【摘要】：碳材料因物理化學(xué)性能穩(wěn)定,比表面積大,孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)等特點(diǎn)成為一直以來研究最多的吸附劑,包括活性炭、碳纖維、碳納米管和石墨烯等。但是這些材料都存在難分離而重復(fù)利用的問題,因此開發(fā)具有成本低、吸附量大、脫附簡(jiǎn)單、可以循環(huán)利用的吸附劑具有重要意義。近年來,具有分離簡(jiǎn)單易操作的磁分離技術(shù)引起了越來越多的關(guān)注和興趣,尤其是高飽和磁化強(qiáng)度的碳包覆磁性納米粒子。本論文采用直流電弧等離子體法原位制備碳包覆鐵納米膠囊(Fe@C NCs)和碳包覆鎳納米膠囊(Ni@C NCs),利用過氧化氫對(duì)其進(jìn)行表面改性處理,在其表面碳上嫁接含氧官能團(tuán),改變浸潤(rùn)性提高親水性和分散性。透射電子顯微鏡(TEM)表征顯示Fe@C NCs和Ni@C NCs為明顯的核/殼結(jié)構(gòu),Fe@C NCs粒子大小約為20-50 nm,碳層厚度5-7 nm；Ni@C NCs粒子大小約為10-30nm,碳層厚度2-5 nm。測(cè)試Fe@C NCs 和 Ni@C NCs的氮?dú)馕摳降葴厍�,采用多點(diǎn)BET法計(jì)算它們的比表面積分別為85.86m2/g和38.82m2/g。傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)證明過氧化氫處理成功在Fe@C NCs 和 Ni@C NCs的表面嫁接了含氧官能團(tuán),如羧基和羥基。同時(shí),zeta電位測(cè)試也表明過氧化氫處理改變了Fe@C NCs 和 Ni@C NCs的表面電荷特征。將改性處理得到的Fe@C NCs和Ni@C NCs用作吸附劑,應(yīng)用于染料亞甲基藍(lán)(MB)和甲基橙(MO)的吸附研究。本論文系統(tǒng)地研究了染料初始濃度、吸附時(shí)間、pH值和溫度對(duì)吸附量的影響。采用擬一級(jí)和擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型擬合吸附動(dòng)力學(xué)過程,Langmuir和Freundlich模型分析吸附等溫線,發(fā)現(xiàn)Fe@C NCs和Ni@C NCs對(duì)MB的吸附動(dòng)力學(xué)更符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué),吸附等溫線更符合Langmuir模型,根據(jù)此模型計(jì)算Fe@C NCs和Ni@C NCs對(duì)MB的最大單層吸附量分別為46.5 mg/g和20.6 mg/g。吸附熱力學(xué)研究表明Fe@C NCs對(duì)MB的吸附是一個(gè)自發(fā)進(jìn)行的吸附過程,而且以物理吸附為主。此外,還初步研究了Fe@C NCs和Ni@C NCs的脫附再生和循環(huán)利用性能,實(shí)驗(yàn)表明吸脫附進(jìn)行5個(gè)循環(huán),吸附劑仍表現(xiàn)出好的吸附性能,而且回收率很高。Fe@C NCs和Ni@C NCs作為一種新型吸附劑,將更有經(jīng)濟(jì)價(jià)值。
[Abstract]:Carbon materials have been the most widely studied adsorbents due to their stable physical and chemical properties, large specific surface area and well developed pore structure, including activated carbon, carbon fiber, carbon nanotubes and graphene. However, these materials are difficult to be separated and reused, so it is of great significance to develop adsorbents with low cost, large amount of adsorption, simple desorption and can be recycled. In recent years, magnetic separation technology with simple and easy to operate has attracted more and more attention and interest, especially carbon coated magnetic nanoparticles with high saturation magnetization. In this paper, carbon coated iron nanocapsules (Fe@C NCs) and carbon coated nickel nanocapsules (Ni@C NCs),) were prepared by DC arc plasma in situ. Change the wettability and improve the hydrophilicity and dispersity. Transmission electron microscopy (TEM) (TEM) characterization showed that Fe@C NCs and Ni@C NCs were obviously core-shell structure FeC NCs particles were about 20-50 nm, carbon layer thickness 5-7 nm;Ni@C NCs particle size 10-30 nm, carbon layer thickness 2-5 nm.. The nitrogen adsorption and desorption isotherms of Fe@C NCs and Ni@C NCs were measured. The specific surface areas of 85.86m2/g and Ni@C NCs were calculated by multipoint BET method and 38.82 m2 / g, respectively. Fourier transform infrared spectroscopy (FT-IR) showed that hydrogen peroxide was successfully grafted onto the surface of Fe@C NCs and Ni@C NCs with oxygen-containing functional groups such as carboxyl groups and hydroxyl groups. At the same time, the Zeta potential test also showed that hydrogen peroxide treatment changed the surface charge characteristics of Fe@C NCs and Ni@C NCs. The modified Fe@C NCs and Ni@C NCs were used as adsorbents to study the adsorption of methylene blue (MB) and methyl orange (MO). In this paper, the effects of initial dye concentration, adsorption time, pH value and temperature on the adsorption capacity were studied systematically. The adsorption isotherms were analyzed by using pseudo-first-order and pseudo-second-order kinetic models. It was found that the adsorption kinetics of Fe@C NCs and Ni@C NCs for MB was more in line with pseudo-second-order kinetics, and the adsorption isotherm was more suitable for Langmuir model. According to this model, the maximum monolayers adsorbed by Fe@C NCs and Ni@C NCs for MB were calculated to be 46.5 mg/g and 20.6 mg/g., respectively. The adsorption thermodynamics shows that the adsorption of MB by Fe@C NCs is a spontaneous adsorption process, and the physical adsorption is the main process. In addition, the desorption regeneration and recycling properties of Fe@C NCs and Ni@C NCs were preliminarily studied. The experimental results show that the adsorbents still exhibit good adsorption performance, and the recoveries of the adsorbents are very high. Fe@ C NCs and Ni@C NCs are used as a new adsorbent. Will have more economic value.
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：X703;O647.33

【共引文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2255330