發(fā)布時(shí)間：2020-06-27 23:10

【摘要】：持久性有機(jī)污染物的水溶性低、親脂性高、而且不容易被降解,廣泛分布在大氣、土壤、水體中、甚至在人體中也能檢測(cè)到,這就使得持久性污染物能在人體和生物體內(nèi)長(zhǎng)期聚集并對(duì)他們?cè)斐梢欢ǖ耐{。因此發(fā)現(xiàn)更加新興更加有效的處理手段是我們一直致力研究的目標(biāo)。目前對(duì)于持久性有機(jī)污染物的處理方法主要包括物理法(吸附法、絮凝沉淀法和膜分離法)、生物法(厭氧處理法、好氧處理法和厭氧-好氧聯(lián)用法)和高級(jí)氧化技術(shù)等。而過(guò)硫酸鹽原位氧化法是一種以硫酸根自由基(S04·-)為強(qiáng)氧化性物種,可有效地處理持久性有機(jī)污染的新興高級(jí)氧化技術(shù),該技術(shù)具有適用范圍廣、氧化能力強(qiáng)、選擇性高等優(yōu)點(diǎn),所以在難降解有機(jī)污染物方面具有十分重要的意義。但對(duì)于一些水溶性極差的有機(jī)污染物降解需要的時(shí)間長(zhǎng),效果不明顯,甚至不能實(shí)現(xiàn)完全的降解,所以可以采用一些可磁性分離的催化劑并對(duì)催化劑進(jìn)行表面修飾以改變污染物的溶解度或者利用修飾劑的特性來(lái)達(dá)到增強(qiáng)降解污染物的效果。本論文主要以持久性有機(jī)污染物(雙酚A、4-氯苯酚)的去除為目標(biāo),以β-環(huán)糊精修飾的鐵氧化物為非均相催化劑,實(shí)現(xiàn)對(duì)有機(jī)污染物的高效處理。論文的主要內(nèi)容歸納如下:1.實(shí)驗(yàn)采用Fe3O4@β-CD復(fù)合納米材料作為過(guò)硫酸鹽(PS)的非均相活化劑用于研究雙酚A(BPA)的降解。本章詳細(xì)探究了 pH、PS濃度、催化劑用量等運(yùn)行參數(shù)對(duì)催化降解過(guò)程的影響。結(jié)果顯示當(dāng)PS濃度為5 mM,催化劑用量為1.0 g/L,溶液pH為3.0時(shí),120 min后對(duì)0.1 mM BPA的去除率達(dá)到了 100%。而且,實(shí)驗(yàn)比較了 Fe3O4@β-CD和Fe3O4催化活性的差異,結(jié)果表明Fe3O4@β-CD展現(xiàn)了比Fe3O4更加優(yōu)異的催化性能。通過(guò)自由基淬滅實(shí)驗(yàn)以及ESR光譜測(cè)試確定了 Fe3O4@β-CD/PS催化降解BPA體系中涉及的主要反應(yīng)性自由基(SO4·-和·OH)。此外,催化劑展現(xiàn)了良好的可重復(fù)性和穩(wěn)定性。基于氯離子對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的影響,發(fā)現(xiàn)了 β-CD在減小來(lái)自氯離子的干擾方面起著至關(guān)重要的作用,從而導(dǎo)致了在Fe3O4@β-CD/PS體系中對(duì)BPA的高去除率。根據(jù)GC-MS確定了降解過(guò)程中的中間產(chǎn)物,提出了 BPA可能的降解路徑。2.利用水熱法結(jié)合共沉淀法合成出了 CuFe2O4@β-CD納米復(fù)合材料,并且運(yùn)用XRD、TEM、FT-IR、TGA等對(duì)其結(jié)構(gòu)組成進(jìn)行了詳細(xì)地表征。CuFe2O4@β-CD被首次用作過(guò)硫酸鹽的活化劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)CuFe2O4@β-CD/PS用于4-氯苯酚(4-CP)的降解具有很廣闊的應(yīng)用前景。本實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)討論了 pH值、PS濃度對(duì)CuFe2O4@β-CD降解4-CP過(guò)程的影響,發(fā)現(xiàn)該催化劑在中性條件下即可展現(xiàn)較高的催化活性。實(shí)驗(yàn)比較了 CuFe2O4@β-CD和CuFe2O4對(duì)4-CP降解能力的差異。結(jié)果表明CuFe2O4@β-CD展現(xiàn)了比CuFe2O4更加優(yōu)異的催化性能,這可能是由β-CD的負(fù)載而形成了三級(jí)結(jié)構(gòu)造成的,這種結(jié)構(gòu)能在增大有機(jī)污染物的溶解度的同時(shí)還能允許自由基更加直接的進(jìn)攻4-CP從而實(shí)現(xiàn)更高效的降解。此外,通過(guò)自由基淬滅實(shí)驗(yàn)測(cè)定了反應(yīng)過(guò)程中所產(chǎn)生的自由基種類。
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：X592;O643.3
【圖文】：

以沉淀的形式析出［＆２６］。Ｒｅｂｈｕｎ［２４］等利用三氯化鐵作為絮凝劑，腐殖酸為絡(luò)合逡逑劑，考察研宄了對(duì)芘、熒蒽、蒽的去除效果，并探宄了不同量的絮凝劑對(duì)ＰＡＨｓ逡逑去除效果的影響，流程圖如圖１－２。實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)顯示在ＰＡＨｓ濃度為４８邋ｎｆｌ；１時(shí)，逡逑５邋ｈ后的去除效果達(dá)到了邋９８％。Ｚｈｅｎｇ［２６］等制備出了陰離子型聚丙烯酰胺并將其逡逑作為絮凝劑用于水中鄰苯二甲酸二辛脂的去除。結(jié)果表明，當(dāng)聚丙烯酰胺濃度為逡逑１５００邋ｍｇ’Ｉ／１和反應(yīng)溶液的ｐＨ為２．０時(shí)，對(duì)０．５邋ｍｇ’Ｉ／１模型污染物實(shí)現(xiàn)了邋８２．１％逡逑的去除率。但是這種方法存在一定的缺陷：脫色效率低、容易產(chǎn)生大量的污泥、逡逑易造成二次污染，使用條件苛刻，所以絮凝沉淀法的使用受到了一定的限制。逡逑４逡逑

Ｕｅｄａ［２７］等利用一體式膜生物反應(yīng)器對(duì)家用廢水進(jìn)行過(guò)濾處理，最終對(duì)家用廢水逡逑中ＢＯＤ和ＴＯＣ的去除率分別是９９％和９３％，表明該研究取得了良好的處理效逡逑果。此（＾１１２８］研宄了膜生物反應(yīng)器對(duì)工業(yè)和城市廢水的處理狀況（示意圖１－３），數(shù)逡逑據(jù)顯示廢水中ＣＯＤ的去除率達(dá)到了邋９０％，并且廢水處理的ＢＯＤ與ＣＯＤ的比值逡逑大于０．５，這和城市未來(lái)要達(dá)到的結(jié)果是相符的。當(dāng)然該方法也有一定的弊端。逡逑比如選擇性差、成本高、膜容易結(jié)垢、濃縮后的產(chǎn)物的處理等一系列問(wèn)題。逡逑Ｒｅｃｉｒｃｕｌａｔｅｄ邋ｓｔｒｅａｍ逡逑｜邐邐？Ｏｕｔ逡逑Ｉｎ邋—＇ｎ邋—ｈｍｈＡ邐ｓ逡逑Ａｉｒ邋邐Ｐｕｒ＾Ｐ邋邐１邋Ａｉｒ邋－—逡逑Ｂｉｏｒｅａｃｔｏｒ邋ｊ邐，ｆ邐Ｂｉｏｒｅａｃｔｏｒ］逡逑Ｗａｓｔｅ邋－邋，邐Ｗａｓｔｅ逡逑Ｏｕｔ逡逑（ａ）邐（ｂ）逡逑圖１－３膜生物反應(yīng)器對(duì)工業(yè)廢水處理的示意圖［２Ｓ】逡逑

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2732227