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鉍酸鹽納米材料光催化及自氧化降解污染物機理研究

發(fā)布時間:2020-04-19 20:02
【摘要】:高級氧化技術(shù)(AOPs)在近年來迅速發(fā)展,它可以生成強氧化性的羥基自由基(·OH)超氧自由基(·O_2~-)等選擇性低的活性氧(ROS),將污染物質(zhì)完全礦化為CO_2、H_2O和無機離子,在處理各種難降解的污染物方面具有巨大的應(yīng)用潛力。然而,大多數(shù)AOPs所用材料并不能單獨發(fā)揮效用,通常需要額外的高能量或大量添加劑的輔助,極大的提高了運行成本,限制了它在實際環(huán)境污染治理中的應(yīng)用。因此,本文探討了一種新的具有優(yōu)異降解效率但不需要昂貴添加物的鉍酸鹽納米材料。本論文主要的研究內(nèi)容與研究成果如下:(1)本文利用離子交換法制備了不同Bi離子摻雜含量的Bi-NaBiO_3,通過對液態(tài)4-氯苯酚(4-CP)、氣態(tài)甲苯的降解和一系列的材料表征,研究了Bi-NaBiO_3的光催化活性和降解機理。由于Bi-NaBiO_3產(chǎn)生的光生空穴電子對,0.2 Bi-NaBiO_3(0.2為原材料Bi(NO_3)_3·5H_2O與NaBiO_3中Bi的摩爾比)在可見光照射下,具有優(yōu)異的催化性能和高穩(wěn)定性。材料表征和EPR測試結(jié)果表明,Bi摻雜可以提高NaBiO_3的可見光利用率和光生載流子的分離效率,反應(yīng)中起作用的活性氧物種為~1O_2,·O_2~-和·OH自由基,Bi摻雜引起NaBiO_3晶格氧缺失形成的氧空位可以促進ROS的形成。此外,在反應(yīng)過程中不斷生成的Bi_2(CO_3)O_2也是一種有效的光催化劑。(2)本文進一步探討了Bi-NaBiO_3納米顆粒在無光照情況下的反應(yīng)活性。同樣地,利用4-CP為目標污染物進行實驗。結(jié)果表明,Bi離子的摻雜可以極大的增強NaBiO_3的氧化降解能力,在黑暗下處理30 min后,0.2 Bi-NaBiO_3對4-CP的去除率可達83.7%,是純NaBiO_3的5.13倍。根據(jù)EPR測試和材料表征,我們發(fā)現(xiàn)在沒有光照或任何其他附加氧化劑的情況下,Bi-NaBiO_3納米顆粒晶體結(jié)構(gòu)的破壞釋放出的晶格氧可以被激活形成活性氧,在溶液中進一步生成大量的~1O_2,從而氧化有機污染物。(3)本文通過球磨法制備了另一種新型鉍酸鹽氧化物,通過調(diào)整初始原材料的投加量來優(yōu)化該物質(zhì),初步表征結(jié)果證實了Ag_4Bi_2O_5的成功合成。選擇氣態(tài)甲苯作為模型化合物,評價Ag_4Bi_2O_5催化劑的光催化性能,發(fā)現(xiàn)Ag_4Bi_2O_5具有優(yōu)異的可見光驅(qū)動光催化活性和高穩(wěn)定性。根據(jù)EPR測試,產(chǎn)生的~1O_2,·O_2~-和·OH自由基是實現(xiàn)氣態(tài)化合物氧化的原因,Ag_4Bi_2O_5上形成的氧空位參與ROS的產(chǎn)生,促進光生電子的轉(zhuǎn)移,提高了光催化活性。
【圖文】:

技術(shù)路線圖


技術(shù)路線圖

HRTEM圖像,XRD圖譜,局部放大,高分辨率


圖 2-8 循環(huán)四次的 0.025 Bi-NaBiO3和 0.2 Bi-NaBiO3的(A)XRD 圖譜,(B)局部放大 XRD圖譜,(C)、(D)HRTEM 圖像2.5.2 X 射線光電子能譜(XPS)分析圖 2-9(A)顯示了 NaBiO3、0.025 Bi-NaBiO3和循環(huán)四次的 0.025 Bi-NaBiO3納米粒子的 Bi 4f 高分辨率 XPS 光譜。從圖中可以看出兩個明顯的峰形,164.1 eV 和
【學位授予單位】:華中科技大學
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2019
【分類號】:X701;O643.36;O644.1

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2 馬曉s,

本文編號:2633683


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