【摘要】：原生高砷地下水污染已經(jīng)成為全球性的地球環(huán)境問(wèn)題,砷活化進(jìn)入地下水的具體路徑復(fù)雜多變。硫化物誘導(dǎo)的Fe-S-As相互作用在很大程度上控制了砷在固液相中的分配。pH、共存離子等化學(xué)因素對(duì)Fe-S-As相互作用的影響已受到廣泛關(guān)注,但水動(dòng)力條件等物理因素在上述過(guò)程中的作用未受到足夠重視。本研究以水動(dòng)力條件為實(shí)驗(yàn)變量,設(shè)計(jì)并完成了不同流速條件下含砷水鐵礦非生物硫化作用實(shí)驗(yàn)研究。根據(jù)反應(yīng)過(guò)程中固液兩相的監(jiān)測(cè)結(jié)果,探討了水動(dòng)力條件對(duì)硫化反應(yīng)和As再分布的作用機(jī)制。本研究得到如下主要結(jié)論:亞砷酸鹽在水鐵礦表面的吸附導(dǎo)致水鐵礦反應(yīng)活性降低。吸附態(tài)砷中的一部分以外層絡(luò)合物形式存在,這些弱結(jié)合態(tài)的絡(luò)合物會(huì)在水動(dòng)力作用下快速解吸,砷的解吸消除了水鐵礦表面活性位點(diǎn)的阻塞。更強(qiáng)的水動(dòng)力條件和作用時(shí)間都會(huì)促進(jìn)外層絡(luò)合物的解吸,這導(dǎo)致水鐵礦硫化反應(yīng)在更高的Fe/S比條件下進(jìn)行,硫化物的快速消耗抑制了鐵硫化物的產(chǎn)生,而水鐵礦還原產(chǎn)生的大量Fe~(2+)則催化殘余水鐵礦轉(zhuǎn)變?yōu)槌噼F礦等晶態(tài)Fe氧化物。而較弱的水動(dòng)力條件或較短的作用時(shí)間則會(huì)使得Fe/S比較低,硫化物在還原水鐵礦的同時(shí)還可以與產(chǎn)物Fe~(2+)形成鐵硫化物。此外,水動(dòng)力強(qiáng)度還會(huì)影響初始鐵硫化物的轉(zhuǎn)變路徑,慢速流動(dòng)條件下無(wú)定型鐵單硫化物轉(zhuǎn)變?yōu)榱驈?fù)鐵礦,而快速流動(dòng)條件則導(dǎo)致低溫穩(wěn)定的六方磁黃鐵礦的形成。兩種流速條件下,強(qiáng)烈硫化作用均導(dǎo)致上游固相砷被釋放。但在快速流動(dòng)系統(tǒng)中,這部分砷在下游被重新固定,而慢速流動(dòng)系統(tǒng)下游則未能實(shí)現(xiàn)對(duì)這部分砷的重新固定。上述實(shí)驗(yàn)研究表明水動(dòng)力條件對(duì)Fe-S-As相互作用有不可忽視的影響。研究為原生高砷地下水成因探究提供新的視角,也為高砷地下水原位修復(fù)過(guò)程中的水動(dòng)力條件控制提供參考。
【圖文】：

系統(tǒng)主要功能是將硫化物連續(xù)導(dǎo)入模擬含水層介質(zhì)中，實(shí)現(xiàn)含 A的穩(wěn)定持續(xù)進(jìn)行以及反應(yīng)過(guò)程中液相和固相樣品的采集，并隔擾。制備模擬含水層介質(zhì)英砂為基底，靜態(tài)負(fù)載無(wú)定型二線水鐵礦并裝填進(jìn)入反應(yīng)柱后，備含 As 水鐵礦負(fù)載的石英砂作為模擬含水層介質(zhì)。滲流速度影響硫化反應(yīng)的機(jī)制上述反應(yīng)系統(tǒng)和模擬含水層介質(zhì)進(jìn)行硫化反應(yīng)，監(jiān)測(cè)孔隙水中 As 的時(shí)空演變，同時(shí)監(jiān)測(cè)固相礦物組成的變化以及固相 As 的速條件下硫化反應(yīng)結(jié)果的差異，分析滲流速度影響硫化反應(yīng)的機(jī)究技術(shù)路線究主要采用室內(nèi)柱實(shí)驗(yàn)的研究方法，探討流速對(duì)含 As 水鐵礦硫轉(zhuǎn)化的影響，具體技術(shù)路線如圖 1.1。

圖 2.1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖①N2壓力平衡器；②溶液儲(chǔ)存；③蠕動(dòng)泵；④反應(yīng)柱；⑤廢液桶；⑥連接管；⑦取樣口進(jìn)水裝置主要由溶液儲(chǔ)存器、N2壓力平衡器和蠕動(dòng)泵三部分組成。溶液儲(chǔ)存器中的實(shí)驗(yàn)用水通過(guò)蠕動(dòng)泵被泵入反應(yīng)柱后， N2壓力平衡器自動(dòng)向溶液儲(chǔ)存器中補(bǔ)充高純 N2以平衡壓力，同時(shí)防止空氣進(jìn)入反應(yīng)系統(tǒng)。反應(yīng)柱材質(zhì)為有機(jī)玻璃，內(nèi)直徑 7cm，長(zhǎng) 40cm，水流路徑自下而上，下端進(jìn)水口與蠕動(dòng)泵相連。自進(jìn)水端向上 10cm 為水流均勻分散段，10-40cm 填充含 A二線水鐵礦（見(jiàn) 2.3.1 部分），并間隔 3cm 共設(shè)置 10 個(gè)側(cè)向取樣口，分別編號(hào)為1~10。廢液桶與反應(yīng)柱出水口相連用于收集廢液。2.3 實(shí)驗(yàn)步驟2.3.1 實(shí)驗(yàn)材料制備
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)地質(zhì)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X523

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