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硅藻土基硅酸鎂及鐵酸鎂原位生長制備及其吸附性能研究

發(fā)布時間:2020-03-18 16:10
【摘要】:鉻是被公認(rèn)毒性最大的重金屬污染物之一,對環(huán)境和人體危害極大。因此,重金屬污染水體和土壤的治理倍受關(guān)注。重金屬鉻在水體中常以酸根陰離子(CrO_4~(2-)、Cr_2O_7~(2-))形式存在,安全閾值極低(0.01ppm),含Cr重金屬污水達(dá)標(biāo)治理尤為困難。吸附法是處理含Cr廢水最為有效的方法,簡便、實用、便于規(guī);瘧(yīng)用。但吸附法在應(yīng)用中常受限于吸附劑的吸附效能,因此制具有大比表面積和豐富活性吸附基團(tuán)的廉價新型吸附劑,是吸附處理含Cr重金屬離子廢水的關(guān)鍵。因此高效、低成本吸附劑的制備成為吸附法處理含Cr重金屬離子污水的技術(shù)關(guān)鍵。含Cr重金屬離子廢水治理面臨的另一個難題是毒性遷移,即其毒性可隨水體、土壤在動植物的生物鏈進(jìn)行遷移轉(zhuǎn)化。因此在吸附去除Cr離子后,進(jìn)行毒性(水體中或吸附固體產(chǎn)物)降解尤為重要。在硅藻土表面原位生長制備納米結(jié)構(gòu)MgO、Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2、MgFe_2O_4,在保持客體金屬本征氧化、還原化學(xué)性能同時,賦予硅藻土礦物材料高比表面積、高密度不飽和懸鍵、多類別表面功能基團(tuán),解決硅藻土原土對Cr酸根陰離子吸附容量低、選擇性差、以及無法毒性降解的問題。本文以MgCl_2·6H_2O為鎂源、以NH_3·H_2O為沉淀劑,以十六烷基三甲基溴化銨為模板劑,采用水熱法在硅藻土表面原位生長方鎂石相納米花狀MgO和單斜晶系Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2。詳細(xì)研究了水熱時間對形貌及比表面積的影響。水熱時間0.5h合成的MgO/硅藻土比表面積為103 m~2/g。水熱延長至5h時,制備的納米片狀Mg_3Si_4O_(10)(OH)_(2/)硅藻土表面積提高至149 m~2/g。上述反應(yīng)體系中引入FeC_2O_4時,合成的尖晶石結(jié)構(gòu)片狀MgFe_2O_4/硅藻土具有高比表面積(335 m~2/g)的同時具有光催化性能。分別采用XRD、SEM、TEM等技術(shù)對樣品進(jìn)行了表征。依據(jù)電荷吸引和晶體生長理論,對MgO在硅藻土表面的原位生長機(jī)理進(jìn)行了探討。硅藻土表面原位生長的上述三種材料均為多晶結(jié)構(gòu),樣品形貌由片狀結(jié)構(gòu)組成,孔徑分布均勻集中在0-20nm。詳細(xì)探究了MgO與Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2的物質(zhì)轉(zhuǎn)化原理及其晶體生長和形貌控制機(jī)理。本文探究了上述三種材料對溶液Cr(Ⅵ)的吸附性能及其去除機(jī)理。在黑暗條件下,MgO/硅藻土和Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2/硅藻土和MgFe_2O_4/硅藻土樣品對Cr(Ⅵ)的最大吸附容量分別為461、535、543 mg/g。在pH=3-4和8-9之間時,Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2/硅藻土和MgFe_2O_4/硅藻土對Cr(Ⅵ)均具有較高的去除效率(99-100%)。MgFe_2O_4/硅藻土在可見光和太陽光照射均具有光響應(yīng)能力,能夠?qū)r(Ⅵ)光還原為Cr(III)。在可見光及紫外光光條件下,樣品對Cr(Ⅵ)的平衡最大吸附量分別為556、570mg/g。采用XPS及FT-IR分析技術(shù)對吸附后樣品進(jìn)行了分析。Mg_3Si_4O_(10)(OH)_2/硅藻土和MgFe_2O_4/硅藻土樣品表面具有大量的羥基基團(tuán)和活性吸附位點(diǎn)。經(jīng)Zeta電位測試,樣品表面在pH=2-12范圍內(nèi)均帶負(fù)電,靜電引力對吸附作用不大。樣品對Cr(Ⅵ)的吸附以化學(xué)吸附為主。
【學(xué)位授予單位】:北京工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2018
【分類號】:X703;O647.3

【參考文獻(xiàn)】

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