檸檬酸是自然界廣泛存在的一種有機(jī)酸,可通過(guò)絡(luò)合作用影響放射性核素的遷移。通過(guò)貫穿擴(kuò)散法,研究了檸檬酸對(duì)Re（VII）在壓實(shí)密度為1.40～1.80 g/cm³的鈉基和鈣基膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散行為,得到了有效擴(kuò)散系數(shù)D_e和巖石容量因子α等擴(kuò)散系數(shù)。結(jié)果表明:Re（VII）在鈉基和鈣基膨潤(rùn)土中擴(kuò)散的D_e和α等均隨著壓實(shí)膨潤(rùn)土密度ρ的增大而減小;與鈣基膨潤(rùn)土相比較,Re（VII）在鈉基膨潤(rùn)土中得到的擴(kuò)散系數(shù)較小、吸附分配比較大,表明鈉基膨潤(rùn)土的阻滯性能更好;同時(shí)加入檸檬酸后Re（VII）在鈉基和鈣基膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散系數(shù)和吸附分配比K_d均增大。實(shí)驗(yàn)得到膨潤(rùn)土的零點(diǎn)電位點(diǎn)均小于7.0,表明膨潤(rùn)土呈電負(fù)性,不易吸附陰離子形式存在的Re（VII）。吸附試驗(yàn)表明加入檸檬酸后,鈉基和鈣基膨潤(rùn)土對(duì)Re（VII）的K_d增大,并隨著檸檬酸的濃度增加而增大。通過(guò)公式擬合得到Re（VII）在膨潤(rùn)土中擴(kuò)散的D_e與有效孔隙率ε_acc均符合Archie定律,其膠結(jié)因子n分別為... 

【文章來(lái)源】：科學(xué)技術(shù)與工程. 2020,20(21)北大核心

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擴(kuò)散裝置

圖2為檸檬酸存在條件下,Re(VII)在不同壓實(shí)密度膨潤(rùn)土中的Acum和J(L,t)與時(shí)間的關(guān)系圖。從圖2可以看出,加入檸檬酸后,擴(kuò)散過(guò)程沒(méi)有發(fā)生變化,仍分為過(guò)渡態(tài)和穩(wěn)態(tài)。過(guò)渡態(tài)階段Acum隨著時(shí)間的增加而緩慢增加,而J(L,t)則快速增加;穩(wěn)態(tài)階段Acum與時(shí)間呈線性關(guān)系,J(L,t)在穩(wěn)態(tài)是常數(shù)。Re(VII)在膨潤(rùn)土中從過(guò)渡態(tài)達(dá)到穩(wěn)態(tài)需要2～3 d。隨著膨潤(rùn)土的密度增大,Re(VII)在鈉基和鈣基膨潤(rùn)土中的Acum和J(L,t)均減少。根據(jù)式(2)對(duì)Re(VII)在膨潤(rùn)土中實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,獲得Re(VII)在鈉基和鈣基膨潤(rùn)土中擴(kuò)散的De和α,結(jié)果如表1所示。由表1可知,當(dāng)密度從1.40 g/cm3增大到1.80 g/cm3時(shí),Re(VII)在鈉基膨潤(rùn)土中擴(kuò)散的De從2.97 × 10-11 m2/s降低至0.851×10-11 m2/s,而α從0.175減小至0.074;Re(VII)在鈣基膨潤(rùn)土中De從3.13 × 10-11m2/s降低至0.868 × 10-11 m2/s,α則從0.207 減小至0.078。由試驗(yàn)結(jié)果擬合所獲得的擴(kuò)散系數(shù)與前人報(bào)道的Re(VII)在膨潤(rùn)土干密度為200～2 000 kg/m3時(shí),擴(kuò)散系數(shù)為10-12～10-10 m2/s[20]相符合。在檸檬酸影響下,Re(VII)的De和α均隨著膨潤(rùn)土的密度增加而減小,這是因?yàn)殡S著膨潤(rùn)土的密度增加,顆粒間的空隙變小,導(dǎo)致擴(kuò)散通道變窄[11]。這與其他有機(jī)酸對(duì)Re(VII)[或Tc(VII)]在不同密度條件下的高廟子膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散結(jié)果類似[9,11-13,20]。

根據(jù)式(4)可得壓實(shí)膨潤(rùn)土的εtot,阻滯因子R可由R=α/εtot得到[11],結(jié)果如圖3所示。從圖3可知,R隨著膨潤(rùn)土的密度增大而減小,尤其是密度大于1.60 g/cm3,R減小明顯;鈣基膨潤(rùn)土的R比鈉基的高,同樣加入檸檬酸后鈣基的R也比鈉基的高;加入檸檬酸后,鈣基和鈉基的R均增大,尤其是壓實(shí)密度小,增大更明顯。表明鈉基膨潤(rùn)土對(duì)Re(VII)擴(kuò)散的阻滯性能優(yōu)于鈣基膨潤(rùn)土,同時(shí)檸檬酸影響下加快了Re(VII)在這兩種膨潤(rùn)土中的擴(kuò)散。2.3 吸附的影響

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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