【摘要】：隨著人類工業(yè)進(jìn)程的快速發(fā)展,化石能源消耗導(dǎo)致的大氣污染問題日益嚴(yán)重,引起了國(guó)際社會(huì)的廣泛關(guān)注。揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)是大氣污染的成因之一,對(duì)人類身體健康和生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重危害。與傳統(tǒng)的VOCs末端處理技術(shù)不同,低溫等離子體(NTP)技術(shù)是一項(xiàng)處理點(diǎn)源氣流中VOCs的新興處理技術(shù),其中介質(zhì)阻擋放電(DBD)技術(shù)由于其放電條件溫和、折合場(chǎng)強(qiáng)高、處理效果好、裝置簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)是目前應(yīng)用最為廣泛的VOCs處理的NTPs技術(shù)。傳統(tǒng)的對(duì)稱式DBD電極結(jié)構(gòu)具有放電起始電壓高,熱效應(yīng)大,放電中間產(chǎn)物容易積累等缺點(diǎn)。本文提出一種非對(duì)稱介質(zhì)阻擋放電電極結(jié)構(gòu),采用帶有螺紋、翅片等曲率半徑小的結(jié)構(gòu)的金屬桿作為高壓電極,以填充導(dǎo)電性材料的絕緣介質(zhì)作為接地電極,構(gòu)成的非對(duì)稱電極結(jié)構(gòu)能產(chǎn)生穩(wěn)定均勻的絲狀流光放電,這種非對(duì)稱電極結(jié)構(gòu)在放電區(qū)域產(chǎn)生不均勻電場(chǎng),使放電處理過程中產(chǎn)生的氣溶膠分子受到極化作用向強(qiáng)電場(chǎng)的方向運(yùn)動(dòng),使其沉積在電極的凹槽位置,由于放電區(qū)域與沉積區(qū)域分離開來,因此保證了放電間隙一致,使放電更加穩(wěn)定。研究?jī)?nèi)容和結(jié)論如下:(1)將非對(duì)稱電極結(jié)構(gòu)與傳統(tǒng)的光滑桿電極結(jié)構(gòu)的放電特性和甲苯降解特性進(jìn)行對(duì)比,結(jié)果表明,光滑桿電極的放電分布在整個(gè)光滑桿上且更為均勻,而螺紋桿和翅片桿電極放電分布在螺紋和翅片結(jié)構(gòu)上并具有更大放電強(qiáng)度;光滑桿電極的降解效率和能量效率相對(duì)較高,但翅片桿的礦化效果較好,出口處臭氧濃度更低。對(duì)放電降解甲苯產(chǎn)物的檢測(cè)分析表明鄰硝基甲苯和3-甲基-5-硝基苯酚分別為主要的氣相和固相有機(jī)副產(chǎn)物,中間有機(jī)副產(chǎn)物的存在是甲苯降解的碳平衡較低的原因之一。氣溶膠沉積實(shí)驗(yàn)表明翅片桿電極相比于光滑桿電極放電更加穩(wěn)定,氣溶膠的沉積對(duì)其放電功率、甲苯降解效率以及能量效率的影響相對(duì)光滑桿更小。(2)通過對(duì)電極結(jié)構(gòu)參數(shù)和氣相參數(shù)的優(yōu)化,結(jié)果可得,采用介質(zhì)電極較多的排列方式能在介質(zhì)表面積累更多的電荷,從而提高放電功率;相同電壓下,銅粉作為電極材料相比于鐵粉和碳粉更有利于甲苯的降解效率的提高;當(dāng)翅片厚度為1.0 mm,翅片間距為2 mm,凹槽深度為1.0 mm,放電間距為3 mm,甲苯初始濃度為100 ppm,總流量0.5 L/min時(shí),翅片型DBD放電反應(yīng)器的甲苯降解效率達(dá)最高。(3)比較不同供電電源(高頻未調(diào)制電源和調(diào)制電源)降解甲苯的研究,結(jié)果顯示,未調(diào)制電源為連續(xù)型放電,而調(diào)制電源為非連續(xù)型放電,相同電壓下調(diào)制電源放電階段的放電強(qiáng)度要大于未調(diào)制電源;調(diào)制電源供電在較高電壓下的甲苯降解效率與未調(diào)制電源相接近,且調(diào)制電源能明顯減少放電導(dǎo)致的熱損失以提高甲苯降解的能量效率。高頻未調(diào)制電源的頻率越高,起始放電電壓越低,但相同能量輸入密度下,電源頻率越高,甲苯的降解效率越高,甲苯的能量效率越低;當(dāng)采用調(diào)制電源時(shí),占空比和調(diào)制頻率的大小與能量輸入密度成正比,相同電壓下,占空比和調(diào)制頻率越大,則甲苯降解效率越大,能量效率越小,反應(yīng)器腔室內(nèi)部的溫度越高。(4)將翅片桿DBD反應(yīng)器與Mn/Ce催化劑相結(jié)合,相比單獨(dú)等離子體放電,Mn/Ce催化劑的加入提高了甲苯降解效率和礦化效果,減小了臭氧等副產(chǎn)物的生成;當(dāng)Mn/Ce配比為3:1時(shí)甲苯去除率和CO_2選擇性最高,分別為80%和55%,出口臭氧濃度為0.19mg/L。隨著催化劑空速的減小,甲苯去除效率增加,臭氧濃度減小。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X701;O643.3;O646

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