【摘要】：氮氧化物(NOx)是燃煤電站排放的主要污染物之一。燃料再燃(Fuel reburning)被認(rèn)為是一種極具發(fā)展前景的NOx控制技術(shù)。根據(jù)再燃過程中是否添加還原劑(氨水、尿素溶液等),燃料再燃可分為基本再燃和高級再燃。由于生物質(zhì)具有低硫氮、高揮發(fā)分、高灰色焦活性以及零CO2凈排放等特點,近年來采用生物質(zhì)再燃脫硝的研究得到了研究者的普遍關(guān)注。本文以稻殼(RH)、木屑(SD)、生物質(zhì)成型燃料(BB)和生物質(zhì)炭(BC)等為對象,利用攜帶流反應(yīng)裝置,開展選擇性非催化還原(SNCR)、生物質(zhì)再燃以及生物質(zhì)高級再燃脫硝特性的試驗研究,探討NO的還原機理,并運用Chemkin軟件進行了SNCR脫硝化學(xué)動力學(xué)模擬,得到了如下主要結(jié)論： 1)研究了還原劑種類、反應(yīng)溫度、停留時間、氨氮比(NSR)、煙氣組分、飛灰及添加劑等對SNCR脫硝特性的影響,結(jié)果表明：隨著反應(yīng)溫度的升高,SNCR脫硝效率呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢。在NSR=0.7～2.0范圍內(nèi),隨著NSR的增加,脫硝效率逐漸增加,當(dāng)NSR1.0時,脫硝效率增加趨勢變緩。隨著煙氣中水蒸氣含量(0～15%)的增加,脫硝效率呈現(xiàn)先增加后減少并逐漸趨于穩(wěn)定的趨勢,4%水蒸氣條件下SNCR脫硝效率達到最大值,約為73.0%。堿金屬(鈉、鉀)添加劑對SNCR脫硝具有顯著的促進作用,燃煤飛灰對SNCR脫硝效率則具有一定的抑制作用,添加125μmol/mol Na2CO3的SNCR脫硝效率可達84.9%,在水蒸氣、CO、Na2CO3和飛灰的耦合作用下,仍可獲得72.1%的SNCR脫硝效率,上述研究結(jié)果說明,水蒸氣和堿金屬添加劑有效促進了SNCR過程中氨基還原劑與NO的同相還原反應(yīng)。 2)研究了生物質(zhì)種類、再燃區(qū)反應(yīng)溫度(乃)、化學(xué)計量比、停留時間、初始NO濃度、水蒸氣以及添加劑等對生物質(zhì)再燃脫硝特性的影響,結(jié)果表明：在T2=850-1150℃范圍內(nèi),隨著乃的升高,生物質(zhì)再燃脫硝效率不斷增加。隨著煙氣中水蒸氣的增加,脫硝效率呈現(xiàn)先增加后降低并逐漸趨于平穩(wěn)的趨勢,且在4%水蒸氣和T2=1100℃條件下,獲得79.1%最大脫硝效率。堿金屬添加劑對生物質(zhì)再燃脫硝效果有一定的促進作用,其中,NaCl與Fe203促進作用最為顯著,NaOH與Na2CO3次之,Ca(OH)2與KCl最低；添加劑濃度(50～150μmol/mo1)對脫硝效率的影響不大,水蒸氣與Fe203耦合能顯著提高生物質(zhì)再燃的脫硝效率 3)研究了生物質(zhì)種類、再燃區(qū)反應(yīng)溫度、煙氣中水蒸氣含量以及添加劑組分與濃度對生物質(zhì)高級再燃脫硝特性的影響,深入探討了生物質(zhì)同相和異相還原機理,結(jié)果表明：在T2=850～1150℃范圍內(nèi),隨著T2升高,其脫硝效率均呈現(xiàn)先上升后降低的趨勢。在T2=1000℃時,稻殼脫硝效果最佳,木屑次之,生物質(zhì)成型燃料和生物質(zhì)炭最差。隨著煙氣中水蒸氣含量的增加,生物質(zhì)高級再燃脫硝呈現(xiàn)先增加后降低并逐漸趨于平穩(wěn)的趨勢,且4%水蒸氣下的脫硝效率最大；水蒸氣不僅可以顯著提高生物質(zhì)高級再燃脫硝效率,而且可以拓寬脫硝溫度窗口。金屬添加劑對高級再燃脫硝效果具有不同的促進作用,其中,Fe2O3促進作用最為明顯,NaOH、NaCl和Na2CO3次之,KC1和Ca(OH)2最弱。當(dāng)添加劑濃度大于50μmol/mol時,添加劑濃度對脫硝效率影響不大,水蒸氣與添加劑耦合可顯著增加生物質(zhì)高級再燃的脫硝效率。在4%水蒸氣與100μmol/mol NaCl或Na2C03耦合作用下,生物質(zhì)高級再燃的脫硝效率分別可達85.5%或84.4%,與無添加劑情況相比,分別提高12.5和11.4百分點。生物質(zhì)高級再燃過程中,當(dāng)T2900℃時稻殼中氯和鉀的釋放率分別可達95.0%和59.8%以上。 4)基于Chemkin軟件和SNCR脫硝化學(xué)動力學(xué)模型,開展了SNCR脫硝化學(xué)動力學(xué)模擬,結(jié)果表明：隨著停留時間增加,在不同初始NO濃度下,SNCR脫硝效率均呈現(xiàn)先增加后趨于穩(wěn)定的趨勢,且初始NO濃度越大,達到最大脫硝效率所需的停留時間越長。隨著氨氮比的增加,SNCR脫硝效率逐步增加,當(dāng)NSR大于1.5時脫硝效率基本趨于穩(wěn)定。在相同工況下,SNCR的模擬結(jié)果與試驗結(jié)果吻合較好。SNCR脫硝的敏感性分析和生成率分析結(jié)果表明,一方面,反應(yīng)RI-25和RI-26的敏感性系數(shù)最大,即NH2和NNH基團對NO還原具有較大影響；另一方面,反應(yīng)RI-25、R1-26和RI-56的生成率系數(shù)均為負(fù)值,說明其對NO還原的貢獻較大。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：南京師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TK6;X773

【參考文獻】

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本文編號：2256166