【摘要】：自工業(yè)革命以來(lái),大氣中CO_2的濃度急劇增加,造成了嚴(yán)重的溫室效應(yīng),并引發(fā)了惡劣的環(huán)境問(wèn)題,因此降低大氣中CO_2的濃度已成為全球環(huán)境和能源領(lǐng)域的科研熱點(diǎn)。基于上述問(wèn)題,我們采取了兩種解決方案,一種方案是制備新型高效吸附劑捕集并儲(chǔ)存CO_2;另一種方案是設(shè)計(jì)制備高效電催化劑將CO_2還原成CO、HCOOH、CH_4等具有高附價(jià)值的化學(xué)品,實(shí)現(xiàn)CO_2的再利用。在眾多的吸附和催化材料中,多孔碳材料由于具有高的比表面、良好的化學(xué)和熱穩(wěn)定性、可調(diào)控的孔道和表面結(jié)構(gòu)等優(yōu)點(diǎn)脫穎而出;而生物質(zhì)材料具有價(jià)廉、易得、來(lái)源廣泛,且對(duì)環(huán)境無(wú)污染等優(yōu)勢(shì),因此以生物質(zhì)為原料制備先進(jìn)多孔碳材料用于CO_2的捕集和催化轉(zhuǎn)化是一個(gè)具有高研究?jī)r(jià)值的課題。本論文的主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果主要包括兩方面:(1)以天然含氮的廢棄生物質(zhì)蝦殼為原料,制備了一系列具有高氮含量和高比表面積的多孔碳材料。在273 K、298 K和1bar條件下,樣品對(duì)CO_2的吸附量最高分別達(dá)6.82和4.20 mmol g~(-1),且具有適中的CO_2吸附熱和良好的循環(huán)再生性能;此外,樣品對(duì)CO_2/N_2(15/85,煙道氣)和CO_2/CH_4(40/60,沼氣)兩種混合氣體具有優(yōu)異的吸附選擇性,可有效地將CO_2從兩組混合氣體中分離。這些結(jié)果證明制備的多孔碳材料具有優(yōu)異的CO_2吸附性能和混合氣體分離性能。(2)以天然含氮的生物質(zhì)殼聚糖為前驅(qū)體制備了含氮多孔碳基底,選用非貴金屬銅進(jìn)行修飾,通過(guò)調(diào)節(jié)銅的負(fù)載量,得到具有高催化活性位點(diǎn)的電催化劑。該催化劑可將CO_2高效地還原為CO,在-0.7V(vs.RHE)的過(guò)電勢(shì)下,CO的法拉第效率(FE)可達(dá)90%,且可穩(wěn)定循環(huán)使用30小時(shí)以上。
【圖文】：

第 1 章 緒論 CO2捕集及資源化技術(shù).1 捕集法相對(duì) N2來(lái)說(shuō)，CO2在空氣中的含量是非常少的，，而一般情況下，燃料的 CO2是被直接排到空氣中的，相當(dāng)于高濃度的 CO2被空氣稀釋?zhuān)@了 CO2捕集的難度。因此，理想的 CO2捕集方法是直接從 CO2的產(chǎn)生捕集，目前主要集中在燃燒前捕集[6]、富氧燃燒[7]和燃燒后捕集[8]三種 1.1 所示。

圖 1.2 光催化還原 CO2的反應(yīng)機(jī)理[33]Fig 1.2 Reaction mechanism of photocatalytic reduction of C前文獻(xiàn)報(bào)道的 TiO2類(lèi)型二氧化碳光催化材種類(lèi)繁多，但效率仍然不夠理想，產(chǎn)物的選擇性和可控性也有待提高需求。為此研究者們?cè)?TiO2晶體優(yōu)化、TiO2尺寸和形貌和修飾等方面對(duì)光催化劑還原 CO2的活性和選擇性開(kāi)展O2的高效轉(zhuǎn)化。如 Xie 等[31]比較了 Pt、Pd、Rh、Au、A助催化劑的光催化還原 CO2的性能，發(fā)現(xiàn)貴金屬改性可H4的產(chǎn)率，產(chǎn)率的大小依次為 Pt > Pd > Rh > Au > Ag，逸出功排序相同，說(shuō)明貴金屬負(fù)載的機(jī)理主要是提高電了貴金屬 Pt 分離光子、生成電子-空穴對(duì)的能力最強(qiáng)，光催化還原 CO2中。Yamashita 等[34]采用浸漬和離子交六方和立方孔結(jié)構(gòu)的多孔二氧化硅薄膜，然后將 TiO2負(fù)
【學(xué)位授予單位】：南昌大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：X701;TB383.4

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本文編號(hào)：2643517