本文關(guān)鍵詞：基于原子層沉積微濾膜表面光催化改性及膜污染特性研究

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【摘要】：膜法水處理技術(shù)以其優(yōu)越的性能,被應(yīng)用于水處理各領(lǐng)域,是我國水質(zhì)高效處理的主導(dǎo)技術(shù)。然而,膜污染阻礙了膜法水處理技術(shù)的進(jìn)一步發(fā)展。膜光催化改性將膜材料與光催化劑結(jié)合,通過光催化降解實現(xiàn)膜污染的有效控制。本課題利用原子層沉積(ALD)實現(xiàn)膜光催化改性,通過沉積過程精確可控、沉積物質(zhì)均勻穩(wěn)定的特點獲得光催化效能優(yōu)越、抗污染性能顯著的改性膜。本課題以PVDF微濾膜和ZnO分別作為改性基質(zhì)和光催化劑,通過參數(shù)調(diào)控實現(xiàn)膜光催化改性過程的優(yōu)化控制;表征ZnO-ALD光催化改性膜性能特征,明確ZnO-ALD光催化改性關(guān)鍵的技術(shù)優(yōu)勢;分析ZnO-ALD光催化改性微濾膜對污染物靜態(tài)吸附和動態(tài)截留的影響,明確改性膜延緩膜污染機(jī)制。考察堿溶液預(yù)處理時間、沉積腔體溫度、沉積循環(huán)次數(shù)及脈沖等待時間等ZnOALD改性過程關(guān)鍵參數(shù)對膜材料的沉積層質(zhì)量及結(jié)合穩(wěn)定性、親疏水性能、水通量、抗污染吸附能力和光催化效能的影響,優(yōu)化ALD光催化膜改性過程。研究發(fā)現(xiàn)堿溶液預(yù)處理120 min、ALD沉積腔體溫度100℃、ALD沉積循環(huán)250次、ALD脈沖等待5 s為最優(yōu)Zn O-ALD光催化改性條件,以此為基礎(chǔ)對光催化改性膜的功能特性進(jìn)行綜合測試,以明確關(guān)鍵技術(shù)優(yōu)勢。結(jié)果表明,PVDF微濾膜經(jīng)過改性后表面形成超薄纖鋅礦型的ZnO晶體,其中Zn元素均為二價鋅離子,O元素主要由纖鋅礦晶格中O2-組成;改性后孔隙率下降5.3%,但膜截留能力提高、表面粗糙程度下降;經(jīng)ZnO-ALD光催化改性后微濾膜穩(wěn)定性能得到顯著提升,其中抗拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長率、熱分解溫度大幅度提高,膜通量衰減程度明顯降低。ZnO-ALD光催化改性微濾膜對太陽模擬光源氙燈具有良好的光響應(yīng)特性,表現(xiàn)出優(yōu)越的光催化降解效能。在紫外條件下研究改性膜對不同濃度MB溶液的光催化降解效能,發(fā)現(xiàn)輻照100 min后的降解率均大于90%。在紫外燈、白熾燈和氙燈三種光源條件下研究改性微濾膜對5 mg/L濃度MB溶液的光催化降解效能,發(fā)現(xiàn)輻照60 min后的降解率分別為82.5%、19.0%和97.3%。探究ZnO-ALD光催化改性微濾膜對污染物靜態(tài)吸附特性和膜面泥餅層組分特性的影響,明確改性膜抗污染控制機(jī)制。結(jié)果表明:ZnO-ALD光催化改性降低了微濾膜對EPS多糖、蛋白質(zhì)等關(guān)鍵污染物的吸附能力,并通過改善微濾膜污染前后過濾阻力降低膜污染后通量衰減狀況;同時ZnO-ALD沉積層減少了膜面泥餅層積累量,減緩了SMP和EPS的吸附截留能力,降低了大分子有機(jī)物在泥餅層中的積累。其中ZnO-ALD沉積層的親水性可有效減少疏水性有機(jī)大分子污染物在泥餅層中的吸附和截留,光催化性則將膜面吸附截留的有機(jī)污染物氧化分解成小分子物質(zhì),甚至礦化成無機(jī)成分。
【關(guān)鍵詞】：原子層沉積 光催化改性膜 ZnO 膜污染控制
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;TQ028.8
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-12
• 第1章 緒論12-23
• 1.1 課題研究的背景和意義12-14
• 1.2 膜材料改性的研究現(xiàn)狀14-17
• 1.2.1 膜材料的親水改性14-16
• 1.2.2 膜材料的光催化改性16-17
• 1.3 原子層沉積技術(shù)研究現(xiàn)狀及分析17-21
• 1.3.1 原子層沉積技術(shù)概述17-19
• 1.3.2 國內(nèi)外研究現(xiàn)狀19-20
• 1.3.3 國內(nèi)外文獻(xiàn)簡析20-21
• 1.4 本課題的研究內(nèi)容和技術(shù)路線21-23
• 1.4.1 研究內(nèi)容21-22
• 1.4.2 技術(shù)路線22-23
• 第2章 實驗材料與方法23-36
• 2.1 實驗材料與儀器設(shè)備23-24
• 2.1.1 實驗材料23
• 2.1.2 實驗儀器設(shè)備23-24
• 2.2 基于ALD沉積PVDF微濾膜的光催化改性24-27
• 2.2.1 微濾膜堿溶液預(yù)處理原理24-25
• 2.2.2 ALD膜光催化改性原理25
• 2.2.3 ALD膜改性實驗流程25-27
• 2.3 PVDF微濾膜性能測試方法27-32
• 2.3.1 靜態(tài)水接觸角測試27
• 2.3.2 清水膜通量測試27-28
• 2.3.3 BSA蛋白質(zhì)靜態(tài)吸附測試28-29
• 2.3.4 BSA蛋白質(zhì)截留率測試29
• 2.3.5 ZnO沉積量及穩(wěn)定性測試29-30
• 2.3.6 膜孔隙率測試30
• 2.3.7 微觀形態(tài)分析30-31
• 2.3.8 表面形態(tài)及粗糙度分析31
• 2.3.9 元素價態(tài)分析31
• 2.3.10 官能團(tuán)特征分析31
• 2.3.11 拉伸機(jī)械強(qiáng)度測試31
• 2.3.12 熱穩(wěn)定性能測試31-32
• 2.4 ZnO-ALD光催化改性PVDF微濾膜光催化性能表征32-33
• 2.4.1 晶體結(jié)構(gòu)分析32
• 2.4.2 光催化降解MB實驗32
• 2.4.3 光催化降解產(chǎn)物分析32-33
• 2.5 ZnO-ALD光催化改性PVDF微濾膜控制膜污染行為分析33-36
• 2.5.1 SMP和EPS的提取及測定33
• 2.5.2 EPS靜態(tài)吸附容量及膜通量測試33-34
• 2.5.3 膜過濾阻力分析34
• 2.5.4 膜表面泥餅層提取及總質(zhì)量測定34-35
• 2.5.5 膜面污染物成分分析35
• 2.5.6 膜面污染物官能團(tuán)分析35-36
• 第3章 基于ALD微濾膜改性過程的影響因素研究36-54
• 3.1 堿溶液預(yù)處理時間的影響特性研究36-40
• 3.1.1 對ZnO沉積量及結(jié)合穩(wěn)定性的影響36-37
• 3.1.2 對表面親水性能的影響37-38
• 3.1.3 對清水膜通量的影響38-39
• 3.1.4 對抗污染吸附效能的影響39
• 3.1.5 對光催化效能的影響39-40
• 3.1.6 堿溶液預(yù)處理時間的優(yōu)選40
• 3.2 沉積腔體溫度的影響特性研究40-44
• 3.2.1 對ZnO沉積量及結(jié)合穩(wěn)定性的影響41
• 3.2.2 對表面親水性能的影響41-42
• 3.2.3 對清水膜通量的影響42-43
• 3.2.4 對抗污染吸附效能的影響43
• 3.2.5 對光催化效能的影響43-44
• 3.2.6 沉積腔體溫度的優(yōu)選44
• 3.3 沉積循環(huán)次數(shù)的影響特性研究44-49
• 3.3.1 對ZnO沉積量及結(jié)合穩(wěn)定性的影響45-46
• 3.3.2 對表面親水性能的影響46
• 3.3.3 對清水膜通量的影響46-47
• 3.3.4 對抗吸附污染效能的影響47-48
• 3.3.5 對光催化效能的影響48
• 3.3.6 沉積循環(huán)次數(shù)的優(yōu)選48-49
• 3.4 脈沖等待時間的影響特性研究49-53
• 3.4.1 對ZnO沉積量及結(jié)合穩(wěn)定性的影響49-50
• 3.4.2 對表面親水性能的影響50
• 3.4.3 對清水膜通量的影響50-51
• 3.4.4 對抗吸附污染效能的影響51-52
• 3.4.5 對光催化效能的影響52
• 3.4.6 脈沖等待時間的優(yōu)選52-53
• 3.5 本章小結(jié)53-54
• 第4章 ZnO-ALD表面光催化改性微濾膜性能表征54-71
• 4.1 改性前后PVDF微濾膜表面微觀形態(tài)分析54-56
• 4.1.1 表面形貌變化分析54-55
• 4.1.2 微觀結(jié)構(gòu)及粗糙度變化分析55-56
• 4.2 改性前后PVDF微濾膜表面元素及官能團(tuán)分析56-60
• 4.2.1 元素組成變化分析56-57
• 4.2.2 表面官能團(tuán)組成分析57-58
• 4.2.3 表面元素價態(tài)分析58-60
• 4.3 改性前后PVDF微濾膜物化穩(wěn)定性能分析60-63
• 4.3.1 機(jī)械穩(wěn)定性能分析60
• 4.3.2 熱穩(wěn)定性能分析60-61
• 4.3.3 膜通量穩(wěn)定性分析61-62
• 4.3.4 孔隙率及截留率變化分析62-63
• 4.4 微濾膜光催化性能分析63-69
• 4.4.1 微濾膜表面ZnO晶相分析63-65
• 4.4.2 紫外條件下不同濃度MB光催化降解效能分析65-67
• 4.4.3 不同光源下MB光催化降解效能分析67-69
• 4.5 本章小結(jié)69-71
• 第5章 ZnO-ALD表面光催化改性微濾膜污染特性研究71-82
• 5.1 EPS靜態(tài)吸附污染特性研究71-75
• 5.1.1 EPS中多糖和蛋白靜態(tài)吸附容量分析71-72
• 5.1.2 EPS靜態(tài)吸附后清水膜通量變化分析72-74
• 5.1.3 EPS靜態(tài)吸附后過膜阻力變化分析74-75
• 5.2 膜面泥餅層污染特性研究75-80
• 5.2.1 膜面泥餅層污染物積累狀況分析76
• 5.2.2 膜面泥餅層SMP和EPS組成分析76-77
• 5.2.3 膜面泥餅層SMP和EPS熒光特性分析77-79
• 5.2.4 膜面泥餅層官能團(tuán)特性分析79-80
• 5.3 本章小結(jié)80-82
• 結(jié)論82-84
• 參考文獻(xiàn)84-92
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文及其它成果92-94
• 致謝94

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本文編號：525718