【摘要】：隨著經(jīng)濟的快速發(fā)展,越來越多的新興有機污染物通過人類活動進入環(huán)境中,給生態(tài)環(huán)境和人類健康帶來了潛在風(fēng)險。以藥品和個人護膚品(PPCPs)為代表的新興有機污染物引起了越來越多研究者的關(guān)注。對羥基苯甲酸脂類作為PPCPs的一種,被廣泛用于防腐劑。研究表明,長期使用對羥基苯甲酸脂類對人和生物的生殖系統(tǒng)有一定的危害作用�，F(xiàn)有的污水或污泥的處理工藝很難有效去除水體或污泥中的PPCPs。因此,尋找一種以新型功能材料為基礎(chǔ)的高級氧化技術(shù)有效去除水中PPCPs,已成為當(dāng)前水污染控制技術(shù)領(lǐng)域研究的熱點。非均相過硫酸鹽高級氧化技術(shù)作為一種能有效催化降解水體中的微污染物的水處理技術(shù),引起了環(huán)境領(lǐng)域?qū)＜覍W(xué)者的廣泛關(guān)注。但是在非均相催化中金屬元素的釋放造成的二次污染一直困擾著廣大的研究者。本文制備新型納米水合氧化鐵(NFH)非均相催化劑,探討NFH/PMS體系對水體中對羥基苯甲酸丁酯(BHB)的降解效能。研究內(nèi)容主要包括:通過共沉淀法制備納米水合氧化鐵(NFH),并使用場發(fā)射掃描電鏡(SEM)、紅外光譜(FTIR)、X射線粉末衍射儀(XRD)和X射線光電子能譜儀(XPS)等多種表征手段對制備的水合氧化鐵進行表征;考察反應(yīng)溫度,pH,材料投加量,煅燒溫度,水中溶解氧等對反應(yīng)體系的影響;探討共存離子對反應(yīng)體系的影響;對反應(yīng)體系中的活性物種進行鑒定分析,探討其反應(yīng)前后形貌和元素等的變化,進一步推導(dǎo)出活性物種可能的生成路徑。主要研究結(jié)果如下:(1)通過共沉淀法成功制備了無晶相的水合氧化鐵(NFH),此催化劑直接吸附BHB效率低,但加入氧化劑PMS催化氧化后,反應(yīng)速率明顯加快;煅燒溫度為723 K時,NFH催化劑表現(xiàn)出最佳的催化降解效果。(2)反應(yīng)溫度、材料投加量、初始pH以及水中溶解氧對NFH/PMS催化體系存在不同程度的影響,其中堿性條件比酸性條件更有利于反應(yīng)的進行;有氧條件比無氧條件更有利于反應(yīng)的進行,且間歇曝氣比持續(xù)曝氣更有利于反應(yīng)的進行。(3)材料穩(wěn)定性和重復(fù)性試驗表明:材料穩(wěn)定,鐵溶出量最高為0.13 mg/L,對環(huán)境危害低;材料重復(fù)使用3次,BHB的去除率仍可達到80%以上,有較好的重復(fù)利用效率。(4)無機陰離子PO_4~(3-)、Cl~-、HCO_3~-對NFH/PMS催化去除BHB有較大影響:PO_4~(3-)對反應(yīng)體系存在持續(xù)抑制作用,Cl~-和HCO_3~-對反應(yīng)具有協(xié)同促進作用。而NO_3~-對BHB的去除影響相對較弱。(5)NFH/PMS體系降解BHB過程是一個自由基反應(yīng)過程,參與的自由不僅有SO_4~(·-)和~·OH,還有~1O_2和O_2~(·-)活性物種。而且XPS結(jié)果顯示:在反應(yīng)前后Fe元素價態(tài)發(fā)生變化,O元素在反應(yīng)前后含量發(fā)生變化,這說明Fe元素和O元素也均參與了反應(yīng)。(6)NFH/PMS催化降解BHB的可能路徑,是通過ROSs對有機物進行羥基化、羧酸化、脫羧、脫氫、開環(huán)和斷鏈等氧化來完成。
【圖文】：

不同比例Fe-Ce條件下催化PMS降解橙黃Ⅱ的實驗（其中A表示僅加入材料吸附）

NFH不同溫度條件下的XRDFig.3.2XRDofNFHindifferenttemperatureconditions
【學(xué)位授予單位】：華僑大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ426;X703

【參考文獻】

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1 劉玉婷;陳煦;尹大偉;呂博;;尼泊金酯合成的研究進展[J];中國調(diào)味品;2009年08期

2 馬苗銳;楊麗娟;劉倩;劉輝;魏雨;;Ferrihydrite的亞微觀結(jié)構(gòu)對反應(yīng)活性的影響[J];物理化學(xué)學(xué)報;2008年12期

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本文編號：2640166