【摘要】：高級(jí)氧化技術(shù)(AOPs)在近年來(lái)迅速發(fā)展,它可以生成強(qiáng)氧化性的羥基自由基(·OH)超氧自由基(·O_2~-)等選擇性低的活性氧(ROS),將污染物質(zhì)完全礦化為CO_2、H_2O和無(wú)機(jī)離子,在處理各種難降解的污染物方面具有巨大的應(yīng)用潛力。然而,大多數(shù)AOPs所用材料并不能單獨(dú)發(fā)揮效用,通常需要額外的高能量或大量添加劑的輔助,極大的提高了運(yùn)行成本,限制了它在實(shí)際環(huán)境污染治理中的應(yīng)用。因此,本文探討了一種新的具有優(yōu)異降解效率但不需要昂貴添加物的鉍酸鹽納米材料。本論文主要的研究?jī)?nèi)容與研究成果如下:(1)本文利用離子交換法制備了不同Bi離子摻雜含量的Bi-NaBiO_3,通過(guò)對(duì)液態(tài)4-氯苯酚(4-CP)、氣態(tài)甲苯的降解和一系列的材料表征,研究了Bi-NaBiO_3的光催化活性和降解機(jī)理。由于Bi-NaBiO_3產(chǎn)生的光生空穴電子對(duì),0.2 Bi-NaBiO_3(0.2為原材料Bi(NO_3)_3·5H_2O與NaBiO_3中Bi的摩爾比)在可見(jiàn)光照射下,具有優(yōu)異的催化性能和高穩(wěn)定性。材料表征和EPR測(cè)試結(jié)果表明,Bi摻雜可以提高NaBiO_3的可見(jiàn)光利用率和光生載流子的分離效率,反應(yīng)中起作用的活性氧物種為~1O_2,·O_2~-和·OH自由基,Bi摻雜引起NaBiO_3晶格氧缺失形成的氧空位可以促進(jìn)ROS的形成。此外,在反應(yīng)過(guò)程中不斷生成的Bi_2(CO_3)O_2也是一種有效的光催化劑。(2)本文進(jìn)一步探討了Bi-NaBiO_3納米顆粒在無(wú)光照情況下的反應(yīng)活性。同樣地,利用4-CP為目標(biāo)污染物進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。結(jié)果表明,Bi離子的摻雜可以極大的增強(qiáng)NaBiO_3的氧化降解能力,在黑暗下處理30 min后,0.2 Bi-NaBiO_3對(duì)4-CP的去除率可達(dá)83.7%,是純NaBiO_3的5.13倍。根據(jù)EPR測(cè)試和材料表征,我們發(fā)現(xiàn)在沒(méi)有光照或任何其他附加氧化劑的情況下,Bi-NaBiO_3納米顆粒晶體結(jié)構(gòu)的破壞釋放出的晶格氧可以被激活形成活性氧,在溶液中進(jìn)一步生成大量的~1O_2,從而氧化有機(jī)污染物。(3)本文通過(guò)球磨法制備了另一種新型鉍酸鹽氧化物,通過(guò)調(diào)整初始原材料的投加量來(lái)優(yōu)化該物質(zhì),初步表征結(jié)果證實(shí)了Ag_4Bi_2O_5的成功合成。選擇氣態(tài)甲苯作為模型化合物,評(píng)價(jià)Ag_4Bi_2O_5催化劑的光催化性能,發(fā)現(xiàn)Ag_4Bi_2O_5具有優(yōu)異的可見(jiàn)光驅(qū)動(dòng)光催化活性和高穩(wěn)定性。根據(jù)EPR測(cè)試,產(chǎn)生的~1O_2,·O_2~-和·OH自由基是實(shí)現(xiàn)氣態(tài)化合物氧化的原因,Ag_4Bi_2O_5上形成的氧空位參與ROS的產(chǎn)生,促進(jìn)光生電子的轉(zhuǎn)移,提高了光催化活性。
【圖文】：

技術(shù)路線圖

圖 2-8 循環(huán)四次的 0.025 Bi-NaBiO3和 0.2 Bi-NaBiO3的（A）XRD 圖譜，（B）局部放大 XRD圖譜，（C）、（D）HRTEM 圖像2.5.2 X 射線光電子能譜（XPS）分析圖 2-9（A）顯示了 NaBiO3、0.025 Bi-NaBiO3和循環(huán)四次的 0.025 Bi-NaBiO3納米粒子的 Bi 4f 高分辨率 XPS 光譜。從圖中可以看出兩個(gè)明顯的峰形，164.1 eV 和
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X701;O643.36;O644.1

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2 馬曉s，

本文編號(hào)：2633683