FeO x /MgF 2 和V 2 O 5 /MgF 2 催化劑上1,1,1,3,3-五氟丙烷氣相催化脫HF反應(yīng)研究
發(fā)布時間:2020-12-25 16:08
1,3,3,3-四氟丙烯(HFO-1234ze)具有臭氧消耗潛能值為零(ODP=0)全球變暖潛能值低(GWP=6)、壽命期氣候性能值較短(LCCP=14),具有毒性小、制冷量大、高能效、與其他材料相容性好、不易燃安全等優(yōu)良的性能參數(shù),能夠很好的取代1,1,1,2-四氟乙烷(HFC-134a)制冷劑,是目前被廣泛認(rèn)可的第四代新型制冷劑。除此之外,HFO-1234ze在發(fā)泡、清洗以及氣溶膠推進劑等方面也具有相當(dāng)廣泛的應(yīng)用。以1,1,1,3,3-五氟丙烷(HFC-245fa)為原料通過催化脫HF反應(yīng)制備HFO-1234ze具有很好的工業(yè)應(yīng)用前景,但現(xiàn)有催化劑體系中存在反應(yīng)過程中活性物種流失和表面積炭問題。因此,開發(fā)高性能催化劑體系并深入理解反應(yīng)機理具有重要的學(xué)術(shù)和應(yīng)用價值,也是本論文的研究目標(biāo)和內(nèi)容。本論文中,我們開展了負(fù)載型FeOx/MgF2和V2O5/MgF2催化劑上HFC-245fa氣相催化脫HF反應(yīng)研究。通過各類表征手段對催化劑的性質(zhì)進行了剖析,并探討了催化劑結(jié)構(gòu)與反應(yīng)性能之...
【文章來源】:浙江師范大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】:76 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 制冷劑替代品的發(fā)展
1.3 HFOs制備方法
1.3.1 加成法
1.3.2 調(diào)聚氟化法
1.3.3 氟氯交換法
1.3.4 脫鹵化氫法
1.3.5 異構(gòu)化法
1.3.6 低碳增碳法
1.4 氣相法脫HX合成含氟烯烴(HFOs)的催化劑
1.4.1 活性炭基催化劑
1.4.2 鋁基催化劑
1.4.3 鉻基催化劑
1.4.4 鎂基催化劑
1.5 氟化鎂載體表面酸性研究
1.6 催化劑活性物種的探討
1.7 選題依據(jù)及研究內(nèi)容
1.7.1 選題依據(jù)
1.7.2 研究內(nèi)容
第二章 催化劑的制備評價及表征
2.1 試劑、設(shè)備及催化劑的制備
2.1.1 化學(xué)試劑
2.1.2 實驗設(shè)備
2.1.3 催化劑的制備
2.2 催化劑表征
2.2.1 比表面積測試(BET)
2.2.2 X-射線衍射(XRD)
2.2.3 拉曼光譜分析(Raman)
2.2.4 X射線電子能譜分析(XPS)
3-TPD)"> 2.2.5 氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.2.6 傅里葉變換紅外(FTIR)
2.2.7 吡啶吸附原位傅里葉變換紅外(Pyridine-FTIR)
2.3 催化劑的活性評價和反應(yīng)動力學(xué)
x/MgF2催化劑氣相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脫HF反應(yīng)">第三章 FeOx/MgF2催化劑氣相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脫HF反應(yīng)
3.1 前言
3.2 實驗部分
3.2.1 催化劑制備
3.2.2 催化劑的表征
3.2.3 催化劑的活性評價
3.3 結(jié)果與討論
x/MgF2催化劑的性能"> 3.3.1 FeOx/MgF2催化劑的性能
x/MgF2催化劑XRD表征"> 3.3.2 FeOx/MgF2催化劑XRD表征
x/MgF2催化劑NH3-TPD表征"> 3.3.3 FeOx/MgF2催化劑NH3-TPD表征
x/MgF2催化劑穩(wěn)定性測試"> 3.3.4 FeOx/MgF2催化劑穩(wěn)定性測試
x/MgF2催化劑Raman表征"> 3.3.5 FeOx/MgF2催化劑Raman表征
3.4 結(jié)論
2O5/MgF2催化劑:載體誘導(dǎo)產(chǎn)生新活性位">第四章 1,1,1,3,3-五氟丙烷氣相脫氟化氫的V2O5/MgF2催化劑:載體誘導(dǎo)產(chǎn)生新活性位
4.1 前言
4.2 實驗部分
4.2.1 催化劑制備
4.2.2 催化劑的表征
4.2.3 催化劑的活性評價
4.3 結(jié)果與討論
x/MgF2催化劑的催化性能"> 4.3.1 MOx/MgF2催化劑的催化性能
2O5/MgF2催化劑XRD表征"> 4.3.2 V2O5/MgF2催化劑XRD表征
2O5/MgF2催化劑Raman表征"> 4.3.3 V2O5/MgF2催化劑Raman表征
2O5/MgF2催化劑FTIR表征"> 4.3.4 V2O5/MgF2催化劑FTIR表征
2O5/MgF2催化劑XPS表征"> 4.3.5 V2O5/MgF2催化劑XPS表征
2O5/MgF2催化劑NH3-TPD和Pyridine-FTIR表征"> 4.3.6 V2O5/MgF2催化劑NH3-TPD和Pyridine-FTIR表征
2O5/MgF2催化劑的催化活性"> 4.3.7 V2O5/MgF2催化劑的催化活性
2O5/MgF2催化劑的穩(wěn)定性"> 4.3.8 V2O5/MgF2催化劑的穩(wěn)定性
2O5/MgF2催化劑的Raman表征"> 4.3.9 V2O5/MgF2催化劑的Raman表征
2O5/MgF2催化劑的活性、選擇性與溫度的關(guān)系"> 4.3.10 V2O5/MgF2催化劑的活性、選擇性與溫度的關(guān)系
2O5/MgF2催化劑的動力學(xué)研究"> 4.3.11 V2O5/MgF2催化劑的動力學(xué)研究
2O5/MgF2催化劑的反應(yīng)模型圖"> 4.3.12 V2O5/MgF2催化劑的反應(yīng)模型圖
4.4 結(jié)論
參考文獻
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]1,1,1,3,3-五氯丙烷氣相氟化合成1,3,3,3-四氟丙烯過程的熱力學(xué)研究[J]. 羅建偉,王會杰,滕波濤,王月娟,羅孟飛. 浙江師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2016(03)
[2]氣相催化脫氟化氫制備含氟烯烴催化劑的研究進展[J]. 白彥波,馬洋博,毛偉,秦越,呂劍. 化工進展. 2013(10)
[3]高比表面積氟化鎂的合成及其在催化中的應(yīng)用研究進展[J]. 牛懷成,李利春,李瑛,韓文峰,唐浩東,劉化章. 化工進展. 2012(07)
[4]新型制冷劑HFO-1234yf[J]. 雷靜,張功學(xué),安秋鳳. 化工新型材料. 2010(01)
[5]2,3,3,3-四氟丙烯專利研究[J]. 蘇剛. 有機氟工業(yè). 2009(02)
[6]1,1,1,3-四氟丙烯的合成研究進展[J]. 王博,呂劍. 工業(yè)催化. 2008(01)
[7]Cr-Zn-Al催化劑氣相氟化法合成HFC-134a[J]. 董洪濤,陳紀(jì)忠. 精細(xì)化工. 2006(02)
[8]CFCs和HCFCs替代制冷劑的趨勢與展望[J]. 朱明善. 制冷學(xué)報. 2000(01)
[9]合成HFC─134a的CrF3/AlF3催化劑研究[J]. 呂劍,李媛,王軍. 有機氟工業(yè). 1997(03)
本文編號:2937981
【文章來源】:浙江師范大學(xué)浙江省
【文章頁數(shù)】:76 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 前言
1.2 制冷劑替代品的發(fā)展
1.3 HFOs制備方法
1.3.1 加成法
1.3.2 調(diào)聚氟化法
1.3.3 氟氯交換法
1.3.4 脫鹵化氫法
1.3.5 異構(gòu)化法
1.3.6 低碳增碳法
1.4 氣相法脫HX合成含氟烯烴(HFOs)的催化劑
1.4.1 活性炭基催化劑
1.4.2 鋁基催化劑
1.4.3 鉻基催化劑
1.4.4 鎂基催化劑
1.5 氟化鎂載體表面酸性研究
1.6 催化劑活性物種的探討
1.7 選題依據(jù)及研究內(nèi)容
1.7.1 選題依據(jù)
1.7.2 研究內(nèi)容
第二章 催化劑的制備評價及表征
2.1 試劑、設(shè)備及催化劑的制備
2.1.1 化學(xué)試劑
2.1.2 實驗設(shè)備
2.1.3 催化劑的制備
2.2 催化劑表征
2.2.1 比表面積測試(BET)
2.2.2 X-射線衍射(XRD)
2.2.3 拉曼光譜分析(Raman)
2.2.4 X射線電子能譜分析(XPS)
3-TPD)"> 2.2.5 氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.2.6 傅里葉變換紅外(FTIR)
2.2.7 吡啶吸附原位傅里葉變換紅外(Pyridine-FTIR)
2.3 催化劑的活性評價和反應(yīng)動力學(xué)
x/MgF2催化劑氣相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脫HF反應(yīng)">第三章 FeOx/MgF2催化劑氣相催化1,1,1,3,3-五氟丙烷脫HF反應(yīng)
3.1 前言
3.2 實驗部分
3.2.1 催化劑制備
3.2.2 催化劑的表征
3.2.3 催化劑的活性評價
3.3 結(jié)果與討論
x/MgF2催化劑的性能"> 3.3.1 FeOx/MgF2催化劑的性能
x/MgF2催化劑XRD表征"> 3.3.2 FeOx/MgF2催化劑XRD表征
x/MgF2催化劑NH3-TPD表征"> 3.3.3 FeOx/MgF2催化劑NH3-TPD表征
x/MgF2催化劑穩(wěn)定性測試"> 3.3.4 FeOx/MgF2催化劑穩(wěn)定性測試
x/MgF2催化劑Raman表征"> 3.3.5 FeOx/MgF2催化劑Raman表征
3.4 結(jié)論
2O5/MgF2催化劑:載體誘導(dǎo)產(chǎn)生新活性位">第四章 1,1,1,3,3-五氟丙烷氣相脫氟化氫的V2O5/MgF2催化劑:載體誘導(dǎo)產(chǎn)生新活性位
4.1 前言
4.2 實驗部分
4.2.1 催化劑制備
4.2.2 催化劑的表征
4.2.3 催化劑的活性評價
4.3 結(jié)果與討論
x/MgF2催化劑的催化性能"> 4.3.1 MOx/MgF2催化劑的催化性能
2O5/MgF2催化劑XRD表征"> 4.3.2 V2O5/MgF2催化劑XRD表征
2O5/MgF2催化劑Raman表征"> 4.3.3 V2O5/MgF2催化劑Raman表征
2O5/MgF2催化劑FTIR表征"> 4.3.4 V2O5/MgF2催化劑FTIR表征
2O5/MgF2催化劑XPS表征"> 4.3.5 V2O5/MgF2催化劑XPS表征
2O5/MgF2催化劑NH3-TPD和Pyridine-FTIR表征"> 4.3.6 V2O5/MgF2催化劑NH3-TPD和Pyridine-FTIR表征
2O5/MgF2催化劑的催化活性"> 4.3.7 V2O5/MgF2催化劑的催化活性
2O5/MgF2催化劑的穩(wěn)定性"> 4.3.8 V2O5/MgF2催化劑的穩(wěn)定性
2O5/MgF2催化劑的Raman表征"> 4.3.9 V2O5/MgF2催化劑的Raman表征
2O5/MgF2催化劑的活性、選擇性與溫度的關(guān)系"> 4.3.10 V2O5/MgF2催化劑的活性、選擇性與溫度的關(guān)系
2O5/MgF2催化劑的動力學(xué)研究"> 4.3.11 V2O5/MgF2催化劑的動力學(xué)研究
2O5/MgF2催化劑的反應(yīng)模型圖"> 4.3.12 V2O5/MgF2催化劑的反應(yīng)模型圖
4.4 結(jié)論
參考文獻
攻讀學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]1,1,1,3,3-五氯丙烷氣相氟化合成1,3,3,3-四氟丙烯過程的熱力學(xué)研究[J]. 羅建偉,王會杰,滕波濤,王月娟,羅孟飛. 浙江師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2016(03)
[2]氣相催化脫氟化氫制備含氟烯烴催化劑的研究進展[J]. 白彥波,馬洋博,毛偉,秦越,呂劍. 化工進展. 2013(10)
[3]高比表面積氟化鎂的合成及其在催化中的應(yīng)用研究進展[J]. 牛懷成,李利春,李瑛,韓文峰,唐浩東,劉化章. 化工進展. 2012(07)
[4]新型制冷劑HFO-1234yf[J]. 雷靜,張功學(xué),安秋鳳. 化工新型材料. 2010(01)
[5]2,3,3,3-四氟丙烯專利研究[J]. 蘇剛. 有機氟工業(yè). 2009(02)
[6]1,1,1,3-四氟丙烯的合成研究進展[J]. 王博,呂劍. 工業(yè)催化. 2008(01)
[7]Cr-Zn-Al催化劑氣相氟化法合成HFC-134a[J]. 董洪濤,陳紀(jì)忠. 精細(xì)化工. 2006(02)
[8]CFCs和HCFCs替代制冷劑的趨勢與展望[J]. 朱明善. 制冷學(xué)報. 2000(01)
[9]合成HFC─134a的CrF3/AlF3催化劑研究[J]. 呂劍,李媛,王軍. 有機氟工業(yè). 1997(03)
本文編號:2937981
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