水中典型藥物與重金屬的絡(luò)合行為
本文關(guān)鍵詞: 抗生素 重金屬離子 電位滴定 酸解離常數(shù) 絡(luò)合常數(shù) 出處:《東南大學(xué)》2016年碩士論文 論文類型:學(xué)位論文
【摘要】:在自然水體中,抗生素和重金屬的復(fù)合污染引起的毒理學(xué)效應(yīng)不容忽視。研究抗生素與重金屬絡(luò)合反應(yīng)的機(jī)理,可以更好地解釋抗生素與重金屬離子絡(luò)合對復(fù)合污染影響,有利于抗生素與重金屬復(fù)合污染的防治及污染物質(zhì)去除。本文采用電位滴定法,研究了三種典型抗生素(四環(huán)素TC、環(huán)丙沙星CIP和磺胺甲惡唑SMZ)與三種典型重金屬離子(Cu2+、pb2+和Cd2+)在水中的絡(luò)合行為。通過電位滴定實驗,計算得出三種典型抗生素的酸解離常數(shù)(pKa)及數(shù)值,TC的三個酸解離常數(shù)分別為pKal=3.38,pKa2=7.54,pKa3=9.36;CIP的兩個酸解離常數(shù)分別為pKal=6.21,pKa2=8.57;SMZ的兩個酸解離常數(shù)分別為pKal=1.63,pKa2=6.01。TC存在四種物質(zhì)狀態(tài),分別為H3TC+、H2TC0、HTC-和TC2-;CIP存在三種物質(zhì)狀態(tài),分別為CIP+、CIP0和CIP;SMZ存在三種物質(zhì)化學(xué)狀態(tài),分別為SMZ+、SMZ0和SMZ-。另外,通過電位滴定實驗,計算得出三種典型抗生素與三種重金屬離子的絡(luò)合物質(zhì)種類及對應(yīng)的絡(luò)合常數(shù)(1ogK)。TC-Me絡(luò)合物質(zhì)主要為MeHTC+和MeTC0;CIP-Me絡(luò)合物質(zhì)主要為MeCIP2+、MeCIP22+和MeCIP2+;SMZ-Me絡(luò)合物質(zhì)主要為MeSMZ+。對于三種抗生素,在抗生素-重金屬配比(1:1)下,重金屬離子(Cu2+、Pb2+和Cd2+)與抗生素的絡(luò)合能力大小順序為Cu2+>pb2+>Cd2+。對于同一重金屬(Cu2+、Pb2+和Cd2+),在抗生素-重金屬配比(1:1)下,當(dāng)水體中3.0pH7.0時,抗生素與重金屬絡(luò)合能力大小順序為CIPTCSMZ;當(dāng)水體7.0pH9.0時,抗生素與重金屬絡(luò)合能力大小順序為TCCIP。以抗生素-Cu體系為例,通過XANES及ATR-FTIR的譜圖聯(lián)合分析,推測抗生素-Me體系絡(luò)合物質(zhì)的絡(luò)合位置。結(jié)果表明,TC-Me主要通過C2位上的O、C3位上的O和C11位上的O進(jìn)行絡(luò)合;CIP-Me主要通過3位上羧基(-COOH)和4位上的羰基(C=O)進(jìn)行絡(luò)合;SMZ-Me主要通過磺胺氧(S=O)和N1位上的N進(jìn)行絡(luò)合。
[Abstract]:In natural water, the toxicological effects caused by the compound pollution of antibiotics and heavy metals can not be ignored. The mechanism of complex reaction between antibiotics and heavy metals can not be ignored. The complex effect of antibiotics and heavy metal ions on complex pollution can be better explained, which is beneficial to the prevention and treatment of antibiotic and heavy metal complex pollution and the removal of pollutants. In this paper, potentiometric titration method is used. Three typical antibiotics (tetracycline TC, ciprofloxacin CIP and sulfamethoxazole SMZ) and three typical heavy metal ions (Cu2) were studied. By potentiometric titration experiments, the acid dissociation constants of three typical antibiotics (pKaA) and their values were calculated. The three acid dissociation constants of TC are pKalan3.38, pKa2, 7.54, pKa3O9.36, respectively. The two acid-dissociation constants of CIP were respectively pKalan6.21 and pKa2O8.57; The two acid dissociation constants of SMZ are: pKalan 1.63, pKa2O6.01.TC, H3TC, H2TC0, HTC- and TC2-; There are three kinds of material states in CIP, namely CIP CIP0 and CIP. There are three chemical states in SMZ, namely SMZ, SMZ0 and SMZ-0.In addition, potentiometric titration experiments are carried out. The results show that MeHTC and MeTC0 are the main complexing substances of three typical antibiotics and their corresponding complexing constants: MeHTC and MeTC0. The main compounds of CIP-Me complex are MeCIP2, MeCIP22 and MeCIP2. SMZ-Me complex is mainly MeSMZ. For three antibiotics, heavy metal ion (Cu2) was obtained under the ratio of antibiotics to heavy metals (1: 1). The order of complexation ability of Pb2 and Cd2 with antibiotics was Cu2 > pb2 > Cd2. For the same heavy metal, Cu2, Pb2 and Cd2). Under the ratio of antibiotics to heavy metals (1: 1), when pH was 3.0 pH 7.0, the order of complexation ability between antibiotics and heavy metals was CIPTCSMZ; When the pH of water was 7.0 pH 9.0, the order of complexation ability between antibiotics and heavy metals was TCCIP.The antibiotic Cu system was taken as an example. By the combined analysis of XANES and ATR-FTIR spectra, the complexation sites of antibiotics -Me system were inferred. The results showed that TC-Me mainly passed through O on C2 site. O at C3 and O at C11 are complexed; CIP-Me is mainly complexed by 3 carboxyl-COOH) and 4-carboxyl-Con-(-); SMZ-Me is mainly complexed with N on the N1 site by sulfamethoxy.
【學(xué)位授予單位】:東南大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:X131.2
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