發(fā)布時(shí)間：2020-04-28 09:01

【摘要】：汞作為一種全球性的污染物。因具有遠(yuǎn)距離傳輸性、劇毒性、污染持久性和生物累積性,已引起廣泛關(guān)注。我國的人為汞排放源主要為燃煤煙氣排放,其控制方法是利用燃煤電廠現(xiàn)有污染物脫除設(shè)備進(jìn)行汞及多種污染物的聯(lián)合脫除。如利用除塵設(shè)備前后噴入吸附劑,將煙氣中的汞吸附脫除。其中,活性炭噴射(ACI)是一種典型方法,但對低階煤種的適應(yīng)性不佳。因此,設(shè)計(jì)開發(fā)出廉價(jià)、脫汞活性高的吸附劑以替代傳統(tǒng)活性炭具有重要的意義。拜耳法赤泥是氧化鋁生產(chǎn)過程的固體廢渣,其富含氧化鐵等多種組分,通過對赤泥進(jìn)行修飾改性應(yīng)用于脫汞研究已經(jīng)有報(bào)道。然而由于赤泥組成和結(jié)構(gòu)復(fù)雜,限制了脫汞機(jī)理的認(rèn)識(shí)。本文選取了赤泥中含量最大的氧化鐵、氧化鋁和二氧化硅制備Fe/Al-SiO_2(FAS)系列吸附劑,并負(fù)載赤泥中少量組分MgO、CaO、TiO_2得到吸附劑MCT/FAS。通過模擬赤泥的主要化學(xué)組分和少量量組分,主要研究了制備條件、反應(yīng)溫度和煙氣組分等多種因素對模擬赤泥脫汞效率的影響,同時(shí)解釋了汞在赤泥表面上的的脫除機(jī)理。溶膠-凝膠法制備的復(fù)合氧化物FAS具有高比表面積、大孔容和較高的介孔率。復(fù)合吸附劑中Fe_2O_3作為脫汞活性組分可為Hg~0的氧化提供晶格氧;SiO_2可改善吸附劑孔道特性從而促進(jìn)汞的脫除。在100-400°C的溫度范圍內(nèi),FAS的脫汞率隨溫度的增加呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢。400°C下煅燒的FAS在反應(yīng)溫度為350°C時(shí)3 h平均脫汞率達(dá)到94.8%。反應(yīng)后汞以HgO為主,表明化學(xué)吸附和催化氧化在FAS的脫汞過程占據(jù)主導(dǎo)地位;Mg、Ca與吸附劑中的部分赤鐵礦形成了鎂鐵礦尖晶石相、鈣鐵礦及鈣鎂鐵礦,降低了Fe_2O_3的團(tuán)簇現(xiàn)象,但降低了比表面積和孔容;Ti的添加則形成了無定形TiO_2結(jié)構(gòu)。與FAS吸附劑相比,M/FAS、MC/FAS及MCT/FAS脫汞性能偏低。由XPS表明,三者提供晶格氧能力降低,總O含量也降低,Fe~(3+)氧化性能下降,化學(xué)吸附與催化氧化均受到限制;比表面積、孔容的下降使得物理吸附受到抑制。M/FAS、MCT/FAS均在350℃下平均脫汞率分別為60.5%、33.8%。其中M/FAS對溫度敏感,300℃及400℃下脫汞率的降幅均大于MCT/FAS。Hg-TPD與XPS分析表明,煙氣中O_2、HCl、SO_2與NO對FAS、M/FAS、MC/FAS及MCT/FAS吸附劑脫汞均產(chǎn)生一定影響。模擬煙氣中的O_2補(bǔ)充了消耗的晶格氧和化學(xué)吸附氧,提高了FAS脫汞性能;HCl、NO以及SO_2均與汞反應(yīng)生成了相應(yīng)的汞化合物,促進(jìn)了Hg~0的氧化;但隨著SO_2持續(xù)通入,促進(jìn)作用逐漸被SO_2對FAS的毒化作用抵消,整體上表現(xiàn)為對Hg~0脫除的抑制作用;MCT/FAS會(huì)脫除部分NO和SO_2;H_2O會(huì)占據(jù)MCT/FAS活性吸附位與Hg~0形成競爭吸附,從而造成了脫汞效率的降低。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：O647.33;X701

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