發(fā)布時(shí)間：2020-04-25 10:35

【摘要】：殼聚糖(Chitosan),地球上數(shù)量僅次于纖維素的最豐富天然聚合物,是由生物體內(nèi)的甲殼素經(jīng)過脫乙酰反應(yīng)制得的一種天然堿性多糖。殼聚糖具有十分優(yōu)良的生物粘合性、生物可降解性、生物相容性、以及良好的吸附性能和無毒性等特點(diǎn),使得它在食物保鮮、環(huán)境保護(hù)、醫(yī)藥醫(yī)學(xué)、污廢水處理等眾多領(lǐng)域得到了廣泛的研究應(yīng)用。多孔炭,一種孔隙結(jié)構(gòu)十分豐富的碳素?zé)o機(jī)非金屬材料,因其超大比表面積、超強(qiáng)耐酸堿性以及廉價(jià)性等優(yōu)點(diǎn),使得其在污水處理、藥物運(yùn)載等領(lǐng)域展現(xiàn)出良好的應(yīng)用前景。然而,實(shí)際運(yùn)用中的多孔炭大多都呈粉末狀或微顆粒狀,這種實(shí)際運(yùn)用中的多孔炭體積微小具有很強(qiáng)的缺陷性,極其容易出現(xiàn)炭質(zhì)吸附劑團(tuán)聚現(xiàn)象,造成儀器運(yùn)行過程中水處理設(shè)備堵塞、吸附劑回收時(shí)固液分離困難等問題眾多問題。所以,本課題以殼聚糖作為原料,與酵母菌、磁性四氧化三鐵相結(jié)合,致力制備內(nèi)部結(jié)構(gòu)疏松多孔、物質(zhì)比表面積大、化學(xué)性能穩(wěn)定、物理吸附性能好、回收便捷的多孔炭微球吸附劑。將所制備的殼聚糖/酵母菌復(fù)合炭微球和Fe_3O_4@殼聚糖炭微球應(yīng)用于抗生素吸附處理領(lǐng)域,并考察了Fe_3O_4@殼聚糖炭微球的再生性能等。具體研究內(nèi)容如下:(1)殼聚糖/酵母菌復(fù)合炭微球的制備及吸附性能研究以殼聚糖包裹酵母菌(CWY)為前驅(qū)體,在氮?dú)獗Ｗo(hù)條件下,400℃炭化制備出了石榴結(jié)構(gòu)型多孔炭微球。利用FE-SEM、XRD、FTIR分別對CWY復(fù)合炭微球?qū)π蚊�、物化結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,測試了CWY炭微球的極性,Boehm滴定法對CWY表面酸性基團(tuán)進(jìn)行了分析。結(jié)果表明生成的酵母炭顆粒均勻鑲嵌在CWY炭微球內(nèi),呈多孔、無定形結(jié)構(gòu),炭微球在非極性溶液中表現(xiàn)出更好的分散性能,且其表面酸性基團(tuán)總量為3.281mmol?g~(-1)�？疾炝薈WY炭微球?qū)?qiáng)力霉素廢水的吸附處理能力,在堿性條件下,CWY炭微球?qū)?qiáng)力霉素廢水(10mg?L~(-1))的吸附符合Langmiur模型,50 ~oC時(shí)最大吸附量為3.07 mg?g~(-1)。(2)Fe_3O_4@殼聚糖炭微球?qū)?qiáng)力霉素的吸附性能及其再生性能研究吸附法去除水溶液中抗生素因其操作方便、成本低、無毒性和高效性等優(yōu)點(diǎn)而被公認(rèn)為是去除凈化抗生素廢水最合適的方法。然而,傳統(tǒng)的吸附劑再生方法使這一水處理過程成為昂貴且耗時(shí)的水處理工藝。因此,本文中采用堿凝膠熱裂解法,將磁性納米顆粒包裹在殼聚糖水凝膠中并干燥碳化,成功地制備出具有磁性的Fe_3O_4@殼聚糖炭微球(MCM)。分別用X射線衍射(XRD)、掃描電子顯微鏡(SEM)、傅立葉變換紅外光譜(FTIR)和N_2吸附/脫附曲線(BET曲線)對產(chǎn)物MCM復(fù)合微球進(jìn)行了表征。在這些表征結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上,討論了MCM的形成機(jī)制。通過固定床柱吸附強(qiáng)力霉素實(shí)驗(yàn)探討了pH(2~11)、初始濃度C_0(20~30mg/L)、流速v_0(1.1~3.1mL/min)以及固定床床層厚度d等因素對其吸附能力和穿透曲線的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,這些因素對吸附劑吸附能力都有的顯著影響(吸附能力隨著pH值和床層厚度的增加而增大,隨初始濃度和流速的增加而減小)。Thomas和Yoon-Nelson模型的回歸系數(shù)R~2均大于0.9,對該固定床吸附的擬合度都較高。通過過氧化氫溶液引發(fā)非均相芬頓反應(yīng)很容易再生飽和吸附劑。殼聚糖炭吸附特性和納米四氧化三鐵磁性、催化性能之間的協(xié)同作用,使得Fe_3O_4@殼聚糖炭微球在廢水處理領(lǐng)域具有很廣泛的前途。
【圖文】：

圖 2.1 殼聚糖/酵母菌復(fù)合炭微球的形成Fig.2.1 Formation of CWY carbon microspheres殼聚糖/酵母菌復(fù)合炭微球的形成過程如圖 2.1 所示。天然殼聚糖分子為線性結(jié)構(gòu)。氫鍵和范德華力的作用，殼聚糖分子通常表現(xiàn)為相互交織而形成的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)。如溶液的 pH 為酸性，殼聚糖分子上的氨基可被質(zhì)子化，其分子間產(chǎn)生靜電斥力，糖分子由此變長，并在水溶液中分散度變好[40]，殼聚糖酸溶液也由此變成透明凝態(tài)。在引入酵母菌后，酵母菌可通過氫鍵作用與溶液中的殼聚糖分子形成酵母菌@殼分子復(fù)合體。在滴入 NaOH 后，即發(fā)生酸堿中和，酵母菌@殼聚糖復(fù)合體上的殼分子的氨基被去質(zhì)子化，使得殼聚糖分子失去原膠體狀態(tài)[40]而恢復(fù)其網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，形成酵母菌@殼聚糖前驅(qū)物。前驅(qū)物再通過干燥、煅燒、炭化后得到殼聚糖/酵母合炭微球。a b

圖 2.3 CWY (a)，CWY 表面選擇區(qū)域(c)，CWY 炭微球(b)以及 CWY 炭微球表面選擇區(qū)域(d)的 SEM 圖Fig.2.3 SEM micrographs of CWY(a) and surface selected(c),CWY carbon microspheres(band surface selected(d)FE-SEM 對 CWY 微球及其面形貌進(jìn)行了分析。圖 2.3 為 CWY (a)，CWY 表面選域(c)，CWY 炭微球(b)以及 CWY 炭微球表面選擇區(qū)域(d)的 SEM 圖。圖(a)、(圖分為產(chǎn)品炭化前、后的光學(xué)照片，可以看出產(chǎn)品炭化前、后直徑均在 1.5~2m。由圖(a)可以看出，CWY 表面光滑，內(nèi)部含有一些大小不均勻的凹槽，這些凹由于制備過程中產(chǎn)成的氣泡所造成的。在圖(c)中可以看出酵母菌顆粒在 CWY 內(nèi)均勻分布，殼聚糖作為成型粘合劑，在菌之間成功的起到了耦合連接作用，從而使 CWY 微球呈現(xiàn)出石榴狀內(nèi)部空間結(jié)從(b)中明顯觀察到，與炭化前相比，炭化后的 CWY 微球內(nèi)部粗糙不平，，含有交
【學(xué)位授予單位】：長安大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號】：X703

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：2640148