含氮消毒副產(chǎn)物HNMs形成特征研究
發(fā)布時間:2018-05-08 06:13
本文選題:鹵代硝基甲烷 + 回歸模型 ; 參考:《浙江師范大學》2015年碩士論文
【摘要】:消毒副產(chǎn)物(Disinfection by-products, DBPs)的存在是目前飲用水安全領域不可忽視的重要隱患。目前已檢測到的DBPs有700多種,其中鹵代硝基甲烷(halonitromethanes, HNMs)因其對人類健康存在著極大的潛在毒性而引起了廣泛的關注,但在其形成規(guī)律方面卻存在認知的盲點。本研究分別以太湖和錢塘江水源水、不同來源及結構的有機物為研究對象,分析氯和氯胺消毒方式下HNMs的形成特征。建立了太湖和錢塘江水源水在氯和氯胺消毒條件下HNMs的形成模型,并著重探索了不同來源、結構的有機物、其它條件因子(pH、消毒時間、消毒溫度、消毒劑量等)對亞硝氮在HNMs形成中的作用。結果如下:1)結果表明太湖和錢塘江水源水在氯和氯胺消毒條件下總的HNMs形成量(T-HNMs)可用以下模型來表示:(1) T-HNM(Cl2)= (10)5.367 (DON)6.645 (Br-)0.737 (DOC)-5.537(Cl2)0.333(t)0.165 (R2=0.974,p 0.01,n=33), (2) T-HNM(NH2C1)=(10)-2.481 (NH2C1)0.451 (NO2-)0.382(Br-)0.630(t)0.640 (Temp)0.581 (R2=0.961, p 0.05, n=33)。氯消毒過程中HNMs形成的關鍵影響因子是溶解有機氮(DON)、溴離子濃度和溶解有機碳(DOC)。而亞硝氮、溴離子濃度以及反應時間則是氯胺消毒中HNMs生成的關鍵因子。進一步的分析表明三鹵硝基甲烷的溴嵌入因子(Bromine incorporation factor, BIFs)-般會隨著氯或氯胺量、溫度和反應時間的增加而降低,隨著溴離子濃度的增加而增加。2)在氯消毒過程中,不管是外源性有機物(梧桐落葉和嫩葉有機物)還是內源性有機物(銅綠微囊藻胞內有機物),亞硝氮的加入均顯著增加了HNMs的形成。其中,增加最為明顯的是梧桐落葉,其次是梧桐嫩葉,最后是銅綠微囊藻。而且對于這三種有機物,NO2-對HNMs形成的促進作用均隨著pH的增加而增加。然而,亞硝氮對HNMs形成的促進作用并沒有隨著消毒時間(1d-7d)、消毒溫度(20-30℃)的增加而增加。在氯胺消毒中,以梧桐落葉、嫩葉以及牛血清蛋白(藻模擬蛋白)為研究對象。結果顯示,不同來源有機物影響亞硝氮參與HNMs形成潛力大小大體為FLOM、GLOMBSA。亞硝氮對HNMs形成的貢獻也隨著pH值、溫度、有機物的不同而不同,但沒有明顯的規(guī)律。3)以苯酚、對甲酚、鄰甲酚、間甲酚、苯甲醇、苯甲醛、甲醛、乙醛、丙醛、甲醇、乙醇、正丙醇、異丙醇、甲酸、乙酸、丙酸、乳酸和丙酮等無氮含碳有機物為實驗對象,研究氯、氯胺消毒下不同結構有機物對亞硝氮促進HNMs生成的影響。結果如下:①氯消毒中:亞硝氮的加入顯著增加了酚類物質的三氯硝基甲烷(TCNM)產(chǎn)量,其中最為明顯的是鄰甲酚產(chǎn)量為9.95μg/L,但所有脂肪族類物質均沒有形成或形成微量的TCNM.對鄰甲酚進行進一步氯化實驗顯示,亞硝氮存在時,消毒時間、pH和溫度都會明顯增加TCNM的產(chǎn)量。②氯胺消毒中,對所有有機物而言,亞硝氮的加入并沒有顯著增加TCNM的形成,由此推測氯胺消毒過程中是氯胺本身而非亞硝氮參與了TCNM的形成?v觀氯胺消毒的結果,苯環(huán)類物質中對甲酚所產(chǎn)生的TCNM的量最大(約17μg/L)、非苯環(huán)類物質中丙醛的TCNM產(chǎn)量最大(約6.88μg/L)。對甲酚TCNM的產(chǎn)量隨著消毒時間和溫度的增加呈現(xiàn)增加的趨勢,但對于丙醛來說,當消毒時間為3天、pH 7時以及溫度為10℃時,TCNM的產(chǎn)量最大?傮w來說對于所測試的含碳化合物,不管有沒有加入亞硝氮,氯胺消毒過程中TCNM的產(chǎn)量比氯消毒產(chǎn)量高。最后根據(jù)實驗結果提出了氯消毒和氯胺消毒過程中TCNM的形成路徑。
[Abstract]:The formation model of HNMs in water from Taihu Lake and Qiantang River under the condition of chlorine and chloramine was established . The results showed that the formation of HNMs in Taihu Lake and Qiantang River was 0.333 ( Br - ) 0.737 ( DOC ) - 5.537 ( Cl2 ) 0.333 ( t ) 0.165 ( R2 = 0.974 , p 0.01 , n = 33 ) , ( 2 ) T - HNM ( NH2C1 ) = ( 10 ) - 2.481 ( NH2C1 ) 0.451 ( NO2 - ) 0.382 ( Br - ) 0.630 ( t ) 0.640 ( Temp ) 0.581 ( R2 = 0.961 , p 0.05 , n = 33 ) . The key influencing factors of HNMs are dissolved organic nitrogen ( DON ) , bromide ion concentration and dissolved organic carbon ( DOC ) in the process of chlorine disinfection . The results of chloramine disinfection showed that during the disinfection of chloramine , chloramine itself and non - nitrite nitrogen participated in the formation of TACHs . In general , when the disinfection time was 3 days , pH 7 and the temperature were 10 鈩,
本文編號:1860275
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