發(fā)布時(shí)間：2017-09-04 11:23

  本文關(guān)鍵詞：類石墨相氮化碳膜制備、改性及其光電化學(xué)性能研究

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【摘要】：類石墨相氮化碳(g-CN)作為化學(xué)穩(wěn)定性高且可見(jiàn)光響應(yīng)的非金屬半導(dǎo)體材料,被廣泛應(yīng)用于光解水和有機(jī)污染物降解。然而,一方面?zhèn)鹘y(tǒng)熱聚合方法獲得的氮化碳可見(jiàn)光吸收范圍窄,光生載流子復(fù)合率高,使得其太陽(yáng)能利用率低;另一方面目前氮化碳膜的制備工藝復(fù)雜、穩(wěn)定性差,制約了氮化碳的器件化�；谶@些問(wèn)題,本論文通過(guò)溶劑熱法直接在基底上制備氮化碳膜、進(jìn)一步通過(guò)構(gòu)建TiO_2/g-CN雙層膜結(jié)構(gòu)及對(duì)氮化碳表面修飾鎳鈷雙金屬氫氧化物(Ni-Co LDH),從而拓寬其可見(jiàn)光吸收并降低載流子復(fù)合,獲得了光電性能優(yōu)異的氮化碳膜。主要研究?jī)?nèi)容有:1、以乙腈作為溶劑,利用三聚氯氰和三聚氰胺共聚反應(yīng),在導(dǎo)電玻璃上溶劑熱成膜,熱處理之后得到了連續(xù)完整的氮化碳膜。研究結(jié)果表明,相比于固相熱聚合制備的氮化碳,經(jīng)24 h溶劑熱反應(yīng)和520℃熱處理獲得的氮化碳聚合程度高,末端缺陷少,可見(jiàn)光吸收拓寬至600 nm,膜與基底結(jié)合牢靠,極大地降低了界面阻抗,在0.6 V(vs SCE)電壓下,光電流達(dá)到3.7μA cm-2,是固相熱聚合獲得的氮化碳的18倍。2、分別采用旋Q蒙戰(zhàn)岱ㄖ票溉耦芽笙郥iO_2-A薄膜和水熱法制備了金紅石相TiO_2-R納米棒陣列作為電子傳輸層,溶劑熱負(fù)載g-CN作為可見(jiàn)光吸收層,構(gòu)建了TiO_2-A/g-CN和TiO_2-R/g-CN雙層膜電極。研究結(jié)果表明,兩種TiO_2都能與g-CN能級(jí)匹配,形成異質(zhì)結(jié),從而抑制光生載流子的復(fù)合,提升光電轉(zhuǎn)換能力。納米棒陣列的高取向性及棒間間隙降低了g-CN生長(zhǎng)過(guò)程中的體相聚集,并將光照與載流子傳輸方向錯(cuò)開(kāi),兼顧光學(xué)吸收及載流子傳輸能力,增加了半導(dǎo)體-溶液接觸面積,因而TiO_2/g-CN光電化學(xué)性能更優(yōu)異。在0.6 V(vs SCE)電壓下,TiO_2/g-CN納米棒核殼陣列的光電流達(dá)到81μA cm-2,是g-CN的16倍。3、采用陰極沉積法在g-CN表面修飾Ni-Co LDH材料。研究結(jié)果表明,LDH的引入改變了半導(dǎo)體的表面環(huán)境:一方面,Ni-Co LDH片層具有高比表面積,富含羥基和水,通過(guò)不斷地吸脫附反應(yīng)物和生成物,為傳質(zhì)提供便利,降低了氧氧鍵形成的能壘,從而促進(jìn)水氧化進(jìn)行;另一方面,LDH填補(bǔ)了氮化碳膜表面孔洞,避免了電流分路產(chǎn)生。在0.6 V(vs SCE)電壓下,當(dāng)LDH沉積電量為10 mC時(shí),g-CN/LDH光電流達(dá)到11μA cm-2,是g-CN的2.5倍。
【關(guān)鍵詞】：光電化學(xué)催化 類石墨相氮化碳 溶劑熱成膜 雙層膜異質(zhì)結(jié) 雙金屬氫氧化物
【學(xué)位授予單位】：南京航空航天大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB383.2
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-13
• 第一章 緒論13-25
• 1.1 光電催化技術(shù)13-14
• 1.2 類石墨相氮化碳材料的制備14-17
• 1.2.1 固相熱聚合法15-16
• 1.2.2 熔鹽法16
• 1.2.3 溶劑熱和水熱法16-17
• 1.2.4 電化學(xué)聚合法17
• 1.3 類石墨相氮化碳材料的改性17-21
• 1.3.1 片狀剝離17-18
• 1.3.2 形貌調(diào)控18-19
• 1.3.3 摻雜改性19-20
• 1.3.4 半導(dǎo)體復(fù)合20-21
• 1.3.5 貴金屬沉積21
• 1.4 類石墨相氮化碳材料的光電化學(xué)應(yīng)用21-23
• 1.4.1 光催化22-23
• 1.4.2 電催化23
• 1.4.3 光電傳感器23
• 1.5 選題思路與研究?jī)?nèi)容23-25
• 1.5.1 選題思路23-24
• 1.5.2 研究?jī)?nèi)容24-25
• 第二章 氮化碳膜的溶劑熱生長(zhǎng)及其光電化學(xué)性能研究25-44
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-29
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及設(shè)備儀器26-27
• 2.2.2 氮化碳膜的溶劑熱制備27-28
• 2.2.3 物相結(jié)構(gòu)及性能表征28
• 2.2.4 電化學(xué)及光電化學(xué)測(cè)試28-29
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論29-42
• 2.3.1 不同熱處理?xiàng)l件對(duì)氮化碳膜制備及其光電化學(xué)性能影響29-32
• 2.3.2 溶劑熱反應(yīng)時(shí)間對(duì)氮化碳膜制備及其光電化學(xué)性能影響32-38
• 2.3.3 氮化碳材料制備方法及成膜工藝對(duì)光電化學(xué)性能的影響38-42
• 2.4 本章小結(jié)42-44
• 第三章 TiO_2/g-CN雙層膜構(gòu)建及其光電化學(xué)性能研究44-60
• 3.1 引言44
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分44-46
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及設(shè)備儀器44-45
• 3.2.2 TiO_2/g-CN雙層膜結(jié)構(gòu)制備45-46
• 3.2.3 物相結(jié)構(gòu)及性能表征46
• 3.2.4 電化學(xué)及光電化學(xué)測(cè)試46
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論46-58
• 3.3.1 TiO_2形貌結(jié)構(gòu)對(duì)TiO_2/g-CN光電化學(xué)性能的影響46-52
• 3.3.2 水熱時(shí)間對(duì)TiO_2/g-CN光電化學(xué)性能的影響52-55
• 3.3.3 g-CN前驅(qū)濃度對(duì)TiO_2/g-CN光電化學(xué)性能的影響55-58
• 3.4 本章小結(jié)58-60
• 第四章 g-CN/LDH制備及其光電化學(xué)性能研究60-71
• 4.1 引言60-61
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分61-62
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品及設(shè)備儀器61
• 4.2.2 g-CN/LDH制備61-62
• 4.2.3 物相結(jié)構(gòu)及性能表征62
• 4.2.4 電化學(xué)及光電化學(xué)測(cè)試62
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論62-70
• 4.3.1 g-CN/LDH材料的物相62-65
• 4.3.2 g-CN/LDH材料的結(jié)構(gòu)65-68
• 4.3.3 g-CN/LDH材料的光電化學(xué)性能68-70
• 4.3.4 g-CN/LDH材料機(jī)理分析70
• 4.4 本章小結(jié)70-71
• 第五章 總結(jié)與展望71-73
• 5.1 總結(jié)71-72
• 5.2 展望72-73
• 參考文獻(xiàn)73-83
• 致謝83-84
• 在學(xué)期間的研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文84

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 ;Preparation of graphitic carbon nitride by electrodeposition[J];Chinese Science Bulletin;2003年16期

，

本文編號(hào)：791243