離子水沖洗兩次，最后分散在 200 ml 水中。（2）PNIPAM/CS@Fe3O4復(fù)合水凝膠的制備PNIPAM /CS@Fe3O4復(fù)合水凝膠的制備原理如圖 2.1 所示。

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本文編號：2732217