【摘要】：氮氧化物(NOx)排放會形成諸如酸雨、光化學(xué)煙霧等環(huán)境污染事件,對人體健康和生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生嚴(yán)重危害。由于目前我國NOx的排放尚未完全得到控制,因此對于NOx的污染控制及減排是當(dāng)前我國環(huán)境領(lǐng)域要解決的重點問題。在諸多的NOx脫除方法中,選擇性催化還原法(Selective Catalytic Reduction,SCR)是當(dāng)前使用范圍最廣并且效果最好的脫硝技術(shù)。在SCR技術(shù)中,通常使用NH_3,CO,H_2,碳?xì)浠衔锏茸鳛檫�原劑,其中,CO-SCR技術(shù)具有催化劑壽命長,能夠同時去除CO,NOx兩種污染物的優(yōu)點,近年來成為SCR技術(shù)的研究熱點。對于CO-SCR技術(shù)而言,催化劑的開發(fā)與選擇是決定該反應(yīng)脫硝性能的關(guān)鍵。金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)由于具有比表面積大、活性位點多、穩(wěn)定性強(qiáng)等特點在催化領(lǐng)域被廣泛研究,但目前有關(guān)MOFs材料催化CO-SCR脫硝的研究仍處于起步階段。因此,本研究合成了雙金屬Cu-Al-BTC MOFs以及Cu-Mn-BTC MOFs催化劑,利用雙金屬間的協(xié)同催化效應(yīng),達(dá)到了提高CO-SCR反應(yīng)脫硝效率的目的。同時,通過一系列的表征手段來對催化劑的理化性質(zhì)和反應(yīng)過程進(jìn)行研究。主要得出以下研究結(jié)論:(1)利用水熱法成功合成出Cu-Al-BTC催化劑,并對銅鋁金屬比例、真空活化溫度等合成條件進(jìn)行選擇。其中,Cu/Al比例為6:1(6Cu1Al-BTC)、經(jīng)由220°C真空活化的材料具有最好的CO-SCR脫硝活性,在300-375°C內(nèi),其脫硝率接近100%。同時,6Cu1Al-BTC材料的脫硝率較其單金屬Cu-BTC MOFs材料提高了約60%。(2)通過XRD,SEM,EDX表征顯示Cu-Al-BTC MOFs材料晶體結(jié)構(gòu)和形貌特征較為規(guī)整,XPS和H_2-TPR結(jié)果表明Cu~(2+)/Cu~+為催化劑的主要金屬活性物種。Cu和Al離子間具有較好的催化協(xié)同作用,提高了雙金屬Cu-Al-BTC MOFs催化劑的催化性能。(3)采用水熱法制備出Cu-Mn-BTC催化劑,應(yīng)用于CO-SCR脫硝反應(yīng)中。其中,以MnCl_2為前驅(qū)體,活化溫度200~℃的2Cu1Mn-BTC催化效果最好,在280~℃-340~℃范圍內(nèi)可達(dá)到90%以上的脫硝效率。同時材料具有較強(qiáng)的熱穩(wěn)定性,可在340~℃以下保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：X701;O643.36

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本文編號：2592405