【摘要】：作為大氣污染的重要組分CO,是一種無(wú)色、無(wú)味且對(duì)身體健康有害的氣體,且當(dāng)CO濃度過(guò)高時(shí),會(huì)對(duì)人們的生活、工作和科技等方面產(chǎn)生不利影響,因而對(duì)CO氧化消除的研究備受關(guān)注。目前,常用的CO氧化催化劑主要分為貴金屬和非貴金屬兩大類,非貴金屬催化劑的催化性能普遍偏低,而貴金屬催化劑在具有高活性的同時(shí),承擔(dān)著高昂的價(jià)格,所以制備高穩(wěn)性能的納米貴金屬催化劑是研究熱點(diǎn)。本論文實(shí)驗(yàn)主要通過(guò)對(duì)Al_2O_3載體進(jìn)行改性,采用一步液相原位還原的方法負(fù)載Pd來(lái)制備了一系列的Pd/Al_2O_3催化劑,并對(duì)其進(jìn)行了CO氧化反應(yīng)活性研究,同時(shí)利用CO-TPD、XRD、IR、BET、TEM、XPS和AFM等譜學(xué)手段研究了催化劑表面吸附特性、Pd物種結(jié)構(gòu)、形貌等,探討了Al_2O_3載體改性對(duì)Pd催化劑的結(jié)構(gòu)及其催化活性之間的影響規(guī)律,具體研究?jī)?nèi)容如下:(1)研究了纖維素對(duì)載體Al_2O_3的結(jié)構(gòu)改性,探討了預(yù)處理方式、纖維素添加量、載體酸度、活性金屬含量等對(duì)所制備的Pd/Al_2O_3催化劑上催化CO氧化性能的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,纖維素改性Al_2O_3的最佳添加量為6 wt%,所制備的1%Pd/6X-Al_2O_3催化劑具有最高的CO催化氧化活性,其起燃溫度為90℃,CO完全轉(zhuǎn)化溫度為150℃。同時(shí),譜學(xué)表征結(jié)果表明,纖維素的添加,可在水熱晶化過(guò)程中有效促進(jìn)催化劑中Pd顆粒的形成和均勻分散,制備的催化劑中Pd粒徑分布在2-5 nm范圍內(nèi),對(duì)CO展示出較好的活化能力。(2)研究了Ni物種對(duì)載體Al_2O_3的結(jié)構(gòu)改性,探討了Ni/Al摩爾比、載體晶化時(shí)間、制備方法及活性金屬含量等對(duì)所制備的Pd/Ni-Al_2O_3催化劑上催化CO氧化性能的影響,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Ni改性Al_2O_3的最佳Ni/Al摩爾比為1:40,所制備的1%Pd/Ni-Al(1:40)催化劑具有最高的CO催化氧化活性,其起燃溫度為50℃,CO完全轉(zhuǎn)化溫度為130℃。與纖維素改性催化劑比較,1%Pd/Ni-Al_2O_3催化劑催化CO能力明顯增強(qiáng)。同時(shí),譜學(xué)表征結(jié)果表明,Ni與Al_2O_3之間存在一定的相互作用,明顯提高催化劑中Pd顆粒的形成,制備的催化劑中Pd粒徑分布在1-4 nm范圍內(nèi),對(duì)CO展現(xiàn)出優(yōu)異的活化能力。(3)研究了不同反應(yīng)條件下催化劑催化CO氧化性能,探討了催化劑中Pd顆粒在反應(yīng)前和反應(yīng)后的存在狀態(tài)變化,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,對(duì)載體Al_2O_3進(jìn)行纖維素或Ni物種改性后制備的催化劑,比純Al_2O_3制備的催化劑具有更好的催化性能,催化劑在連續(xù)反復(fù)進(jìn)行6次實(shí)驗(yàn)后,催化劑性能保持穩(wěn)定;通過(guò)XPS和TEM表征結(jié)果,催化劑中Pd顆粒在反應(yīng)前后均可保持很好的穩(wěn)定性,Pd物種主要以Pd~0形式存在。與傳統(tǒng)焙燒法相比較,充分體現(xiàn)出本論文采用的水熱晶化和液相原位還原方法的優(yōu)越性。
【圖文】：

圖 1-1 CO 濃度對(duì)人體的影響Fig 1-1 The effects of CO concentration on human body科技層面上，CO 濃度過(guò)高會(huì)在一定程度上影響化學(xué)類氣體分氧傳感器、質(zhì)子交換膜燃料電池等儀器設(shè)備的使用和壽命。為例，當(dāng)空氣中的 CO 濃度超過(guò) 100 ppm 時(shí)，CO 會(huì)覆蓋在

質(zhì)子交換膜燃料電池的工作原理簡(jiǎn)圖
【學(xué)位授予單位】：安徽師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：X51;O643.36

【參考文獻(xiàn)】

相關(guān)期刊論文 前2條

1 劉歡歡;賈愛(ài)平;王瑜;羅孟飛;魯繼青;;K改性的Pt/Al_2O_3催化劑上CO氧化反應(yīng):反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和紅外光譜研究（英文）[J];催化學(xué)報(bào);2015年11期

2 盧雯婷;陳敬超;馮晶;于杰;;貴金屬催化劑的應(yīng)用研究進(jìn)展[J];稀有金屬材料與工程;2012年01期

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本文編號(hào)：2588190