【摘要】：含氮消毒副產(chǎn)物(N-DBPs)是一類新興的消毒副產(chǎn)物,具有較強的細胞毒性和遺傳毒性。氨基酸為典型的含氮天然有機物(NOM),廣泛存在于地表水體中。研究氨基酸類前體物氯化過程生成N-DBPs的形成過程和控制技術(shù)具有非常重要的意義。以7種常見的氨基酸為前體物,研究了典型氨基酸在氯化消毒過程中生成N-DBPs的潛能。結(jié)果表明,組氨酸、天冬氨酸、天冬酰胺和色氨酸氯化體系中均檢測到二氯乙酰胺(DCAcAm)、三氯乙酰胺(TCAcAm)和二氯乙腈(DCAN)。0~56 h內(nèi),各氨基酸生成N-DBPs的比摩爾生成勢(SFP)的順序為:天冬酰胺天冬氨酸組氨酸色氨酸,且天冬酰胺生成N-DBPs的SFP顯著高于其它氨基酸(p0.01)。在天冬酰胺氯化消毒體系中,各N-DBPs的SFP順序為:DCAcAmDCANTCAcAm,DCAcAm的SFP顯著高于DCAN和TCAcAm(p0.01)。以天冬酰胺為前體物,研究了氨基酸氯化生成N-DBPs的影響因素和形成機理。加氯量、pH值、陰陽離子均影響天冬酰胺氯化生成N-DBPs的過程。加氯量提高,天冬酰胺的脫羧和取代作用增強,DCAcAm和DCAN的SFP增強,但TCAcAm的生成過程受到抑制;中性及堿性條件下HAcAms及HANs的生成勢顯著高于酸性條件(p0.05)。消毒體系中溴離子會抑制DCAcAm和TCAcAm的生成,但促進溴代消毒副產(chǎn)物的生成。在Cu~(2+)對HAcAms的形成有促進作用。天冬酰胺生成DCAcAm、TCAcAm和DCAN的過程包含一系列氯取代反應(yīng)、Hofmann降級反應(yīng)、脫羧反應(yīng)和水解反應(yīng)等。研究了混凝沉淀工藝、高錳酸鉀預(yù)氧化-氯消毒工藝和活性炭-膜分離工藝對N-DBPs及其氨基酸前體物的去除作用�；炷齽┓N類、藥劑投加量和轉(zhuǎn)速等因素對N-DBPs前體物的去除均有一定影響作用,各影響因素的主次關(guān)系為:混凝劑種類轉(zhuǎn)速藥劑投加量,在藥劑種類為FeCl_3,投加量為30 mg·L~(-1),轉(zhuǎn)速為200 r·min~(-1)(2 min)+10 r·min~(-1)(8 min)時,氨基酸前體物去除效果最佳。高錳酸鉀氧化法可有效破壞氨基酸的分子結(jié)構(gòu),從而顯著降低后續(xù)氯化消毒過程中生成N-DBPs的濃度�；钚蕴考盎钚蕴�-膜分離技術(shù)可有效去除水中的N-DBPs�；钚蕴课健⒒钚蕴�-納濾和活性炭-反滲透工藝對三種N-DBPs(DCAN、DCAcAm和TCAcAm)的平均去除率分別為81.49%、85.91%和99.6%。
【圖文】：

濃度能達到 500 μg·L-1[117]。Br-能夠與消毒劑發(fā)生反應(yīng)，對有機物氯化消毒過程會產(chǎn)生抑制作用，生成更具有毒性的溴代消毒副產(chǎn)物[118]，因此選擇溴離子作為影響因素，研究不同溴離子濃度下 HAcAms 的生成情況，如圖 3.8 所示。在不同 Br-濃度影響下，HAcAms 的生成隨著 Br-濃度的升高而降低；從 TCAcAm的生成可知，隨著 Br-濃度的升高，TCAcAm 的生成量峰值有提前的趨勢（p<0.05）。這是由于在氯反應(yīng)體系下，Br-會氧化成 HBrO，由式 3-5、3-6 和 3-7 可知[119-120]，HBrO 的氧化性強于 HClO，它們會出現(xiàn)同氯競爭，HBrO 與天冬酰胺反應(yīng)，使得氯取代作用減弱[93]，導(dǎo)致了氯代 DBPs 的生成作用隨著 Br-濃度的增大而有降低的趨勢，而溴代的 DBPs 生成作用會逐漸增多。HClO Br → HBrO Cl k1= 1550 M-1s-1（3-5）HClO NOM → Products k2= 0.7-5 M-1s-1（3-6）HBrO NOM → Products k3= 15-167 M-1s-1（3-7）且在反應(yīng)第24 h、36 h，48 h在反應(yīng)體系中都檢測到了BCAN、TBM 和DBAN，如圖 3.9 和圖 3.10 所示，

圖 3.12 Cu2 +濃度對 HAcAms 生成過程的影響（pH=7，[NaClO]0= 5 mmol·L-1，[Precursors]0=0.5 mmol·L-1）Figure 3.12 Generation curve of HAcAms under different Cu2+ concentrations（pH=7,[NaClO]0= 5 mmol·L-1,[Precursors]0=0.5 mmol·L-1）由圖 3.12 可知，HAcAms 的生成量均隨著 Cu2+濃度的增加有升高的趨勢，可推測 Cu2+對兩種 HAcAms 的形成有促進作用，但是對其生成速度和水解沒有影（p>0.05）。有關(guān)研究表明，，Cu2+會與前體物的兩個羧基或一個羧基和羥基進行合，絡(luò)合物可以增加和前體物的反應(yīng)活性，Cu2+絡(luò)合過程如圖 3.13 所示[123]。合物增強了天冬酰胺生成 HAcAms 的中間反應(yīng)，導(dǎo)致 HAcAms 的生成量增加。外，在 HAcAms 的形成過程中，取代反應(yīng)是一步重要的反應(yīng)過程。文獻報道，u2+可以催化脂肪類有機化合物中的羥基轉(zhuǎn)化為羰基，由于羰基的吸電子效應(yīng)比基強得多，轉(zhuǎn)化后相鄰的氫原子呈現(xiàn)酸性，從而增強氯的取代作用，促進 DBPs生成[124]。0 10 20 30 40 50Time(h)0 20 40 60 80 100 1200Time(h)
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TU991.2

【參考文獻】

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本文編號：2681832