發(fā)布時間：2018-05-19 21:26

  本文選題：重金屬離子 + 水化硅酸鈣(C-S-H)��； 參考：《武漢理工大學(xué)》2015年碩士論文

【摘要】：近年來,水泥窯協(xié)同處置城市生活垃圾和危廢在國內(nèi)外得到了廣泛地關(guān)注。然而,廢棄物含有的一些有害重金屬會存留在水泥之中,在較為復(fù)雜的水泥水化過程中,重金屬會以離子形式與之發(fā)生相互作用,重金屬離子在水泥水化中的固化行為和機(jī)制需要進(jìn)一步研究。針對以上問題,論文采用由簡到繁的思想,依次在如下三種體系中研究了重金屬離子Cd2+、Cr3+和Pb2+在硅酸鹽水泥水化體系中的固化行為。采用兩種化學(xué)合成法制備了一系列Cd2+、Cr3+和Pb2+摻雜的C-S-H凝膠樣品,利用XRD、IR、SEM-EDS和29Si NMR等多種微觀測試手段揭示了重金屬離子在反應(yīng)體系中的固化機(jī)理以及與C-S-H的相互作用方式。在不同配比的樣品中,都有重金屬離子固化在C-S-H中,其固化機(jī)理的差別在于較高鈣硅比和重金屬離子摻量的樣品,其原料的初始濃度達(dá)到重金屬鹽溶度積時,會產(chǎn)生相應(yīng)的重金屬鹽沉淀。此外,不同重金屬離子在C-S-H凝膠結(jié)構(gòu)中的固化形式也存在差異,Cd2+在C-S-H凝膠中的鈣氧層和層間結(jié)構(gòu)中都能取代Ca2+,取代后,鈣氧層較層間結(jié)構(gòu)更強(qiáng)的收縮作用反而導(dǎo)致C-S-H層間距增加,其取代率高達(dá)18%以上�？紤]到電荷平衡,Cr3+在樣品中的取代方式為2Cr3+→Ca2++Si4+,該取代方式會對C-S-H結(jié)構(gòu)造成更大的破壞,摻量較大時會出現(xiàn)無定形氧化硅,而C-S-H的無定形和粒子細(xì)化程度大大增加,Cr3+在Cr-C1.0-0.2樣品中的取代Ca2+和Si4+的取代率分別為8.98%和6.24%。Pb2+主要固入C-S-H中的層間結(jié)構(gòu)中,并且可與C-S-H鏈末端的硅氧四面體連接,其取代C-S-H中的Ca原子取代率也高達(dá)18%,并且使得C-S-H凝膠結(jié)構(gòu)更加無定形,摻量較高時也出現(xiàn)了無定形氧化硅相。在C3S摻入重金屬離子的水化體系中,重金屬離子摻量由0增至3%(重金屬元素占C3S的質(zhì)量比,下同)時,Cd2+和Pb2+加速了C3S的水化進(jìn)程,而Cr3+在摻量小于1.5%時,加速C3S的水化進(jìn)程,但當(dāng)其摻量超過1.5%以后,尤其達(dá)到3%時,有CaCrO4·2H2O晶體相生成,消耗了溶液中大量的Ca2+、OH-和自由水,還有一部分能覆蓋于C3S顆粒表面,使得C3S的水化進(jìn)程嚴(yán)重受阻,而所提出的C3S水化初期雙電子層模型能很好地解釋這些現(xiàn)象。對于摻入3%重金屬離子的C3S水化4d樣品,其中摻入3%Cr3+的C3S水化程度僅為23.92%,其他樣品水化程度都達(dá)到了60%。但由于水化期齡僅為4d,所有樣品的水化產(chǎn)物C-S-H的平均鏈長較短,均不超過2.4,SEM-EDS結(jié)果表明Cd和Pb均勻地分布在水化產(chǎn)物中,而摻入3%Cr3+樣品中有CaCrO4·2H2O富集相生成。另外,關(guān)于重金屬離子在P·I型水泥/礦粉水化體系中的固化行為。在P·I型水泥標(biāo)稠下,隨著Cd2+、Cr3+的摻入,漿體凝結(jié)時間不斷縮短,而Pb2+的摻入使得漿體的緩凝作用增強(qiáng)。在P·I型水泥膠凝材料體系中,Pb2+的摻入盡管降低了早期強(qiáng)度,但后期28d強(qiáng)度增加,而在摻有礦粉的膠凝材料體系中,Pb2+的摻入使早期和后期強(qiáng)度都有所減小,且該作用隨著礦粉摻量的增加而增強(qiáng),這歸于礦粉和Pb2+的共同緩凝作用,導(dǎo)致水化初期漿體易遭受碳化作用。無論在哪種膠凝材料體系中,Cd2+和Cr3+的摻入都會降低漿體不同期齡的強(qiáng)度。對于Cd2+和Cr3+摻量為0.3%的漿體,隨著礦粉的摻入,早期強(qiáng)度有所下降,而28d強(qiáng)度在礦粉摻量為20%時出現(xiàn)了極大值,XRD和SEM結(jié)果證實了這是火山灰效應(yīng)優(yōu)化了漿體的結(jié)構(gòu)所致。采用統(tǒng)計的EDS點分析方法有效地測定了Cr、Cd和Pb在不同水化產(chǎn)物中的固化量,其從大到小依次分別為AFm/AFt“outer”C-S-H“inner”C-S-HCH、CH“outer”C-S-H“inner”C-S-HAFm和AFm“outer”C-S-H“inner”C-S-HCH。其中AFm/AFt相中固化重金屬含量值波動較大歸于其易與其他外部水化產(chǎn)物產(chǎn)生混雜作用。
[Abstract]:The solidification behavior of heavy metal ions in the system of C - S - H has been studied by means of XRD , IR , SEM - EDS and 29Si NMR . In the system of P 路 I cement , the average chain length of the hydrated products C - S - H of all samples is reduced . The results of XRD and SEM show that Cd and Pb are uniformly distributed in the hydrated products .
【學(xué)位授予單位】：武漢理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：TQ172.1

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號：1911759