【摘要】：目前,臭氧消毒技術(shù)已廣泛應(yīng)用于飲用水處理工業(yè)中,臭氧在處理含有溴離子的水質(zhì)時(shí)會(huì)產(chǎn)生消毒副產(chǎn)物溴酸鹽(BrO_3~-),溴酸鹽是一種潛在致癌物質(zhì),在許多國(guó)家飲用水中最高允許濃度為10μg/L(0.078μmol/L)。在水處理工藝單元中,活性炭對(duì)溴酸鹽有一定的吸附還原能力,但是存在效率低、使用周期短等缺點(diǎn)。β-FeOOH對(duì)溴酸鹽有著良好的吸附能力,但其結(jié)構(gòu)松散易水解。故本研究提出將β-FeOOH負(fù)載在活性炭表面制備成復(fù)合吸附劑,既可以改變活性炭表面理化性質(zhì),又能夠改善β-FeOOH易水解問(wèn)題,同時(shí)也可以顯著提高兩者對(duì)溴酸鹽的吸附能力。首先,采用三氯化鐵(FeCl_3)溶液高溫浸潤(rùn)活性炭方式制備復(fù)合吸附劑(FAC),并以溴酸鹽去除率作為衡量指標(biāo),通過(guò)響應(yīng)曲面法對(duì)FAC制備過(guò)程中涉及的各個(gè)因素及水平進(jìn)行優(yōu)化,得出FAC最佳制備參數(shù),即FeCl_3濃度為0.3 mol/L,浸潤(rùn)時(shí)間為15 h,浸潤(rùn)溫度為135℃,在此優(yōu)化條件下溴酸鹽的去除率為58.12%。然后,采用場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡、傅里葉變換紅外光譜儀、N_2吸附儀及Zeta電位儀等表征方法,對(duì)FAC表面理化性質(zhì)及孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析。結(jié)果表明,活性炭經(jīng)FeCl_3溶液高溫浸潤(rùn)處理后,比表面積及孔容減小,平均孔徑與表面Zeta電位顯著增大,同時(shí)表面還負(fù)載了大量的β-FeOOH。經(jīng)測(cè)定活性炭表面鐵負(fù)載量為82.30 mgFe/g,在溶液中脫解率不超過(guò)5%,說(shuō)明FAC物理化學(xué)性質(zhì)較穩(wěn)定,表面負(fù)載的β-FeOOH不易脫落,不易水解。其次,采用靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)方法研究FAC對(duì)溴酸鹽的去除效果,考察了溶液初始濃度、pH值、溶液溫度和有機(jī)物等因素對(duì)去除效果的影響,同時(shí)對(duì)FAC進(jìn)行重復(fù)再生研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:同等實(shí)驗(yàn)條件下,活性炭、β-FeOOH和FAC對(duì)溴酸鹽的吸附能力大小順序?yàn)镕ACβ-FeOOH活性炭;在一定范圍內(nèi),FAC對(duì)溴酸鹽的吸附量隨著溶液初始濃度的升高和吸附時(shí)間的延長(zhǎng)而增加;在pH值為3~7時(shí),FAC對(duì)溴酸鹽的去除率高達(dá)99.33%,而且在pH值為4~11時(shí),吸附達(dá)到平衡時(shí)溶液中鐵元素含量小于0.3mg/L,符合國(guó)家飲用水規(guī)定,間接表明FAC物理化學(xué)穩(wěn)定性高;FAC重復(fù)使用3次后,對(duì)BrO_3~-的去除率仍能保持在50%以上,而且對(duì)吸附飽和的FAC樣品進(jìn)行FeCl_3溶液高溫浸潤(rùn)重復(fù)再生實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)FAC-1、FAC-2、FAC-3對(duì)溴酸鹽的去除率分別為92.34%,83.28%,72.67%,溴酸鹽去除效果仍顯著,表明FAC的循環(huán)使用及再生能力強(qiáng)。再次,對(duì)FAC吸附溴酸鹽的動(dòng)力學(xué)、等溫吸附平衡規(guī)律和熱力學(xué)等進(jìn)行研究,分析BrO_3~-在FAC上的吸附特性。具體結(jié)論如下:偽二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型可以很好地描述不同初始濃度下BrO_3~-在FAC上的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程。FAC去除BrO_3~-的過(guò)程中存在著顆粒內(nèi)擴(kuò)散和液膜擴(kuò)散,而且液膜擴(kuò)散是主要限速步驟。Langmuir和Redlich-peterson模型均能夠很好地?cái)M合不同溫度下BrO_3~-在FAC上的吸附平衡數(shù)據(jù)。熱力學(xué)參數(shù)表明FAC去除BrO_3~-的過(guò)程是能夠自發(fā)進(jìn)行的吸熱反應(yīng)。吸附過(guò)程的活化能值為23.64 kJ/mol,表明活性炭表面負(fù)載的β-FeOOH對(duì)BrO_3~-產(chǎn)生的離子交換作用在整個(gè)BrO_3~-去除過(guò)程中發(fā)揮著重要作用。最后,結(jié)合吸附產(chǎn)物對(duì)FAC吸附溴酸鹽的機(jī)理進(jìn)行了初步探究,發(fā)現(xiàn)FAC去除BrO_3~-的過(guò)程中涉及了靜電吸引、離子交換和還原反應(yīng)。溶液中BrO_3~-先被吸附到FAC表面,待局部BrO_3~-濃度升高后,吸附在活性位點(diǎn)上的80%BrO_3~-發(fā)生還原反應(yīng)生成Br~-,溶液中Fe~(3+)/Fe~(2+)的存在加速和提高了活性炭對(duì)BrO_3~-的還原速率和還原率。
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TU991.25
【圖文】：

圖 2-6 不同因素交互的響應(yīng)圖和等高線Fig.2-6 Response diagrams and contour lines of interaction for different factors

圖 2-6 不同因素交互的響應(yīng)圖和等高線Fig.2-6 Response diagrams and contour lines of interaction for different factor

這一現(xiàn)象可能會(huì)導(dǎo)致 FAC 吸附位點(diǎn)減少，從而造成 FAC 去除溴酸鹽的能力下降。2.4.2.1 節(jié)中 FAC 對(duì)溴酸鹽的去除率隨著 FeCl3溶液濃度的升高先增強(qiáng)后下降，這一實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了上述的猜測(cè)。（a）β-FeOOH （b）活性炭

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2790197